第五章 光譜分析與討論

第五章 光譜分析與討論

5-1 量子點內的載子能階躍遷

量子點的螢光光譜由一系列不同零維度能態內的載子躍遷所組成，這 些躍遷可以經由螢光光譜實驗或吸收光譜實驗內的分離峰譜來觀察載 子在能級間的躍遷。在低溫且小激發功率的量子點螢光光譜內，由譜峰 的能量位置可以判斷樣品上量子點平均尺寸的大小。Jiang et al.採用 八能帶k• p理論計算砷化銦金字塔型量子點內的電子能階結果中[1]，

不同尺寸量子點內的能階型態上是有所差異如圖(5-1)和圖(5-2)所 示，即大尺寸的量子點具有較低的能階能量值，因此載子在越大尺寸量 子點內的能階躍遷所放出的螢光能量就越低。量子點的螢光光譜方面，

由文獻所計算在不同尺寸量子點內的能階型態可知，譜峰能量位置越低 則代表樣品上的量子點平均尺寸越大。

為了探討量子點內的激發態躍遷，藉由變功率螢光光譜實驗，可觀察 到激發態譜峰隨激發功率增加的變化。雷射功率由50mW增加到250mW，

樣品內部所產生的電子-電洞對數量相對增加。雷射的激發能量為 2.14eV大於半導體樣品的能隙，被激發後的載子處於非穩定的高能階，

且載子在導帶能階內的掉落速度快於複合性發光速度，載子會先掉落至 穩定的基態。低維度半導體結構具有分立能階的特性，由包利不相容的 原理可知，低維度半導體內基態的能階被填滿時，後續的載子會往更高 能量的激發態能階繼續填補。在螢光光譜的高能量範圍會顯現出激發態 的譜峰，此機制稱之為能態填充效應(state filling effect)。基板傾

光譜內的譜峰能量值來做比較，並藉由文獻上的理論值來反推基板傾斜 10o樣品的螢光譜峰所對應量子點尺寸大小。我們比較的理論模型除了 單一能帶有效質量的金字塔形量子點理論模型之外，也考慮八能帶k• p 的金字塔形量子點理論模型。

圖(5-4)為不同基底尺寸的金字塔形量子點的基態躍遷能量值，圖中 的三條曲線由上到下分別為Pryor利用連續彈性理論與八能帶k• p理論 所得到的基態躍遷能量曲線[2]、Stier et al.採用價鍵力場和八能帶

p

k• 理論所得到的基態躍遷能量曲線[3]以及Grundmann et al.利用連 續彈性理論與單能帶有效質量理論所得到的基態躍遷能量曲線[4]。圖 (5-5)則為不同基底尺寸的金字塔形量子點的第一激發態躍遷能量值。

由圖(5-4)和圖(5-5)內各個理論模型的躍遷能量曲線可知，即使理論模 型採用砷化銦/砷化鎵金字塔形的量子點，各個理論模型所計算出的基 態和激發態躍遷能量皆有所差異。主要原因為各個文獻採用的材料參 數、幾何形狀以及計算量子點的應變分佈所採用的理論模型，都會改變 所計算出的量子點的光學躍遷能量值。八能帶k• p理論模型則計算出單 能帶有效質量理論模型所沒計算出的束縛態。

Cusack et al.經由六能帶k• p理論計算結果發現，當金字塔形量子 點基底長度小於6nm時，量子點內無束縛電子能階存在，但當基底長度 大於12nm，則束縛電子能階數達到三個[5]。Pryor則提到量子點的基底 長度大於14nm，將會出現第三激發態[2]。Stier et al.認為基底長度 達到17nm，量子點內的束縛電子能階數會增加至六個。圖(5-3)中，激 發功率50mW的譜形由三個高斯譜峰所擬合，依能量由低至高順序為基態 (G)，第一激發態(E1)和第二激發態(E2)，由以上各個文獻所計算的不 同基底尺寸量子點所具有的束縛電子能階數來看，可推論基板傾斜10^o 樣品的量子點的基底尺寸介於12nm到14nm之間。基板傾斜10^o樣品的基 態躍遷能量與第一激發態躍遷能量分別為1.1369eV和1.193eV。由基態 躍遷能量曲線和第一激發態躍遷能量曲線所得到的量子點的基底長 度，整理成表一所示。

綜合以上結果，單能帶有效質量理論與八能帯k• p理論所預測的金字 塔形量子點基底尺寸差異較大，其原因為Grundmann et al.所採用單能 帶有效質量模型不考慮輕電洞和重電洞的能帯交叉(band mixing)效應 和應變對有效質量的影響[5]。由Pryor的第一基態躍遷能量曲線比對之 後，所得到的基底尺寸為15nm，但已超過量子點基底尺寸所具有的束縛 電子能階數範圍，因此採用Stier et al.的躍遷能量曲線，經由平均基 態與激發態躍遷能量曲線所得到的量子點基底尺寸後，其平均值為 12.5nm。但是AFM量測基板傾斜10^o樣品的表面量子點的基底長度大約為 20nm，顯然由光譜與文獻比對所得到的基底尺寸比AFM所量測的表面量 子點尺寸還要小。我們認為可能原因是樣品為三層量子點的結構，間隔 層上方的量子點層造成間隔層下方的量子點層內的量子點尺寸被上層 壓縮而變小。

基板傾斜10°樣品光調制反射光譜圖如圖(5-6)所示，圖中發現有來自 砷化鎵基板與砷化銦濕層的訊號，但未觀察到明顯的量子點訊號。圖中 濕層能量位置為1.317eV與1.336eV。我們將此兩濕層視為單一量子井形 態，經由計算結果得到其厚度分別為0.7nm和0.6nm，量子井厚度的計算 過程則在附錄一中討論。由能量躍遷曲線與光譜比較後所獲得的基底尺 寸與圖(5-6)所提供的基板與濕層的訊號，可以畫出基板傾斜10^o樣品的 量子點能帶圖如圖(5-7)所示。

5-2 溫度對量子點的螢光光譜的影響

半導體量子點內，載子在能級間躍遷所釋放能量的多寡以及載子在不 同尺寸的量子點之間的轉換，皆會受到溫度的影響而造成螢光光譜產生 變化。溫度升高時，螢光光譜的譜峰呈現紅移並伴隨半高寬縮減和譜峰 強度降低的現象[6]，其中半高寬縮減的現象，成為量子點變溫光譜的 特徵之ㄧ。一般認為，半高寬縮減的原因為載子經由穿隧(tunneling)[6-8]

和載子熱輻射(carrier thermal emission)[7,8]等過程，轉移到鄰近主要尺 寸的量子點群，導致譜峰半高寬縮減。但是穿隧和載子熱輻射的模型只 適用於高密度的量子點樣品(10¹¹cm^-2)。在低密度的樣品內，量子點彼此 的間距比較遠，載子穿隧和熱輻射效應變小[7,9]。此時濕層成為載子被 量子點捕獲之前的中間態。當溫度升高時，載子獲得足夠的熱動能，因 而脫離小尺寸量子點的束縛並躍遷到濕層或砷化鎵層。載子在濕層內可 經由橫向傳輸，被較大或主要尺寸量子點捕獲。這樣的過程反映在變溫 螢光光譜上的變化，就是譜峰紅移與半高寬縮減的現象[9,10]。附帶ㄧ 提，並非所有量子點的變溫光譜的半高寬皆有隨溫度升高而縮減的現 象，例如尺寸均勻的量子點樣品[11]就無此現象。

在低溫下，為了得到主要尺寸量子點的基態躍遷和避免激態躍遷發光 的存在，所以雷射的激發功率只有10mW。圖(5-8)為基板傾斜10^o樣品 的變溫螢光譜圖，溫度升高時，譜峰能量位置呈現紅移的現象，與砷化 銦塊材(bulk)能隙隨溫度升高而變小的情形是相似的。半導體能隙隨溫 度的變化遵守凡西尼半經驗公式(Varshni semi-empirical formula)，其表 達式如下

T E T

T

E = − +

β α ² )

0 ( )

( (5-1) 其中E

( )

0 是絕對零度時的砷化銦能隙值，α 和β 則為實驗所決定之參 數。我們將基板傾斜10^o樣品在各個溫度下的基態譜峰躍遷能量值整理 在圖(5-9)中。圖內的虛線為往上平移之後的砷化銦塊材能隙變溫曲 線，虛線平移的目地是為了與砷化銦量子點的變溫螢光譜峰能量作比 較。圖(5-9)顯示出溫度升高到130K時，量子點變溫螢光光譜的譜峰能 量曲線逐漸偏離砷化銦塊材能隙的變溫曲線，譜峰往低能量位置移

動。溫度由20K升到200K，砷化銦量子點的變溫螢光光譜的譜峰總紅移 量為49meV，砷化銦塊材能隙紅移量則為35.31meV。兩者能量差異的原 因討論如下，雷射激發樣品時，在砷化鎵層與濕層內產生電子-電洞，

在砷化鎵層內的載子會轉移到濕層，而位於濕層內的載子則會被量子 點所捕獲。載子被量子點捕獲的過程中會以放出聲子的方式來釋放出 能量。在低溫時，載子放出的聲子數目有限，且較大尺寸的量子點與 濕層的能量差異較大，所以載子無法釋出更多的聲子而被較大尺寸的 量子點捕獲，導致尺寸上較大的量子點捕獲載子的機率比小尺寸量子 點低[9]。被捕獲的載子在低溫下也無法獲得足夠的熱動能脫離量子點 的束縛，所以整體載子分布在低溫時偏向於主要尺寸和小尺寸量子點 內，過程如圖(5-10(a))所示。載子在這些尺寸量子點內的光學躍遷能 量值較大，因此溫度20K的譜峰能量位置在1.1375eV。溫度逐漸升高到 130K之前，載子尚未脫離小尺寸量子點的束縛，譜峰紅移量變動不大。

溫度大於130K時，載子具有足夠的熱動能脫離原量子點的束縛，加上 小尺寸量子點侷限載子的能力在高溫時較差，載子較容易脫離量子點 的束縛並躍遷至濕層或砷化鎵層。處於濕層的載子則可以二維移動到 更低能量位置，即被主要尺寸的量子點捕獲，過程如圖(5-10(b))所 示。溫度超過150K以上時，大尺寸量子點在高溫時捕獲載子的機率相 對提昇，而原先在主要尺寸的量子點內的部份載子脫離束縛並躍遷至 砷化鎵層或經由濕層而被大尺寸量子點捕獲，所以譜峰能量位置持續 紅移。基板傾斜10^o樣品內的量子點尺寸分佈上呈現單ㄧ主要尺寸的高 斯分佈，更低能量與更大尺寸的量子點數目相對而言極少，使得譜峰 紅移程度持續趨緩。

重新分佈(thermal distribution)的效應，造成半高寬的寬度隨溫度增 加而變寬。在升溫過程中的半高寬的變化如圖(5-11)所示。圖中半高寬 的曲線顯示出基板傾斜10^o樣品的譜峰半高寬自低溫開始逐漸縮減，到 150K之後再增寬的現象。

量子點螢光光譜譜峰強度隨溫度升高而減少如圖(5-8)所示。此現象 主要受到載子脫離量子點的束縛經由非輻射複合的方式躍遷到砷化鎵 層，降低量子點內的電子與電洞進行復合性發光的機率，此機制稱之為 焠滅(quench)。在升溫過程中，載子獲得足夠的熱動能而脫離小尺寸量 子點的束縛並躍遷至濕層被大尺寸的量子點所捕獲，造成譜形內高能量 範圍的譜峰強度變小[12]。

5-3 基板傾斜的影響

低溫和小激發功率下的量子點螢光光譜反映出樣品內量子點的尺寸 分佈。如果樣品內量子點尺寸分布均勻性良好，其譜形為類似高斯形狀 且半高寬較窄的單一譜峰。樣品為兩種尺寸的量子點群的分佈，譜形有 可能呈現兩個分離譜峰或是單一不對稱的譜峰。判斷螢光光譜的譜形是 否為兩種尺寸量子點群的基態躍遷發光或是單一尺寸量子點的基態和 激發態躍遷發光所組成，其方法是藉由改變功率，比較螢光譜形是否能 相對保持不變。如果激發功率增強時，高能量範圍的譜峰強度相對低能 量範圍的譜峰強度有增加的趨勢，則可推論此樣品的高能量範圍的譜峰 為單一主要尺寸量子點群的激發態所發出。例如基板傾斜10^o樣品的變 功率光激螢光譜如圖(5-3)所示。相對而言，激發功率增強時，螢光光 譜形仍保持原狀且低能量譜峰強度與高能量譜峰強度的比值在低溫下 不隨激發功率變化而呈現定值，加上兩個譜峰能量差約50meV以上，由 以上這兩種條件可視為兩種尺寸大小的量子點群的光譜特徵[13]。

低溫下，基板傾斜15^o樣品的螢光譜圖如圖(5-12)所示。圖中，螢光 譜形經由高斯擬和，得到三個高斯譜峰(G1,G2,E1)。為了辨識譜形內的 三個高斯譜峰的由來，對基板傾斜15^o樣品的進行變功率實驗得到的螢 光譜圖如圖(5-13)所示，譜形在功率增強下仍保持原有的形狀，即G1 的譜峰強度相對G2譜峰強度比值不隨激發功率增強而變化。但E1譜峰強 度相對G1譜峰強度有增強的趨勢，因此推論E1為第一激發態的高斯譜 峰，E1譜峰能量位置為1.205eV。G1高斯譜峰能量位置為1.069eV，G2 高斯譜峰能量位置則為1.143eV，兩者相差約74meV。由基板傾斜

15

^o樣

紅移的因素可能是量子點表面有緊鄰量子點型態如圖(5-15)或是橫向 偶合的量子點型態(lateral coupled QDs)[14]的存在如圖(5-16)所 示、激發區域內溫度的上昇以及多質點交互作用(Many body effect)[15]

也可能造成譜峰紅移。

基板傾斜15°樣品的AFM顯示如圖(5-13(a))，在大尺寸的量子點周圍 緊鄰一些小尺寸的量子點，推論部份大尺寸的量子點與小尺寸的量子點 有耦合的現象。在低溫下，照射樣品的雷射功率增強時，樣品內部產生 許多載子，並且載子與載子之間產生庫侖散射(Coulomb Scattering) 的機會增加，所以部份載子經由散射脫離小尺寸的孤立量子點到濕層，

然後載子被鄰近的偶合型態的量子點所捕獲。偶合型態結構內的量子點 主要是由兩種尺寸大小的量子點所組成如圖(5-16)所示，彼此之間的位 能障較低[16]，因此載子較容易由散射的過程脫離偶合形態中的小量子 點並躍遷至共同的激發態而被偶合量子點形態內的大尺寸的量子點所 捕獲，因而造成譜峰紅移。

激發功率大於150mW時，載子處於不穩定的高能態數量隨之增加，位 於高能態的載子會以釋放出聲子的方式掉落到穩定的激發態，掉落過程 中所釋放出的聲子，使得晶格震盪產生熱能，導致激發區域溫度上升。

在量子點內激發態的載子獲得熱動能脫離束縛並躍遷至砷化鎵層，因而 顯現出高能量譜峰(G2,E1)的強度呈現衰減。基態譜峰紅移程度增加且 半高寬縮減的情形如圖(5-17)所示。相對而言，大尺寸量子點群內的束 縛能階能量值較低，對載子侷限能力較強，所以低能量譜峰(G1)強度仍 保持不變。

雖然在多質點交互作用下所出現基態譜峰紅移和激發態譜峰藍移現 象，但是我們的變功率光譜實驗並無觀察到此現象，所以排除多質點交 互作用的因素。

綜合以上因素，我們認為當激發功率增加但尚未達到150mW，所呈現 譜峰紅移的主要原因為載子轉移到鄰近的大尺寸量子點和在耦合量子

點型態內部轉換所貢獻。但激發功率超過150mW時，造成激發區域產生 局部熱效應，載子獲得熱動能可能脫離小尺寸的孤立量子點束縛或從偶 合型態量子點內的共同激發態，躍遷至砷化鎵層導致高能量範圍的譜峰 強度降低。

基板傾斜15°樣品變溫螢光光譜的圖(5-18)中，在低溫下，由於小尺 寸量子點捕獲載子的機率比大尺寸量子點高且AFM顯示小尺寸的量子點 群的密度大於大尺寸的量子點群如圖(5-13(a))所示，使得高能量的譜 峰強度(G2)遠大於低能量的譜峰強度(G1)。隨著溫度的增加，高能量的 譜峰強度變的越來越弱，但低能量的譜峰強度則隨溫度升高而相對高能 量的譜峰增加，如圖(5-19)所示。由以上基板傾斜15°樣品的變溫螢光 光譜現象可以確認，溫度升高時，載子被熱活化到濕層和砷化鎵層，使 得高能量的譜峰強度隨溫度升高而減弱。濕層內的載子被大尺寸的量子 點群捕獲，低能量譜峰強度因而增加。

5-4 量子點生成在基板傾斜之光學性質

光致螢光光譜譜形由不同大小尺寸的量子點能態之間躍遷的螢光譜 線所組成。一般而言，量子點尺寸分佈型態為高斯分佈，藉由對量子點 譜形高斯擬合的結果，可以用來討論在不同基板傾斜上量子點成長的特 性。

低溫螢光光譜的譜峰能量位置可以歸納得到量子點的平均尺寸，譜峰 的半高寬可提供量子點在樣品上的均勻性。圖(5-20)分別為基板傾斜

2

o、6^o、

10

^o、15^o樣品在溫度20K的螢光譜圖，經由高斯擬合所得到的 基態譜峰能量值，可以看出當基板傾斜角度增加，各個基板傾斜樣品的 譜峰能量位置也跟著藍移(blue shift)如圖(5-21)所示。這個現象代表 在量子點內的載子所受到的束縛能量也相對增加，傾斜基板上的量子點 尺寸也隨著傾斜角度增加而縮小。圖(5-22)由下到上分依序別為基板傾 斜

2

^o、

6

^o、

10

^o、

15

^o樣品的變功率螢光譜圖。在基板傾斜

2

^o和

10

^o樣品 的變功率螢光譜圖中，可以發現激發功率增強時，譜圖的高能量範圍譜 峰強度相對低能量譜峰強度有增強的趨勢。基板傾斜

2

^o樣品的高斯擬 合結果為具有一個基態(G1)和三個激發態(G1,G2,G3)。基板傾斜10^o樣 品則有一個基態(G1)與兩個激發態(E1,E2)。由基板傾斜

2

^o和10^o樣品 的變功率螢光譜圖判斷其表面型態皆為單一主要尺寸的量子點型態。至 於基板傾斜6^o樣品的變功率螢光譜圖中，譜形不隨激發功率增強而有所 變化，但AFM觀測的結果並無明顯兩種尺寸大小的量子點群，推論樣品 上量子點尺寸分佈較廣，經由高斯擬合得到四個基態(G1,G2,G3,G4)。

基板傾斜15^o樣品的變功率螢光譜圖中，高能量譜峰強度並無相對低能 量譜峰增強的趨勢，我們判斷基板傾斜15^o樣品為兩種尺寸的量子點 群，其中低能量譜峰(G1)為大尺寸量子點群所發出，高能量位置譜峰(G2) 由小尺寸量子點群所發出。基板傾斜15^o樣品的低能量譜峰(G1)能量位 置為1.087eV，推論樣品的大尺寸的量子點群，其量子點尺寸上介於基 板傾斜6^o和

10

^o樣品之間，此現象與AFM所量測到四組樣品的量子點尺寸 大小分布上是一致的。

變溫光激螢光光譜方面，由凡西尼半經驗公式(5.1)式所代表的各個 溫度的塊材能隙值對四組基板傾斜的螢光光譜內量子點的基態譜峰能 量位置的曲線來做比較如圖(5-23)所示，其中基板傾斜

2

^o、6^o和10^o樣 品的基態譜峰為圖(5-22)內各組螢光譜峰G1，但基板傾斜15^o樣品所採 取基態譜峰則為G2。基板傾斜

2

^o與6^o樣品的量子點尺寸較大，譜峰能 量位置較低而且變化曲線與塊材能隙曲線較為接近。由此可知，較大尺 寸的量子點其能量變化特性與塊材能隙變化相似。圖(5-23)內的螢光譜 峰能量位置可以得知，基板傾斜10^o與15^o樣品上的量子點尺寸比基板傾 斜

2

^o與6^o樣品小，因而與塊材能隙變化曲線的差異較大。溫度在150K 以上，基板傾斜10^o與15^o樣品的量子點能量位置變化曲線下降的幅度比 塊材能隙變化曲線大。主要原因為在低溫時，載子分佈於小尺寸和主要 尺寸的量子點，當溫度升高時，載子獲得熱動能被大尺寸的量子點所捕 獲，形成量子點能量位置變化曲線紅移量變大。

螢光光譜的譜峰強度方面，基板傾斜15^o樣品的譜峰強度最高，雖然 AFM所得到基板傾斜15^o樣品的量子點密度與其他的樣品的密度相對而 言是較疏。推論基板傾斜15^o樣品的譜峰強度主要貢獻來自於底層小尺 寸且高密度的量子點。其餘樣品譜峰強度依強度順序分別為基板傾斜 10o、

6

^o和

2

^o的樣品。一般而言，小尺寸的量子點內的能階具有較高的 能量，因此載子躍遷的能量值也較高。由各個傾斜基板的量子點螢光光 譜可歸納出，基板傾斜角度增加時，各個樣品的螢光譜圖內譜峰能量位 置偏向譜圖的高能量範圍，表示量子點生成尺寸隨基板傾斜角度增加而 變小。光譜譜峰強度隨基板傾斜角度變大，表示樣品上量子點的生成密 度隨傾斜角度增加而變密。

圖(5-1) 經由八能帶k• 理論對基底長度11.3nm與高度為5.65nm的砷化銦金字塔p 形量子點所得到的電子能階[1]。

圖(5-2) 經由八能帶k• 理論對基底長度18.1nm與高度為4.5nm的砷化銦金字塔形p 量子點所得到的電子能階[1]。

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.40

E2 E1

250mW 200mW 150mW 100mW 50mW

PL I n te nsi ty (a. u.)

Photon Energy(eV)

10^O, T=20k

G

1

圖(5-3) 溫度20K，基板傾斜10°樣品在不同激發功率下的光激螢光譜圖，激發光源 為波長514nm Argon雷射，其中對激發功率50mW的譜形高斯擬合(虛線)的結果得到 基態躍遷(G)、第一激發態(E1)和第二激發態(E2)。插圖(a)為10°樣品的AFM。

(a)

6 8 10 12 14 16 18 20 22 0.95

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.40

Transition Energy (eV)

Pryamid Base Length (nm)

GS (Eight band by C. Pryor) GS (Eight band by O. Stier)

GS (Single band by M. Grundmann)

圖(5-4) 金字塔型量子點內的基態(GS)躍遷能量值隨基底尺寸的變化，圖中的三條 曲線由上到下分別為Pryor利用連續彈性理論與八能帶k• 理論所得到的躍遷能量p 曲線(▓)[2]、Stier et al.採用價鍵力場和八能帶k• 理論所得到的躍遷能量曲線p (●)[3] 以及Grundmann et al.利用連續彈性理論與單能帶有效質量理論所得到的躍 遷能量曲線(▲)[4]。

8 10 12 14 16 18 20 0.95

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35 1.40

Transition Energy (eV)

Pryamid Base Length (nm)

1ES (Eight band by C. Pryor) 1ES (Eight band by O. Stier)

1ES (Single band by M. Grundmann)

圖(5-5) 金字塔型量子點內的第一激發態(1ES)躍遷能量值隨基底尺寸的變化，圖中 的三條曲線由上到下分別為Pryor利用連續彈性理論與八能帶k• 理論所得到的躍p 遷能量曲線(▓) [2]、Stier et al.採用價鍵力場和八能帶k• 理論所得到的躍遷能量p 曲線(●) [3]以及Grundmann et al.利用連續彈性理論與單能帶有效質量理論所得到 的躍遷能量曲線(▲) [4]。

表一 由基板傾斜10 樣品螢光光譜的基態譜峰與激發態譜峰躍遷能量值跟各個文^o 獻上所計算出的理論值比對之後，得到對應螢光譜峰能量的量子點基底長度，其中 採用Stier et al.的躍遷能量曲線，得到對應譜峰的量子點基底長度為12.5nm。

GS (Ground State) 1ES (1st Excited State)

Pryor 12.9nm 15nm

Stier et al. 12.05nm 13nm

Grundmann et al. 9.84nm 11nm

(12.05+13)/2=12.5nm

0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 1.7 1.8

-100 -50 0 50 100 150

1.583 1.431

1.336 1.256

1.653

1.478 1.365

1.317

FKO

WL2

WL1

dR /R

Photon Energy (eV)

10^O

GaAs

G E₁

E₂

圖(5-6) 室溫下基板傾斜10°樣品的光調制譜圖。圖內有兩個濕層訊號WL1與WL2，

其能量分別為1.317eV和1.336eV，砷化鎵基板能隙為1.431eV。

GE1 E2

圖(5-7) 基板傾斜10°樣品的能帶圖與所對應的螢光光譜圖，其中基態躍遷能量為 1.1369eV，第一激發態躍遷能量為1.193eV。

EWL= 1.317eV EGaAs

=1.431eV

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30

200k 170k 150k 120k 100k 80k 50k

PL Intensity (arb. unit.)

Energy(eV)

20k

圖(5-8) 不同溫度下對基板傾斜10°樣品照射波長632.8nm的雷射光所獲得的螢光譜 圖。

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 1.075

1.100 1.125 1.150 1.175

Peak Energy (eV)

Temperature (K)

10^O Bulk

圖(5-9) 基板傾斜10°樣品的基態譜峰躍遷能量對溫度作圖，其中虛線為向上平移之 後的砷化銦塊材能隙的變溫曲線，以利與量子點的基態躍遷作比較。

圖(5-10) (a)低溫時載子主要分佈在小尺寸(Small size)和主要尺寸(Major size)量子點 Energy

Wetting layer GaAs barrier

S M L

(a)

GaAs barrier

Wetting Layer Energy

S M L

(b)

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 25

30 35 40 45 50 55 60 65 70 75 80 85 90

FWHM (meV)

Temperature (K) 圖(5-11) 基板傾斜10°樣品的譜峰半高寬的變溫曲線

0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30

E1 G2

15^O, T=20K

PL Intensity (a. u.)

Photon Energy (eV)

G1

圖(5-12) 基板傾斜15°樣品在激發功率50mW與溫度20K下的螢光譜形，經由高斯擬 合(虛線)的結果得到兩個基態躍遷(G1,G2)和第一激發態(E1)。

0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35

E1 G2

300mW 200mW 150mW 100mW 50mW

PL Intensity (a . u.)

Photon Energy (eV)

G1

圖(5-13) 溫度20K，基板傾斜15°樣品在不同激發功率所下的螢光譜圖，激發功率 由50mW增加至300mW，其中對激發功率50mW的譜形高斯擬合(虛線)的結果得到 兩個基態躍遷(G1,G2)和第一激發態(E1)。插圖(a)為15°樣品的AFM。

(a)

50 100 150 200 250 300 1.045

1.050 1.055 1.060 1.065 1.070 1.075 1.080 1.085

Peak Energy of G 1 (eV)

圖(5-14) 增加激發功率下，基板傾斜15°樣品基態躍遷能量位置的變化。

Laterally coupled Isolated 圖(5-15) 載子經由庫倫散射到鄰近大尺寸量子點。

圖(5-16) 橫向偶合量子點型態與孤立量子點的能帶圖。

LQD SQD

Radiative Recombination

50 100 150 200 250 300 50

52 54 56 58 60 62 64 66 68 70 72 74 76 78 80 82 84 86 88 90

FWHM Of G 1 (meV)

P(W)

圖(5-17) 增加激發功率下，基板傾斜15°樣品基態躍遷半高寬的變化。

0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 20k 50k 80k 100k 120k 150k 180k 200k 250k 280k

PL Inte nsi ty (a. u.)

Photon Energy

15^O

,

100mW

0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 E1

G2

15^O, T=20K

PL Intensity (a. u.)

Photon Energy (eV)

G1

圖(5-18) 基板傾斜15°樣品在不同溫度下的螢光譜圖。其中插圖為15°樣品在激發功 率100mW溫度20K下的螢光光譜。插圖內的虛線為高斯擬合之曲線，總共有三個高 斯譜峰，依能量由低至高的順序分別為基態躍遷(G1,G2)，激發態(E1)。

0 50 100 150 200 250 300 0.25

0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55 0.60 0.65

PL Intensity ratio (arb. unit.)

Temperature (K)

圖(5-19) 基板傾斜15°樣品螢光譜圖內其兩種尺寸大小量子點群其基態譜峰強度比 (IG1/IG2)隨溫度的變化。

0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35

2^O 6^O

10^O

PL Intensity (a. u.)

Photon Energy (eV)

15^O

圖(5-20) 不同基板傾斜角度樣品之光激螢光譜圖，激發光源為波長442nm He-Cd雷 射。

0 2 4 6 8 10 12 14 16 1.04

1.06 1.08 1.10 1.12 1.14 1.16 1.18

Peak Energy (eV)

Substrate off angle T=20K

圖(5-21) 不同基板傾斜角度光激光譜基態躍遷能量位置。圖中，正方形符號(█)分 別代表基板傾斜2 、^o 6 、^o 10 以及^o 15 樣品螢光譜圖內的基態躍遷G1、G1、G1以及^o G2。

0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 1.25 1.30 1.35

E3

100mW 50mW

Photon Energy(eV)

2^O

PL In te n sit y ( a rb . U n it .)

G4 G3

G1

E2 E1

100mW 50mW 6^O

G2

G1

E2 E1

G1

100mW 50mW 10^O

E1 G1

100mW 50mW 15^O

G2

圖(5-22) 基板傾斜2^o,6^o,10^o,15^o樣品的變功率螢光光譜圖。基板傾斜2 樣品為單一^o 尺寸的量子點形態。經由對高激發功率的譜形作高斯擬合，總共得到四個高斯譜 峰，依能量高低依序為基態(G1)和三個激發態(E1,E2,E3)。基板傾斜2 樣品則有四^o 個高斯譜峰。由於高激發功率下，譜形仍保持相對不變，我們認為四個譜峰為不同 尺寸大小量子點群的基態躍遷。基板傾斜10°樣品在高激發功率下高能量譜峰有增 強的現象，因此為單一尺寸的量子點群的基態(G1)與激發態躍遷(E1,E2)。基板傾斜 15°樣品則在高激發功率下譜形仍保持不變，因此G1為大尺寸量子點的基態躍遷和 G2微小尺寸量子點的基態躍遷。

0 50 100 150 200 250 300 0.95

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20

Peak Energy (eV)

Temperature (K)

15^O

10^O

6^O 2^O

圖(5-23) 基板傾斜2°、6°、10°與15°樣品的譜峰能量對溫度作圖，其中虛線為砷化 銦塊材能隙的變溫的曲線往上平移以利比較。圖中，正方形符號(█)分別代表基板 傾斜2 、^o 6 、^o 10 以及^o 15 樣品螢光譜圖內的基態躍遷G1、G1、G1以及G2。 ^o

參考文獻

1. Hongtao Jiang, Jasprit Singh, Physica E 2, 614 (1998).

2. C. Pryor, Phys. Rev. B. 57, 7190 (1998).

3. O. Stier, M. Grundmann, and D. Bimberg, Phys. Rev. B. 59, 5688 (1999).

4. M. Grundmann, O. Stier, D. Bimberg, Phys. Rev. B. 52, 5688 (1995).

5. M. A. Cusack, P. R. Briddon, and M. Jaros Phys. Rev. B. 54, R2300 (1996).

6. D. I. Lubyshev, P. P. Gonzalez-Borrero, E. Marega, Jr., E. Petitprez, N.

La Scala, Jr., and P. Basmaji, Appl. Phys. Lett. 68, 205 (1996).

7. C. Lobo, R. Leon, S. Marcinkevicˇius, W. Yang, P. C. Sercel, X. Z.

Liao, J.Zou, and D. J. H. Cockayne, Phys. Rev. B 60, 16 647 (1999).

8. H. Kissel, U. Mu¨ller, C. Walther, W. T. Masselink, Yu. I. Mazur, G.

G.Tarasov, and M. P. Lisitsa, Phys. Rev. B 62, 7213 (2000).

9. C.A. Duarte, E.C. F. da Silva,a) A.A. Quivy, M.J.da Silva, S.

Martini,J.R. Leite,E.A. Meneses and E. Lauretto, J. Appl. Phys. 93, 6279 (2003).

10. Z. Y. Xu, Z. D. Lu, X. P. Yang, Z. L. Yuan, B. Z. Zheng, J. Z. XuW. K.

Ge, Y. Wang, J. Wang, and L. L. Chang Phys. Rev. B 54, 11528 (1996).

11. W. H. Jiang, X. L. Ye, B. Xu, H. Z. Xu, D. Ding, J. B. Liang, and Z. G.

Wang J. Appl. Phys. 88, 2529 (2000).

12. L. Brusaferri, S. Sanguinetti, E. Grilli, M. Guzzi, A. Bignazzi, F.

Bogani, L. Carraresi, M. Colocci, A. Bosacchi, P. Frigeri, and S.

Franchi. Appl. Phys. Lett. 69, 3354 (1996).

13. Y. C. Zhang, C. J. Huang, F. Q. Liu, B. Xu, J. Wu, Y. H. Chen, D. Ding, W. H. Jiang, X. L. Ye, and Z. G. Wang, J. Appl. Phys. 90, 1973 (2001).

14. Z. Ma, K. Pierza, U.F. Keyserb, R.J. Haug Physica E 17, 117 (2003).

15. R. Heitz, F. Guffarth, I. Mukhametzhanov, M. Grundmann, A.

Madhukar, D. Bimberg, Phys. Rev. B 62, 16881 (2000).

16. Zhixun Ma, Klaus Pierz, and Peter Hinze, Appl. phys. Lett. 79, 2564 (2001).