傳輸電性

我們利用實驗室電阻-溫度的量測系統來量測超導薄膜的電阻值隨溫度 變化情形，藉由分析薄膜的臨界溫度(T_c)，來初步判定薄膜的品質，實驗所 用的方法是四點量測法。如圖2-14(a)，在樣品上接出四點，A、B、C、D 四 點分別接I⁺、V⁺、V^-、I^-，由於B、C之間是接伏特計，相當於一個很大的電 阻跨在B、C之間，所以由A點輸入的電流 I 會完全經過樣品本身，而由D 點流出，所量到的電阻Rm為薄膜本身的質R，其公式為 (2-7) 所示。相較 於傳統的兩點量測，如圖 2-14(b)，在樣品上接出A、B兩點，A、B兩點分 別接I⁺、I^-，且A、B之間亦接伏特計，所以，由A點輸入的電流I 會經過兩 條電線與樣品，所以量到的電阻Rm 將包括兩條電線的電阻，即為R+2r，

其公式如(2-8)所示。

I R IR I

Rm = V = =

(2-7)

r I R

r R I I

Rm = V = ( + 2 ) = + 2

(2-8)

圖 2-14 (a) 四點量測 圖 2-14 (b) 兩點量測

由 2.2 節的鍍膜方法所製備出來的(110)Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ薄膜(A1 樣

100 under-doped (40 K)

Temperature ( K )

(b)

100 under-doped (40 K) under-doped (65 K) optimally-doped (79 K) over-doped (74 K) over-doped (63 K)

Resistance

(

Ω

)

Temperature ( K )

(a)

圖 2-15 (110)YCBCO 薄膜的電阻對溫度關係圖 (a) 沿(110)YCBCO 的[110]方向

(b) 沿(110)YCBCO 的

[ 0 01]

方向

圖 2-16 控氧系統圖

第三章

極化飛秒光譜實驗系統及研究 HTSC 特性之原理

3.1 時間解析極化飛秒光譜

研究材料中載子的躍遷物理現象和其動態弛緩行為，時間解析激發-探 測光譜(pump-probe spectroscopy)是非常重要的工具。在本章節中，首先我 們將介紹本實驗室建立的極化飛秒激發-探測系統(polarized femtosecond pump-probe system)，接著我們引入光激發-探測物理模型去解釋YBa₂Cu₃O_7-δ 薄膜的時間解析激發-探測光譜，其與溫度相關的穿透率ΔT/T(或反射率 ΔR/R)的物理意義[22]。

3.1.1 激發-探測技術原理

激發-探測的流程如圖3-1 所示，激發光和探測光是同步的，週期為 13 ns，其中n(t)是指由激發光入射樣品後所造成的一個物理量，我們假設n(t) 跟物質的反射率(index of reflection)相關，換句話說，在n(t)的弛緩時間內，

經由樣品反射(或穿透)的探測光強度會因為瞬時反射率ΔR/R(或穿透率ΔT/T) 隨著n(t)的變化而改變，不過n(t)的變化量通常在 10^-5 ~ 10^-7層級，因此在有 背景雜訊(包括雷射雜訊、電子儀器雜訊與機械震動等)的環境下直接使用光

偵測器是無法量測到真實訊號。

為了除去背景雜訊並且擷取到訊號，使用鎖相(lock-in)技術[23]去量測 是必要的。所以我們必須使用聲光調制器(acousto-optic modulator，AOM) 調制激發光束，我們選擇調制頻率為97 KHz，除了可以濾掉聲頻雜訊外，

還可以使從樣品反射的探測光束訊號因此被調制成週期為 0.01ms (1/97 KHz)的訊號(圖中的 I0

(t)表示 pump beam close 時的反射探測光的訊號強

度；I0

(t)+ΔI(t)表示pump beam open和入射探測光的延遲時間與n(t)的弛緩時

間重疊的訊號強度)，除此之外還可以確保AC訊號(ΔI(t))來自於激發光束所 造成的n(t)的變化。

n(t)

13ns

t (delay)

AO modulator

@ 97KHz at pump pulses time

time

time pump pulses

probe pulses

probe pulses (from sample)

I₀(t)

ΔI(t)

0.01 ms

detector & lock-in amplifier

@ 97KHz at pump pulses

ΔI(t) / I₀(t) = ΔR (t) / R₀(t) n(t) ∝

圖 3-1 激發-探測原理示意圖

然而鎖相放大器的功能可以擷取其同相位的AC訊號(ΔI(t))，而DC訊號

Solid laser

圖 3-2 極化飛秒激發-探測系統圖 AOM :聲光晶體調制器. P : 極化片. CCD :攝影機.

D : 延遲控制器. F :函數產生器. RF : RF 驅動器.

M : 精密電表. PD :光偵測器.

雷射光經由出光到達樣品表面需經過許多的光學元件，例如：反射鏡、

聲光調制器(Acousto-optic modulator)、透鏡、偏振片等，這些光學元件會對 雷射光造成 positive group velocity dispersion (GVD)，因此會導致脈衝變寬 達數百ps，所以在光路上我們安排雷射光經過一稜鏡對(prism pair)做色散補 償(Dispersion compensation)，使雷射脈衝寬度到達樣品時能維持在＜45 ps。

雷射光在經過稜鏡對之後，會經過分光鏡( beam splitter)分成能量不同 的激發光和探測光，能量比為 8：2，然後再分別進入聲光晶體調制器

(acousto-optic modulator，AOM)，其中激發光光路上的 AOM 其頻率調制在 97.7 kHz，調供一調制頻率以便鎖相放大器擷取訊號。

接下來，激發光束會經過一個時間延遲裝置(time delay stage)，主要由 高精密平移台與平行反射鏡所構成，透過控制精密平移台的移動位置與距 離，可以決定激發光與探測光之脈衝到達樣品時的相對時間。

在激發光進入低溫系統之前，會先經過半波片(half-wave plate)、偏振 片(polarizer)及聚焦鏡，偏振片與半波片的功能主要用來控制光的偏振方向 與控制光能量的強度，聚焦鏡則是把雷射光聚焦於樣品表面上。

對於探測光而言，與激發光束一樣會先經過完全相同的聲光調制器，

主要原因是讓探測光的色散情形與激發光相同，但是我們並未在此聲光調 制器加上任何的調制訊號，最後再經過半波片、極化片以及聚焦透鏡使得 其焦點在樣品上。

激發光與探測光到達樣品表面的光點直徑分別約為120μm 與 80μm，故 在樣品上，探測光的光點可以均勻分佈於激發光的光點內，以確保探測的 區域在激發區內，接下來我們擷取經樣品反射後的探測光，使用光偵測器 (photo detector) 將 光 訊 號 轉 換 成 電 壓 訊 號 ， 再 利 用 鎖 相 放 大 器 (lock-in amplifier)與多功能電表(multimeter)分別量測，再透過電腦使用 labview 軟體 進行自動化量測與數據擷取。

變溫的量測則將樣品置於低溫設備中，為了使樣品降溫，我們將樣品 固定在一個真空腔內，利用迴轉幫浦(rotary pump)以及分子幫浦(turbo pump) 可將真空抽至 10^-6torr左右，降溫方式採取開放式的液氦冷卻系統，控溫方 式使用Lake Shore 331 控溫器配合液氦流量進行控溫。

本實驗系統中，激發光及探測光之偏振方向可藉由光路上的二分之一 波片獨立調整(Φ1,Φ2)，如圖 3-3 所示。藉此設計，我們可以分別量測 (110)YCa0.3Ba2Cu3O7-δ 薄 膜 上 ， 沿 著 ab-diagonal 方 向 的 飛 秒 光 譜 (Epump//ab-diagona

l

、 E_probe//ab-diagona

l

) 和 沿 c-axis 方 向 的 飛 秒 光 譜 (Epump//c-axis、Eprobe//c-axis)[10]。

a b YCBCO(110) c

z-axis

Probe

Pump

t ψ₁

ψ₂ E field

圖 3-3 極化激發－探測示意圖

3.2 實驗方法

3.2.1 系統時間延遲零點定位

在4.1.2 節中我們已說明讓激發光在樣品表面的直徑大於探測光，此時 我們緩緩調整探測光的位置，使其置於激發光光點的中心，以確保它們在 空間上的重合。之後把樣品拿開，再於原處放一個非線性二倍頻晶體 BBO(Beta-Barium Borate)，BBO 晶體的特性為在特定的偏振與角度之下，

會吸收激發光與探測光的脈衝，並產生二倍頻的藍光(400 nm)，當在 BB0 晶體產生最強之二倍頻藍光的位置，即將此位置定義為時間延遲零點。

另外，我們亦可以使用晶體來量測雷射脈衝寬度，當移動延遲裝置時，

會改變激發光與探測光在時間延遲上之重合情形，當兩道光脈衝重合最好 時，BBO 晶體將產生最強的二倍頻藍光；反之，若時間重合不良時，二倍 頻藍光將變弱，我們使用光電倍增管(PMT)量測二倍頻藍光強度隨時間延遲 變化的情形，即可估計雷射脈衝寬度。再配合調整稜鏡對的位置做色散補 償，最後量測到達樣品表面的雷射脈衝寬度約為40 fs。

3.2.2 樣品量測實驗步驟

在系統架設完成之後，我們即可進行樣品的超快光譜量測，樣品量測 的實驗步驟如下：

1 先將樣品用碳膠的貼在樣品座上，再將樣品放入真空腔。先旋轉樣品的 角度，以確保金鏡將探測光反射到光偵測器上時，金鏡不會擋到任一條 入射光，此時將偵測光光路上的 AOM 開啟，調頻率至 97.7MHz，再將 光偵測器的電壓供應器打開，之後調整金鏡、光偵測器、光偵測器之前 的透鏡及針孔(pinhole)的相對位置，使偵測到的強度約為 0.3~0.6VDC。

之後任意移動光點在樣品上的位置，確定偵測到的光強度皆在 0.3~0.6 VDC 的範圍，此步驟代表樣品的法線方向平行於入射光源，而所偵測到 的訊號才不會損失。

2 開迴轉幫浦(rotary pump)，約等 15 分鐘壓力降至 10^-1torr以下，再打開分 子幫浦(turbo pump)，之後可將真空抽至 10^-6torr左右。

3 開雷射之後，需等 1 到 2 個小時，以確定雷射光源穩定後再鎖膜，鎖模 之後，觀察鎖模光點的狀況，出光位置，再利用光譜儀來測量確定沒有 連續波輸出的光源存在，才可開始做量測。同時，先確定真空腔的內部 壓力約為 10^-6torr左右，再將真空腔與幫浦之間的綠色閥門栓緊，以確保 整個真空腔的內部系統與外界隔絕，防止油氣回滲。

4 室溫光譜量測。在實驗進行當中，需時時確定激發光與探測光兩者的能 量、偏振方向與光點在樣品表面之重合。我們使用 power meter，配合 偏振片與半波片的相對角度進行雷射功率控制。實驗時，我們所使用的

激發光功率與探測光功率比為 40mW：1mW。在偏振方向上，若樣品於 表面上並無軸向解析，我們可以將激發光與探測光的偏振方向控制為互 相垂直，以避免光譜擷取時由激發光與探測光產生的干涉(Interference) 現象，此效應會造成擷取訊號上的困擾，但若樣品於表面上有軸向解 析，則需將激發光與探測光的偏振方向同時調整至欲量測之軸向上。

5 降溫進行光譜量測：開氦氣將系統冷卻時，必須很緩慢的升壓(壓力讀數 約在-720 torr)，慢慢等溫度計的讀數開始下降(大約必須等 15 分鐘左 右)，再試著把閥門轉大一點(壓力讀數約在-680~-660 torr)，從室溫降至 13K 左右需半小時。在低溫下時，我們以溫控計所讀到的溫度為控溫的 準則，到達所要溫度時，須等其熱平衡約 5~10 分鐘，再開始量測。利 用此時間，先確定激發光與探測光的能量是否為 40:1 進入樣品表面的極 化方向是否正確。之後，再確定以下各項儀器打開了沒 : 鎖相放大器、

AOM、光偵測器以及其電壓供應器。最後，由 CCD 看出激發光與探測 光的光點是否重合，如果沒有，需微調至光點重合時，才開始實驗上的 測量。

3.3 光激發-探測之物理模型基礎

參考圖3-3，在擁有微小能隙(2Δ)的高溫超導體 YBCO 的光激發、載子 弛緩和探測光吸收過程，分別由圖中的步驟 1 和步驟 2 表示，然而探測光 的吸收過程由步驟3 表示。接下來我們逐一討論這 3 個過程。

0 4 8 12 16 20 24

0 2 4 6 8 10 12

Δ A / A

[

10-4

]

Time Delay ( ps )

E

₂

E

₁

E

_F

E

₀

2Δ

1 2 3

1 & 2 3

圖 3-3 YBCO在超導態(T <T_c)的光激發、載子弛緩 和光吸收過程示意圖

1 首先由一道能量 1.5eV的激發光使載子(電洞)從填滿態(低於E_F)激發到未 填滿態(高於E_F)。

2 吸收激發光子後的載子最初的弛緩過程，激發載子的熱傳遞主要是藉由 在內層能帶(intraband)電子-電子散射(electron-electron scattering)以及電 子 - 聲 子 散 射(electron-phonon scattering) 效 應 ， 其 弛 緩 時 間 分 別 為

fs 10

e-e ~

τ

ⁱ與

τ

_e-ph ~100fsⁱⁱ 。而且只要在

τ

_e-e小於

τ

_e-ph(電子-聲子弛緩時間)

條件下，就會有電子-電子碰撞導致如同雪崩效應般的產生大量非平衡態 的準粒子。已經有很多研究團隊量測在正常態(T >Tc)的

τ

_e-ph，也就是說

在費米能階附近並不存在 2Δ能隙，在其弛緩時間的尺度約在於數百個 fs[28][29]。然而在超導態(T<T_c)時，YBCO在費米能階附近會產生一個 微小 2Δ能隙(典型的高溫超導體能隙 2Δ～30-50 meV)，對準粒子的弛緩 過程在約 100fs以後會產生瓶頸效應，換句話說，也就是準粒子在最後 的弛緩過程將通過此能隙並且弛緩時間被其抑制[24][25]，所以準粒子會

在費米能階附近並不存在 2Δ能隙，在其弛緩時間的尺度約在於數百個 fs[28][29]。然而在超導態(T<T_c)時，YBCO在費米能階附近會產生一個 微小 2Δ能隙(典型的高溫超導體能隙 2Δ～30-50 meV)，對準粒子的弛緩 過程在約 100fs以後會產生瓶頸效應，換句話說，也就是準粒子在最後 的弛緩過程將通過此能隙並且弛緩時間被其抑制[24][25]，所以準粒子會

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