實驗原理

楊格（Thomas Young，1773-1829）[1]設計了一個雙狹縫干涉儀，

首先讓日光通過一個針孔，產生空間同調光（Spatially Coherent light），再將同調光通過兩個狹縫，而產生干涉，證明了光的波動性，

而在之後麥克森（Albert Abraham Michelson，1852-1931） 利用分 光鏡（Beamsplitter）與反射鏡做出一組干涉儀（見圖 2-1）將同調 麥克詹達干涉儀（Mach Zender Interferometer）[2]（見圖 2-2）

等。

2-2-2 自相關儀（Autocorrelator）的原理[3]

量測雷射光脈衝的方法大約有三種：

I. 光偵測器及取樣示波器（Sample oscilloscope）

當光打在光偵測器中，此時偵測器內會產生光電流，轉換成電子 訊號，連結到取樣示波器便可還原脈衝波形，但是會受限於偵測

BS

Detector Mirror（1）

Mirror（2）

Light Source

圖 2-1 Michelson interferometer

觀測點一

觀測點二 BS1

BS2

Mirror1

Mirror2 光源

圖 2-2 Mach-zender interferometer

器的頻寬以及示波器的上升時間的限制，所以大約只能量測到微 微秒等級的脈衝寬度，可是現有的雷射脈衝可到飛秒等級，顯然 是不夠用的。

II. 條紋攝影機（Streak Camera）

由 Zavoiskii 與 Fanchenko 所完成的，此儀器不僅可以量測雷射 光脈衝的寬度，也可以反映即時的雷射光脈衝的變化，缺點就是 無法量測到精確的飛秒等級的脈衝寬度。

III. 自相關儀（Autocorrelator）

目前最普遍用來量測超快雷射脈衝寬度的方法，利用相關函數

（Second Order Autocorrelation Function）曲線，再利用反捲積

（Deconvolution）將光脈衝的時間寬度經由計算還原出來，而非線

在以上兩個式子中，ε( )t 是雷射光的脈衝函數，假如複數ε( )t 虛部 隨時間變化，造成光頻率不斷變動，即所謂的啾頻（Chirping）

現象；當兩個脈衝光通過二倍頻晶體並符合相位匹配（Phase Match），會產生二倍頻光，電場則會正比於[E t₁( )+E t₂( )]²，強度則 正比於[E t₁( )+E t₂( )]²²，最後由光電倍增管接收二倍頻的訊號之後 可以得到：

P

2_ω

( ) τ ∝ E t

1

( ) + E t

2

( )

⁴ （2-3）

2 ( )

P_ω τ 是二倍頻的功率，正比於 E t₁( )+E t₂( )⁴ 的平均時間積分，將

1( )

E t 與E t₂( )分別帶入可以得到

P2_ω( )τ ∝2 ε( )t ⁴ +4 ε( )t ² ε

(

t−τ

)

²

^{+4 Re ε2}

( ) ( ) (

^{t ε t ε∗ t−τ}

)

^exp

(

^jωτ

)

^{+4 Re ε}

( ) (

^{t ε t−τ ε}

) (

^{∗2 t−τ}

)

^exp

(

^jωτ

)

^{+2 Re ε2}

( ) (

^{t ε∗2 t−τ}

)

^{exp 2}

(

^jωτ

)

^（2-4）

所以當兩個脈衝重合，即

τ

為零的時候，二倍頻功率會達最大值：

P

2_ω

(0) ∝ 16 ε ( ) t

⁴ （2-5）

然而當兩個脈衝完全分離的時候，意即兩個相乘項^ε

( ) (

^{t ε t−τ}

)

^為

零，即可得：

P_2ω( )τ ∝2 ε( )t ⁴ ,τ → ∞ （2-6）

此為背景訊號，並比較（2-5）、（2-6）兩式子的結果，可得背景訊號 與最大值比約 1：8，並且帶有ωτ 、2ωτ 週期的干涉條紋，當脈衝光 內波長隨著時間而線性變化，而有明顯啾頻現象，而脈衝的前緣與後 緣將不同調造成自相關函數曲線兩翼的干涉訊號消失，所以經數學模 擬運算可以得到啾頻訊號的大小，但是因為P2_ω

( )

τ 是對稱函數的關 係，所以無法得到啾頻訊號的正負。

II. 強度式自相關儀

所以 倍頻曲線的半高寬（Fall Width at Half Maximum，FWHM），乘上一 個反卷積常數，即可得到真實的脈衝寬度，利用高斯函數脈衝為例：

III. 雙光子吸收干涉式自相關儀

近來國內也有人改良干涉式自相關儀[3]，原因是調動倍頻晶體時 必須考慮相位匹配角度的問題，不同的波長有不同的匹配角度，價 格也較昂貴，相對地，由於雙光子吸收二極體所產生光電流正比於 入射雷射脈衝的平方，與經過二倍頻非線性晶體所產生的是一樣 的，利用雙光子效應，入射光的能量必須介於光二極體材料能隙的 二分之一及其能隙之間，¹₂E_g <hν <E_g，利用兩個光子將電子從價帶 激發至導電帶形成電子電洞對，加上逆偏壓形成光電流，加上放大 器即可放大訊號。

2-3 激發-探測原理

1999 諾貝爾化學獎[4]得主埃及裔美國籍化學教授齊威爾

（Ahmed H. Zewail, 1946-），因為他對於科學上的貢獻，他是第一 位首先嘗試利用激發-探測(Pump-Probe)發現了原子在化學反應過程 中的運動，帶給化學及其他科學領域革命性的影響，化學反應中不管 是工業或是生命體中都是倚靠化學鍵的結合及斷裂，所要了解的是如 何知道這些化學反應的產生原因，如何從反應物變成產物，因此若能

BS

Light Source

圖 2-4 強度式自相關儀 Delay Line

SH Crystal

PMT

Filter

觀察到從反應物進行到產物的過渡狀態（transition state），一直 發探測技術（ultrafast pump-probe technique），利用在化學反應 動力學上，一開始先將，激發脈衝（pump pulse）先促使反應開始，

（femtosecond transition-state spectroscopy）。 2-3-1 螢光生命週期時間解析顯微鏡[5]

螢光顯微鏡可以獲得明顯細胞微小結構影像，並且已有許多的研 Verkman，1990；Keating 與 Wensel，1990；Kao 等，1993），自發性 螢光生命週期的量測用來監控 UVA 的照射所造成細胞傷害的現象

（Schneckenburger 等人，1992；Schneckenburger 與 Koenig，1992；

Koenig 與 Schneckenburger，1994），螢光生命週期也已經用來協助 在老鼠大型噬菌中抗原製作（Antigen-processing）平台（Voss，

Weber，1969；Gratton 與 Limkeman，1983），由弦波的激發在調變頻

1969；Gratton 和 Limkeman，1983；Gratton 等人，1984；Alcala 與 Gratton，1985；Lakowicz，1999）。

在頻率域中，異向性是藉由量測不同相位的頻率響應∆ =φ φ φ_⊥− _&

1983；Gratton 等人，1984；Alcala 與 Gratton，1985；Lakowicz，

1999）。

可以被分析以獲得時間解析的資訊，諧波大小可以被探測超過 12GHz

（Berland 等人，1992），代替探測脈衝瞬間吸收的取樣，可以選擇 它 的 波 長 從 激 發 態 分 子 密 度 去 引 起 受 激 發 射 （ Stimulated Emission）。

影像顯微鏡建構在非同步取樣技術下提供了比利用機械裝置控 制延遲的等效技術多幾個優點，藉由機械裝置延遲線的方法擷取時間 解析的影像，不是在一個畫素中測得所有的螢光特性藉由在移動到下 一個畫素以前雷射光束跑過一個系列時間延遲，就是由在特定一個時 間延遲點掃得全部的影像，並且連續地重複於所有的時間延遲點，獲 得一系列相同的時間切片影像。

2-3-3 受激發射（Stimulated Emission）

受激發射技術基本原理見圖 2-5，兩到雷射脈衝光聚焦在樣品上 同一個區域，其兩個雷射的脈衝重複率些許地補償，而雷射波長則是 選擇可以由激發光將螢光激發的波長並且可以產生受激發射的探測 光波長，由探測脈衝光激發態分子密度的光學調變產生外差式的螢光 訊號，也就是螢光衰減的傅立葉頻譜轉換成交叉相關頻率的範圍，而 脈衝雷射（飛秒雷射具 THz 等級）高次倍頻（諧波）立刻提供衰減頻 譜多重諧波的取得，螢光訊號包含交叉相關的諧波可以藉由濾光片隔 離，因為其發射的光波長與激發和受激發射的不同。

Relative Intensity

Wavelength 吸收頻譜 發射頻譜

λ λ

Em

λ ^′

圖 2-5 受激發射技術原理

吸收 螢光檢測

受激發射

圖 2-6 顯示時間點的圖，點出了激發探測（受激發射）技術的原

率之間的差，舉例來說，假如一個雷射的重複頻率大約是 76.2MHz，

此雷射光，將激態的螢光分子全都激發至激發態，由於在激發探測的 實驗中，假如兩個光的強度一樣夠強，都具有激發光的效用，在此情 況下，可以達成我們所要的飽和度量測。

假設基態S₀的螢光色基分子數量為固定，先由光強度夠強的激 發光將螢光分子從基態激發至激發態S₁，並且達飽和狀態，同時間，

強度與激發光幾乎一樣的探測光，在進行激發的動作，由於基態的光 子數已經被激發至激發態而達飽和的狀態，探測光則已無光子可以激 發，當時間慢慢增加時，從S₁到S₂，光子停留在S₂，再由S₂產生螢光，

這段時間時，光子陸續回到基態，當移動時間延遲至下一個時間點，

探測光將掉回基態的螢光分子再激發，時間越增加光子掉回地面的數 量越來越多，探測光激發的光子數目也會越來越多，所偵測的螢光強 度也會越來越強，由圖 2-7：

圖 2-7 螢光飽和度量測 S1

S0

S2

電子激發態

電子基態 振盪能級

0 ∆ω ^{2∆ω 3∆ω 4∆ω 5∆ω}

ω

振福 激發螢光頻譜

0 ∆ω ^2∆ω 3∆ω 4∆ω 5∆ω

ω

振福 探測螢光頻譜

其探測光的激發螢光的曲線，與圖 2-6 相較之下，剛好是相反的曲

( )

ω是入射光頻率，ω_p則是電漿角頻率，而ω_τ則是電子碰撞頻率，電子

時，初始會有一個很陡峭的尖形下降，如圖 2-8 所示，是因為吸收增 加，以及接踵而來的快速衰減，受激發的電子在指數能帶尾以及因為 快速衰減造成的深井鬆弛，於幾個微微秒下達到一個剩餘值，此值之 後則會緩慢的減少，探測吸收持續緩慢的減少到發生再重合與被激發 的區域恢復到熱平衡狀態，這個吸收的改變與自由載子的再重合有 關，並且可能用來了解熱電子的鬆弛反應（Relaxation），衰減曲線 以及正向掃描的殘值對於入射光能量、非均勻載子動力學與熱效應非 常敏感，也由於各種材質的曲線也不盡相同，所以 TTT 技術可以用來 做許多的研究，利用在元件製造的研究上。

圖 2-8 a-Si:H 不同 波長激發探測實驗 的 TTT 資料（擷取自 Ref【6】）

在文檔中 結合激發-探測功能之超快時間解析雷射掃瞄顯微儀 (頁 10-29)