電性量測所量到的缺陷訊號

由電性量測中，C-V 圖也可以看出缺陷的存在，圖 3.6(a) 之前提 到-1.5 V～-3 V 是量子能階量測的偏壓，而在-3 V～-6 V 之後也有電 容緩慢變化的平台，一般樣品量測的 C-V 圖，無法量到這麼大的逆 偏壓，所以推測電容能維持在 100 pF 應該就是由缺陷提供的電容，

將平台轉換成縱深圖，由圖4.3 高溫下的載子分佈圖可以看到在 0.45 μm 也有峰值累積的現象，為缺陷造成的峰值，因此推測量子能階下 方為缺陷能階(defect level)所在。同樣地，DLTS 也量測到缺陷的訊 號，圖4.4(a)(b)量測的偏壓定在 0 V～-1 V 較淺層的位置，可以發現 因為不在頻率響應的偏壓，所以溫度在 200 K 量子點的訊號很微弱，

但在高溫350 K 附近卻有一個很大的峰值，0 V～-0.5 V 的訊號強度 甚至比-0.5 V～-1 V 還要強，因此推測這應該是缺陷造成的訊號，這 可以跟 TEM 量到的結果對應，缺陷到處都存在。以活化能來看低溫 的電子放射大約是 200 meV 而缺陷的活化能則高很多，大約在 700

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meV 左右。一般的電子在量子能階放射速率是相當快而不易量測到，

而摻氮的樣品卻可以量到在低溫有量子能階的訊號，推測應是深層缺 陷去影響電子在量子能階的放射速率，圖 3.20 為推論的能帶圖，在 量子點內有量子能階，而量子能階下方有缺陷能階可以捕捉電子。

4.3 DLTS 量測空乏缺陷載子後量子能階捕獲電子的探討

在量測量子點裡面電子被捕獲的實驗時，我們先施予放射偏壓，

將電子空乏出來，之後在捕捉偏壓時量測電子被捕捉時候的位能障，

當放射偏壓施加到-3V 時，可以將量子點中的電子都空乏出來，但缺 陷仍然有電子存在，其結果已在圖 3.16 時說明過，峰值隨著偏壓增 加往高溫移動，代表電子的被捕獲的速率隨偏壓增加而變小；量子點 內的電子數量愈少，捕捉位能障高度愈高。而將放射偏壓施加到-5 V 量測DLTS 電子被捕獲的情形，-3 V 之後空乏電子數目愈多，在做量 測之前除了將量子點中的電子空乏出來，甚至把缺陷中的電子空乏，

使得缺陷的電子數目減少如圖 4.5 示意圖，之後再回到零偏壓時量 測，結果如圖4.6，在空乏電子的偏壓大於-3 V 代表將缺陷的電子空 乏之後，峰值隨著偏壓增加卻反而往低溫移動，電子被捕獲的速率突 然變快，捕捉電子的位能障高度變小。DLTS 的訊號也隨著偏壓增加 而更大，電容值變化大意味著此時電子被捕捉的量增加。

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圖 4.7 為電子被捕獲的時間常數變化，當空乏到-3 V 之前，代表 將量子點內的電子空乏，而量子點內的電子愈少，受到下方缺陷的影 響使得時間常數變慢。但是當空乏寬度到缺陷時，缺陷的電子被空乏 後，缺陷電子數量變少使得電子在量子能階的時間常數變短。量測的 結果如下表 4.1，將數據畫成圖 4.8 來說明，改變空乏寬度到-3 V 捕 捉位能障會增加，但空乏到缺陷載子之後，位能障逐漸減小，但是此 時的載子捕捉截面積持續增加，次方從-18 變成-15，足足變大了三個 次方，正常量子點的捕捉截面積大小大約在 10^-14 cm²，這顯示當空乏 電壓越過量子訊號進而空乏缺陷的電子，使得缺陷中電子被空乏，此 時再將電子灌入量子能階中會使得捕捉截面積接近沒有缺陷時的量 子點，恢復電子在量子點的特性。而截面積變大的原因，推測應該和 量子點中庫倫力大小有關，當放射偏壓小，空乏出來的電子較少，量 子點中電子數目多，電子要跳進去所受到的庫倫排斥力強使得電子不 易被捕捉，捕捉截面積較小；當放射偏壓大，能將量子點和缺陷中的 電子空乏出來，量子點中電子數量少，電子要跳進去的庫倫排斥力較 弱，因此容易被捕捉，所以可以得到較大的捕捉截面積，庫倫排斥力 是造成捕捉截面積改變的可能因素。

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表 4.1 改變空乏電壓到-5 V 電子被捕獲的位能障和捕獲截面積

Bias (V) -1 /0 -1.5 / 0 -2 / 0 -2.5 / 0

E

(meV) 191 213 253 274

σ

(cm

) 5.4×10

6.1×10

7.1×10

3.4×10

Bias (V) -3 / 0 -3.5 / 0 -4 / 0

E

(meV) 282 275 269

σ

(cm

) 3.0×10

4.7×10

1.5×10

40

圖4.1（a）砷化銦量子點 TEM 側面圖

（b）摻氮的砷化銦量子點 TEM 側面圖

圖4.2 摻氮的砷化銦量子點高解析穿透式電子顯微鏡量測 (a)

(b) 高約 6nm

Wetting layer

高約

41

100 150 200 250 300 350 400

-2.0

42

100 150 200 250 300 350 400

-1.6 -1.4 -1.2 -1.0 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0

0.2 InAsN QDs filling pulse 10 ms -0.5 V~-1 V

ΔC (pF)

T (K) 43 ms

21.5 ms 8.6 ms 4.3 ms

(b)

QD

defect

圖 4.4（b）為-0.5～1 V 的 DLTS 量測

圖4.5 空乏出缺陷的電子示意圖

43

100 150 200 250

0.0

100 150 200 250

0.0 Emission / Capture

-1.0 / 0 V

time constant

defect

圖4.7 改變空乏電壓到缺陷之後捕獲電子的時間常數變快

44

-4.5 -4.0 -3.5 -3.0 -2.5 -2.0 -1.5 -1.0 -0.5

180 200 220 240 260 280 300

Capture barrier (meV)

Capture barrier capture cross section

Emission bias (V)

10^-17 10^-16 10^-15 Capture cross section (cm) 2

圖 4.8 改變空乏電壓到-5 V 對應的位能障和捕獲截面積

圖4.9 推測庫倫排斥力會影響捕獲截面積大小

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第五章 總結

將 有 摻 氮 和 無 摻 氮 的 樣 品 做 高 解 析 度 穿 透 式 電 子 顯 微 鏡 (HRTEM) 分析，從剖面圖顯示未摻氮的樣品量子點呈現橢圓形，但 在摻入氮之後量子點的形貌不規則，且有大量的銦累積在 wetting layer，這應該是因為相分離(phase separation)現象造成。將 TEM 圖形 經過傅立葉轉換之後，顯示有摻入氮的樣品在量子點附近有許多缺陷 產生。因此在室溫下量測光激發螢光頻譜(PL)可知摻氮之後的缺陷造 成PL 強度減弱、半高寬變大且在低能量有一個的長尾巴存在。無摻 氮樣品在溫度 18 K 時電容-電壓(C-V)量測顯示載子沒有頻率響應，

時間常數很短，無法用深層能階暫態頻譜(DLTS)來量測。而有摻氮 樣品由於缺陷能階的產生在溫度300 K 載子時間常數約 10^-3~10^-5秒，

因此可以在深層能階暫態頻譜量測到訊號。且在室溫下的 C-V 圖可 以看到兩個平台出現，轉換成載子濃度分佈圖可以看到兩個峰值，其 中一個位置在0.35 μm 為量子點訊號，而另一個在 0.45 μm 為缺陷位 置。因此我們可以知道在量子點能階下方有缺陷能階。

以深層能階暫態頻譜量測摻入氮的樣品電子放射的情形，可以看 到兩個峰值出現，其中一個為量子點訊號活化能約 0.2 eV 而另一個 為缺陷訊號活化能大約0.7 eV，這和 C-V 得到的結果一致。量子點訊 號出現在約200 K 且當電子的佔據數增加時，峰值會往低溫移動並飽

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和，類似於能帶填充，而這個能帶的平均範圍約 0.18～0.29 eV。為 了得到更精確的能帶，將不同區間的電子空乏，量測出不同能階量子 放射的活化能，DLTS 訊號最強的活化能大約在 0.21 eV，將此時的 活化能對應到 PL 光譜電子放射強度最大時的波長(1200 nm)。而 DLTS 可以量到活化能較深能階的能量(約 0.36 eV）應該與 PL 光譜 在長波長出現的長尾巴有關。因此我們認為DLTS 量到的電子放射的 活化能範圍從0.19～0.36 eV 可以對應到 PL 光譜量子點的放射訊號。

電子要注入到量子點必須克服一個捕捉位能障，它的高度和電子從量 子點放射的位能障高度差不多。當量子能階的電子佔據數愈多可以得 到捕捉位能障高度愈小。施加逆向偏壓能空乏樣品內的電子，一旦量 子能階中的電子全都被空乏之後，再增加逆向偏壓可以空乏缺陷能階 內電子。當缺陷內的電子開始被空乏時，我們觀察到量子點的位能障 高度變小；缺陷內的電子被空乏愈多時，得到的量子點位能障高度會 愈小。這結果顯示量子點的位能障高度會受到缺陷內電子數量影響，

而電子在灌入缺陷之前會先注入量子點內，之後再回到缺陷能階。當 量子點中電子數目較多，電子跳進去受到的庫倫排斥力較大，所以捕 捉截面積小，而量子點中電子數目愈少，電子較不受到庫倫排斥力影 響，捕捉截面積大，特別是缺陷中的電子被空乏出來，會使得捕捉截 面積接近於沒有掺氮量子點的特性。

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