量測系統簡介

2.3-1 光激發螢光量測系統(Photoluminescence)

本實驗所使用的 Photoluminescence 量測系統(PL)是由楊賜麟老師實驗室 所提供，儀器設備如下：

(1) 固態雷射(solid-state laser)：此儀器為 Excel 公司所產，型號為 LOC-VENTUS 1000 SERIES，波長為 532 nm，驅動電壓 6 安培，鐳射穩定度 1.9 %內，

RMS 平均雜訊 0.7%，最大輸出功率為 1.3 W，而此雷射的目的是用來激 發樣品發光。

(2) 分光儀(monochromator)：此儀器的型號為 ARC Spectro-275，其焦距長度為 27.5 cm，內部裝置三塊光柵，光柵的選擇是依據實驗所量測的波長範圍而 定 ， 而 本 實 驗 皆 屬 長 波 長 範 圍 ， 因 此 使 用 的 光 柵 為 600 groove/mm (BLZ=1000 nm)。

(3) 光遮斷器(chopper)：此調置裝置的型號為 NEW FOCUS 3501，我們選擇的 葉片形式為7/5 孔，所使用的頻率為 500 Hz，其目的在使雷射激發光源調 制成方波的形式。

(4) 光偵測器(photodetector)：此儀器是由 Electro-Optical Systems 公司所生產的 砷化銦鎵(InGaAs)光偵測器，其在 300 K 的適用波長範圍為 800 nm 至 1800 nm。

(5) 濾波片(filter)：本實驗所使用的是 695 nm 的 long-pass filter，其目的為濾 掉雷射光，避免使雷射光進入光檢測器中。

(6) 鎖相放大器(Lock-in Amplifier)：此儀器的型號為 STANDFORD RESEARCH SYSTEM SR850，其參考頻率限制在 105 kHz 以下，參考頻率的電壓必須 在400 mV 以上，其目的在於測量微小的交流訊號。

(7) 溫控裝置：包含壓縮機(compressor)、壓縮機控制器、真空室(chamber)、機 械幫浦、和型號為Neocera LTC-11 的溫控器。在降溫前，先以機械幫浦將 真空腔室抽至粗真空(10^-3 torr)，如此可避免因為水氣凝結，造成溫度無法 下降的情況發生，然後再使用氦氣作為冷媒的壓縮機降溫，因為此壓縮機 是水冷式的，所以在開壓縮機之前，必須先開冷卻水，以防止壓縮機過熱 造成任何損害。通常等溫度降至最低，再使用溫控器去設定想要量取的環 境溫度。

如圖[2.2]所示為整個 PL 量測系統之架構圖，首先由最大輸出功率為 1.3 W 固態雷射(solid-state laser)發射出波長為 532 nm 的雷射光，經由一片或兩片衰 減片(filter)去降低雷射輸出功率(視實驗需要)，然後將雷射光通過光遮斷器，對 雷射光進行調變，並將光遮斷器的頻率送至鎖相放大器作為參考頻率，經過光 遮斷器的雷射光經由第一面透鏡聚焦在樣品上，對樣品進行激發(excitation)。

而樣品被激發所放射的螢光再經由第二片透鏡聚焦在分光儀的狹縫中進行分 光，且在光進入狹縫前，我們另外使用一片 695 nm 的高通濾波鏡(long pass filter)，其目的即在於濾掉雷射光，以避免其對訊號產生干擾(因為螢光相較於 雷射光是屬於非常微弱的光)，之後螢光會由分光儀背後的狹縫射出，再經由 光偵測器去接收，最後將偵測到的訊號送至鎖相放大器處理之後再傳回電腦，

在電腦上顯示我們所要的數據並存檔之。

2.3-2 電性量測系統

樣品製作完成後，將進行電性量測，所使用的設備如下：

(1) Keithley 236：是用來量測基本的電壓-電流(I-V)特性曲線。

(2) HP 4194 阻抗/增益相位分析儀：主要用來量測電容-電壓(C-V)、電容-頻率 (C-F，又稱為 Admittance Spectroscopy)與暫態電容(Transient Capacitance)等 特性曲線。

(3) 深層能階暫態頻譜系統(Deep Level Transient Spectroscopy，DLTS)：共包含 脈衝產生器、電容計、雙閘訊號平均器、溫控系統、降溫系統及水平垂直 紀錄器等部份。

(4) 變溫量測系統包含 Cryogenic、真空幫浦、溫控器(LakeShore330)、液態氮 鋼瓶、真空腔體與三軸探針台。

所有實驗量測數據，都是藉由電腦透過GPIB 介面控制卡來控制儀器與讀取數 據，再經由軟體處理與作圖。

圖2.1 InGaAsN 單一量子井之結構圖

Al

n-GaAs 0.3 µm (Si: 8*10¹⁶cm^-3)

InGaAsN SQW 60 Å n-GaAs 0.3 µm

(Si: 8*10¹⁶cm^-3)

n⁺-GaAs substrate In

Si Wafer

圖2.2 PL 量測系統之架構圖

Laser 532nm 1.3W

VNDF

Chopper Focus lens

PC

Vacuum and cooling system

Long-pass filter Ref. Signal

Lock-in Amplifier

Monochromator

InGaAs photodetector Multi-meter

GPIB Interface

第三章 光激發螢光量測與分析

3.1 三片樣品 PL 的概略比較

樣品的長晶品質，可由 PL 量測頻譜得到初步的判斷。在室溫 300 K 及低 溫30 K 下，我們使用大功率 325 mW 來激發 LGR 和 MGR 樣品，才激發出較 明顯的訊號，而HGR 用 6.5 mW(300 K)和 1.3 mW(30 K)即有很強的 peak[圖 3.1]

[圖 3.2]，代表 HGR 的量子井結構最佳，有良好的載子侷限效應；LGR 則幾乎 沒有任何載子訊號出現，有可能已不具二維量子結構。HGR 的波長約在 1260 nm (300K)，MGR 則紅移至 1337 nm (300K)，這些微量的偏移歸因於成長時降 低長晶速率，更多的氮原子有機會溶進量子井層，使得量子井層中氮含量增 加，當氮含量愈多則導電帶的band offset 愈大，因而拉長發光波長。

3.2 變溫 PL 分析與討論

圖[3.3(a)(b)(c)]為各樣品的變溫 PL 頻譜圖，各樣品所用的激發功率如圖上 所示。HGR 樣品在 21K 時在 1183 nm 有很強的激發訊號，且半高寬非常狹窄 約21 meV，然而 InGaAsN 主峰值旁卻出現一低能量的小 peak(如圖[3.3(a)]箭頭 所標示)，隨著溫度升高，小 peak 漸漸與主訊號融合在一起。相似的不對稱訊 號在N-As alloy 的結構中也出現[13]，在文獻中提到此低能量的不對稱訊號，

升高趨向於不明顯，可解釋為被侷限的光載子受熱得到能量，從侷限能階躍遷 至非侷限能階，這也同時說明當含氮量高時，樣品不可避免的會受到成份波動 效應的影響。HGR 樣品溫度降低所出現的小 peak，約與 InGaAsN 主峰值相差 30 meV (此數值直接由圖得知，因為 LGR 的小 peak 太弱，無法精確 fitting 出 來)，可推知量子井中局部區域的氮含量特別高，也就是有 N-rich 的區域存在。

至於略為降低長晶速率的 MGR 樣品，從 InGaAsN 激發訊號半高寬變寬，

以及主訊號旁的低能量peak 增強(如圖[3.3(b)]箭頭所標示)，可看出其成份波動 效應更為明顯。值得注意的是，MGR 樣品的低能量 peak 似乎隨著溫度升高而 與 InGaAsN 主峰值一起紅移，代表低能量 peak 的能階可能與 InGaAsN 基態 pin 在一起。MGR 樣品溫度降低所出現的 peak，由圖[3.4] PL fitting 的數據得 知，約與InGaAsN 主峰值相差 38 meV，與 HGR 所得到的 30 meV 非常接近。

我們更進一步將長晶速率降低，從 LGR 樣品的變溫 PL 頻譜[圖 3.3(c)]只 有在1070 nm 有較明顯的訊號出現，但完全沒有 InGaAsN 的激發訊號，推測 其成份波動效應更劇烈使得樣品不具量子結構。為了確定 1070 nm 訊號的來 源，同時我們也量了LGR 樣品背面訊號的變溫 PL 圖，發現同樣在 1065 nm 處 有明顯peak(如圖[3.5])，與圖[3.3(c)]比較後可以證實 1070 nm 來自背面訊號，

可能是使用了大功率的雷射束激發樣品，連帶著把背面的訊號也激發出來。其 實三片樣品在低溫PL 頻譜中都可以看到此背面訊號，只是 HGR 樣品由於所使 用的雷射激發功率弱(1.3mW)，背面訊號在圖中只看到微微突起，並不明顯，

加上其InGaAsN 主訊號很強，更使得背面訊號很微弱；MGR 樣品相較於 HGR 其主訊號較弱，背面訊號就更明顯；至於LGR 完全沒有 InGaAsN 的激發 peak，

因而更加突顯背面訊號；若改為較小功率激發，會減弱此背面訊號，比較不造 成影響，但也會影響主訊號的激發強度，權商之下我們還是以大功率的量測結 果為主。

3.3 TEM 與 X-ray 分析與討論

圖[3.6]為 HGR、MGR 與 LGR 的 TEM 圖，HGR 及 MGR 的界面平滑整齊，

沒有明顯的缺陷存在；而LGR 樣品的 InGaAsN 層可看到變成三維成長，界面 非常不平整，甚至表面呈現波浪狀扭曲，證實已不具量子井結構。再由 X-ray 圖可知(圖[3.7])，長晶速率最慢的樣品並無晶格應力鬆弛現象，因此可排除此 原因造成PL 訊號很弱的可能，其 TEM 圖所看到不平整的情形，推測 LGR 樣 品已出現含氮材料常見的相分離問題，造成摻雜的氮原子有群聚跟分離的情 形。長晶速率較快的兩片雖無明顯相分離，但是量子井層依舊存在成份波動效 應。

MGR 樣品的量子井界面平滑，也可經由 X-ray(400)繞射圖來驗證，圖中可 清楚看到interference patterns。而 HGR 有可能量子井長晶品質更好，幾乎沒有 任何晶格不匹配存在，因此繞射圖形看不出為兩種材料，也無 interference patterns 產生。

800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500

800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500

0.000

0.00

800 900 1000110012001300140015001600 0.00

800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 W eighting:

y No weighting

Chi^2/DoF = 6.9407E-6 R^2 = 0.95617

y0 0 ±0

xc1 1275.33918 ±2.40996 w1 70.53402 ±5.46601 A1 4.09253 ±0.47024 xc2 1327.08576 ±2.68458 w2 55.93407 ±7.74521 A2 2.14677 ±0.44062

In te n s it y ( a .u .)

Wavelength (nm)

30 K

圖3.4 MGR 樣品 30 K PL fitting 圖

800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 0.00

圖3.6 上圖為 HGR 樣品之 TEM 圖，中圍 MGR 樣品，下圖則為 LGR 樣品

4.4 Å/s

2.78 Å/s

0.5 Å/s

4.4 Å/s

-1000 -800 -600 -400 -200 0 200 400 10⁰

10¹ 10² 10³ 10⁴ 10⁵

X ray i n tensity (a.u.)

θ -2 θ (arcsec.)

HGR MGR LGR

圖3.7 三片樣品之 X-ray 圖

第四章 電性量測結果與分析

相關量測原理可參照實驗室歷屆學長姐的論文，或如附錄所附，本論文中

不再贅述。

4.1 電容-電壓量測(C-V)

磊晶時，長晶速率緩慢可使得表面 adatoms 進行遷移，助長成份波動效應，

從載子濃度分布圖也可發現此效應增強的事實，圖[4.1]為室溫下三片樣品 C-V 轉縱深圖，HGR 與 MGR 皆有典型的量子井載子堆積 peak (10 kHz)，載子濃度 約10¹⁸ cm^-3，且當溫度降低時peak 的強度也隨之增加(Debye-length 效應)；LGR 的縱深圖與前兩片相較之下，在主 peak 兩側各多出一個 peak，其中央的載子 堆積濃度就明顯被分散而下降(2*10¹⁷ cm^-3)，三個峰值分別為 0.28 µm、0.3 µm 和0.325 µm，除此之外，兩個側邊的 peak 有相似的頻率響應，當頻率從 10 kHz 增大為1 MHz 時，兩個 peak 漸漸消失，因此我們可大略得知，在室溫 300 K 時載子跳出時間介於 10^-6和 10^-4秒之間，相較於 quantum emission 時間常數 (ps)，其載子來源應為缺陷能階才有如此長的時間常數，加上兩個 peak 對頻率 響應一致，可能來自同一個缺陷。

圖[4.2]為 HGR 樣品 125 K 之 C-V 圖，左上角為對應之縱深圖，InGaAsN 量子井基態所堆積的自由載子，由C-V 圖出現的平台及其對應之載子堆積峰值 可知。除了載子堆積峰值外，在0.35 µm 處還有一小凸起，對應 C-V 圖約在-3.5

存在，當我們改變測量頻率時，電子無法跟上調變速率而沒有跳出來，因此電 量減少則電容值下降。由前一章 PL 數據已知，HGR 主訊號與低能量小 peak 約差30 meV，現從 C-V 又得知基態下方有一能階存在，因此我們推測基態與 此能階差約為30 meV，與 PL 所得數量級雷同，電性與光性結果互相映證下，

證明成份波動效應在高含氮樣品中，即使量子井長晶品質佳，依然不可避免。

圖[4.3]為 MGR 在低溫 80 K 環境下，頻率由 2 kHz 變化至 400 kHz 之載子 分布圖，左上角的插圖為對應之C-V 曲線。C-V 圖隨著頻率增加有往下平移的 趨勢，在縱深圖上則是載子峰值愈來愈深(往右平移)，這是電極接面處有串聯 電阻的影響，導致電容值下降。另外，逆偏壓在-4 V 至-5 V 範圍時，電容值明 顯下降，顯示載子在此偏壓範圍對頻率有響應，其載子濃度分布圖和 LGR 室 溫的圖趨勢相似，除了主要堆積 peak 外，也多出了兩個側邊 peak，載子放射 的時間常數也與LGR 相近，介於 2.5*10^-6秒和10^-4秒之間，差別則在頻率響應 的溫度，LGR 在室溫 300 K 而 MGR 則約 150 K 時才出現。

圖[4.4]為 LGR 在低溫 80 K 之載子濃度分布圖，頻率由 3 kHz 增加為 500 kHz，左上角為相對應之 C-V 圖。在偏壓-2 V 時，清楚可看到頻率響應，而其 載子濃度隨著頻率變大而降低，在80 K 時載子放射時間為 10^-5~10^-4秒。與室 溫結果比較(圖[4.1])，LGR 樣品因成份波動效應所產生的缺陷在室溫時還跟得

圖[4.4]為 LGR 在低溫 80 K 之載子濃度分布圖，頻率由 3 kHz 增加為 500 kHz，左上角為相對應之 C-V 圖。在偏壓-2 V 時，清楚可看到頻率響應，而其 載子濃度隨著頻率變大而降低，在80 K 時載子放射時間為 10^-5~10^-4秒。與室 溫結果比較(圖[4.1])，LGR 樣品因成份波動效應所產生的缺陷在室溫時還跟得