無應力GaAs/AlGaAs量子點光學異向性的理論研究

國立交通大學

電子物理學系

碩 士 論 文

無應力 GaAs/AlGaAs 量子點光學異向性的理論研究

Theoretical studies of optical polarization anisotropy of stress-free

GaAs/AlGaAs quantum dots

研 究 生：廖建智

指導教授：鄭舜仁 教授

無應力 GaAs/AlGaAs 量子點光學異向性的理論研究

Theoretical studies of optical polarization anisotropy of stress-free

GaAs/AlGaAs quantum dots

研 究 生：廖建智 Student：Chien-Chih Liao

指導教授：鄭舜仁 教授 Advisor：Shun-Jen Cheng

國 立 交 通 大 學

電子物理研究所

碩 士 論 文

A Thesis

Submitted to Department of Electrophysics College of Science

National Chiao Tung University in partial Fulfillment of the Requirements

for the Degree of Master

in Electrophysics

2012

HsinChu, Taiwan, Republic of China

無應力 GaAs/AlGaAs 量子點光學異向性的理論研究

學生：廖建智

_{指導教授：鄭舜仁 博士}

國立交通大學電子物理研究所碩士班

摘要

本論文主要探討droplet-epitaxial GaAs/AlGaAs量子點的光學異向性(optical

polarization anisotropy) 。相較大多數量子點系統，因為droplet-epitaxial量子點沒有應力 效應，所以可以專注在量子點幾何大小對光學異向性的影響。

文章中使用k．p方法模擬激子系統的電子結構，透過對真實量子點形狀的模擬進而 建立而量子點的三維拋物線模型，再使用費米黃金定理(Fermi’s Golden rule)計算電子由 導電帶躍遷至價電帶的發光強度和偏振，當量子點越不對稱則偏振越強，而且量子點越 高其偏振也越強，在量子點體積固定下，量子點越不對稱則高度越矮，使得偏振變弱。 最後本文章使用部分組態交互作用計算偏振(DOP)，該理論結果顯示激子中電子和電洞 間的關聯性的庫倫作用力導致DOP進一步微幅下修(<5%)。

Theoretical studies of optical polarization anisotropy of stress-free

GaAs/AlGaAs quantum dots

Student：Chien-Chih Liao Advisor：Shun-Jen Cheng

Department of Electrophysics

National Chiao Tung University

Abstract

This thesis theoretically investigates the optical anisotropy of GaAs/AlGaAs quantum dots grown by droplet epitaxy. The stress-free QD system allows as to focus on the geometry effects on optical anisotropy.

First, the single particle spectra are separately calculated using the single-band effective mass model for conduction electron and four-band Luttinger-Kohn k p⋅ theory for valence hole using 3D finite difference method. For more analysis, we further build up three

dimensional(3D) parabolic models for the quantum dots under study according to the numerically calculated electronic structures. Second, the photoluminescence

(PL) intensity and the degree of optical polarization (DOP) for the recombination of e-h pairs are calculated using the Fermi’s Golden Rule. It is found that, besides the commonly know effect of lateral elongation, the height of QD is even more essential in the optical DOP of the droplet epitaxial dots.

Finally, the influence of Coulomb interaction on polarization anisotropy is examined by using the partial configuration interaction (PCI) method. The calculated results show that Coulomb interactions in excitons make the DOPs slightly decreased (<5%).

誌謝

碩班三年的生活中，首先感謝家人支持和鼓勵，陪伴著我走到碩班生活的尾聲。 感謝實驗室的書楷、禹淮、虔震、彥廷、野人、小銘、勇達…學長們的幫助，不管 是在學業上的討論或者生活上的建議都讓我獲益良多，希望你們都可以找到自己的一片 天空；也要感謝同屆的智豪、丞偉、語宸、力瑋、以理和書瑜的陪伴，祝福你們往後可 以過著自己喜歡的生活；也要感謝學弟妹家祥、智瑋、佩儀和書睿在最後一年的陪伴， 期望你們可以趕快完成碩士工作；更要感謝鄭舜仁老師三年來的敦敦教誨，讓我了解一 個研究生應該具備的能力和心態，也讓我知道進行物理研究將面臨的困難和挑戰，祝福 老師身體健康。 在此感謝日本筑波材料實驗機構的黑田隆老師的研究團隊提供的實驗數據。 最後感謝口試委員朱仲夏老師，牟中瑜老師，張文豪老師和林炯源老師對我的碩士 工作以及論文的指導，點出我碩班工作的缺陷，讓我將碩士工作做得更完整。

目錄 摘要 ... i Abstract ... ii 誌謝 ... iii 目錄 ... iv 表目錄 ... v 圖目錄 ... vi 第一章 、導論 ... 1 1.1 簡介 ... 1 1.2 研究動機 ... 1 1.3 章節概要 ... 6 第二章 、量子點內單一激子系統的電子結構和交互作用 ... 7 2.1 量子點內單一激子系統的電子結構 ... 7 2.2 激子系統的直接庫倫作用 ... 11 2.3 激子系統的組態交互作用 ... 19 第三章 、單一激子系統的偏振光譜 ... 22 3.1 偏振光譜的一般形式 ... 22 3.2 三維拋物線模型的偏振光譜的解析解 ... 28 3.3 組態交互作用對偏振光譜的修正 ... 40 第四章 、結果與討論 ... 42 4.1 真實量子點結構的探討 ... 42 4.2 量子點大小對基態激子偏振光譜的影響 ... 45 4.3 基態和激發態激子的偏振光譜 ... 56 4.4 組態交互作用對偏振光譜的影響 ... 68 第五章 、結論 ... 73 參考文獻 ... 74 附錄A. ... 76 附錄B. ... 79

表目錄

表 1.2.1、DROPLET-EPITAXIAL量子點的幾何大小 ... 4 表 2.1.1、x _1 10_、y

[ ]

110 和z

[ ]

001 座標系統下的P，Q，R， S 數學形式 ... 10 表 2.2.1、價電帶空軌域和電洞的BLOCH’S FUNCTION轉換 ... 12 表 2.3.1、不同激子組態的示意圖 ... 20 表 2.3.2、不同激子組態的數學形式 ... 20 表 3.2.1、輕重電洞不同方向的有效質量 ... 29 表 4.4.1、不同激子組態的示意圖。 ... 70

圖目錄

圖 1.2.1、(A) 退火溫度 5000C下，形成的DROPLET-EPITAXIAL量子點。(B) DROPLET-EPITAXIAL量子

點的幾何形狀，A表示量子點短軸方向，B表示量子點長軸方向。 ... 2

圖 1.2.2、退火溫度 5000C下，形成的DROPLET-EPITAXIAL量子點長軸方向(A)和短軸方向(B)的 剖面圖。 ... 2 圖 1.2.3、(A) 量子點在樣本上的位置示意圖。(B) 量子點結構形狀參數的示意圖。 ... 3 圖 1.2.4、DROPLET-EPITAXIAL量子點的幾何大小和xy方向的不對稱性，量子點長軸方向為 110    ，量子點短軸方向為

[ ]

110 。 ... 5 圖 2.1.1、電子在量子點內感受到異質結構形成的位能示意圖。 ... 8 圖 2.1.2、電洞在量子點內感受到異質結構形成的位能示意圖。 ... 9 圖 2.1.3、座標系的示意圖。(A)卡式座標系。(B)利用旋轉得到的新座標系，黑色虛線為 卡式(舊)座標系，紅色實線為新座標系統。 ... 10 圖 2.2.1、位置向量分解示意圖。 ... 13 圖 3.1.1、激子系統的再結合產生輻射光子的示意圖。(A)激子總角動量為-1 的發光機制。 (B)激子總角動量為+1 的發光機制。 ... 22 圖 3.1.2、xy平面發光強度示意圖。 ... 26 圖 3.1.3、固定l_y=8.0nm l,_z=2.5nm時，重電洞(+3/2)和輕電洞(-1/2)的混成比例隨量子點長軸 長度 x l 的改變。 ... 27 圖 4.1.1、QD-A其X-Z平面的剖面圖，取Y=0(NM)的切面圖。 ... 42 圖 4.1.2、QD-A其Y-Z平面的剖面圖，取X=0(NM)的切面圖。 ... 42 圖 4.1.3、量子點結構為 2D-GAUSSIAN，數值模擬輻射光子波長。 ... 43 圖 4.1.4、實驗量測得到的輻射光子波長。 ... 43 圖 4.1.5、量子點結構為 2D-GAUSSIAN，數值模擬輻射光子偏振的強度。 ... 43 圖 4.1.6、實驗量測得到的輻射光子偏振的強度。 ... 43 圖 4.1.7、量子點結構為 2D-GAUSSAIN模擬的波函數和三維拋物線模型採用lx=10

( )

nm 、

( )

8 y l = nm 和lz =3.5625

( )

nm 下，模擬的波函數比較圖。 ... 44 圖 4.2.1、固定ly=8.0nm和η⊥ ≈0.31下，電子的束縛位能。(A) X方向，取Y=0，Z=0，η=1.5 。(B) X方向，取Y=0，Z=0，_{η = 3.0}。 ... 45 圖 4.2.2、固定ly=8.0nm和η⊥ ≈0.31下，電子基態波包函數。(A) XY平面，取Z=0，η=1.5。

(B) XY平面，取Z=0， _{η =3.0}  。... 46 圖 4.2.3、固定ly=8.0nm和η⊥ ≈0.31下，電子基態波包函數。(A) xz 平面，取Y=0，η=1.5。 (B) xz 平面，取Y=0，_{η =3.0}  。 ... 46 圖 4.2.4、固定ly=8.0nm和η⊥ ≈0.31下，輕重電洞的束縛位能。(A) x 方向，取y=0,z=0， 1.5 η_= 。(B) x 方向，取y=0,z=0，η =_ 3.0。 ... 47 圖 4.2.5、固定ly=8.0nm和η⊥ ≈0.31下，電洞基態波包函數。(A)xy平面，取Z=0，η=1.5。 (B)xy平面，取Z=0， _{η =3.0}  。 ... 48 圖 4.2.6、固定ly=8.0nm和η⊥ ≈0.31下，電洞基態波包函數。(A) xz 平面，取Y=0，η=1.5。 (B) xz 平面，取Y=0，_{η =3.0}  。 ... 48 圖 4.2.7、固定量子點高度(η⊥ ≈0.19、0.25、0.31、0.38、0.44)及短軸長度ly=8.0nm下，改 變量子點不對稱性(η =_ 1.25～3.50)對偏振的影響。 ... 49 圖 4.2.8、固定ly =8.0nm和η⊥ ≈0.31下，純輕重電洞個別的基態能階圖。 ... 49 圖 4.2.9、固定ly =8.0nm和η⊥ ≈0.31下，ρHL隨不對稱性的改變。 ... 49 圖 4.2.10、固定ly =8.0nm和η⊥ ≈0.31下，不對稱性η=1.253.50的重電洞(3/2)和輕電洞 (-1/2)的成份圖。 ... 50 圖 4.2.11、固定ly =8.0nm和η⊥ ≈0.31下，不對稱性η=1.253.50的輕電洞(-1/2)和電子波 包函數的重疊比例圖。 ... 50 圖 4.2.12、固定l_y =8.0nm和η_≈2.25下，電子的束縛位能。(A) z方向，取x=0,y=0， 0.19 η_⊥≈ 。(B) z方向，取x=0,y=0，η_⊥≈0.44。 ... 51 圖 4.2.13、固定l_y =8.0nm和η_≈2.25下，電子基態波包函數。(A)xy平面，取Z=0，η⊥≈0.19 。(B)xy平面，取Z=0，_η⊥≈0.44。... 51 圖 4.2.14、固定l_y=8.0nm和η_≈2.25下，電子基態波包函數。(A) xz 平面，Y=0，η⊥≈0.19

。(B) xz 平面，Y=0，_η⊥≈0.44。 ... 52 圖 4.2.15、固定l_y =8.0nm和η_≈2.25下，電洞的束縛位能。(A) z方向，取x=0,y=0， 0.19 η_⊥≈ 。(B) z方向，取x=0,y=0，η_⊥≈0.44。 ... 52 圖 4.2.16、固定l_y =8.0nm和η_=2.25下，電洞基態波包函數。(A) xy 平面，取Z=0，η⊥≈0.19 。(B)xy平面，取Z=0，_η⊥≈0.44。... 53 圖 4.2.17、固定l_y=8.0nm和η_=2.25下，電洞基態波包函數。(A) xz 平面，Y=0，η⊥≈0.19 。(B) xz 平面，Y=0，_η⊥≈0.44。 ... 54 圖 4.2.18、固定量子點短軸長度ly =8.00(nm)及xy平面不對稱性(η = 1.25、1.75、2.25、2.75、 3.50)下，改變量子點高度(η_⊥ ≈0.19、0.25、0.31、0.38、0.44)對偏振強度的影響。 ... 54 圖 4.2.19、固定ly =8.0nm和η=2.25下，純輕重電洞個別的基態能階圖。 ... 55 圖 4.2.20、固定ly =8.0nm和η=2.25下，ρHL隨不對稱性的改變。 ... 55 圖 4.2.21、固定ly =8.0nm和η=2.25下，縱向不對稱性η⊥≈0.19、0.25、0.31、0.38和0.44 的重電洞(3/2)和輕電洞(-1/2)的成份圖。 ... 55 圖 4.2.22、固定ly =8.0nm和η=2.25下，縱向不對稱性η⊥≈0.19、0.25、0.31、0.38和0.44 的輕電洞(-1/2)和電子波包函數的重疊比例圖。 ... 55 圖 4.3.1、固定 _{8 , 285} 3 y l l = nm Ω = nm 時，量子點幾何大小變化圖。 ... 56 圖 4.3.2、固定ly=8nm和 3 285 l nm Ω = 的電子的束縛位能。(A) x 方向，取y=0，z=0， 1.50, 0.37 η_= η_⊥ ≈ 。(B) x 方向，取y=0，z=0，η_=3.00,η_⊥ ≈0.19。(C) z方向，取x=0， 0 y= ，η_=1.50,η_⊥ ≈0.37。(B) z方向，取x=0，y=0，η_=3.00,η_⊥≈0.19。 ... 57 圖 4.3.3、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電子基態波包函數。(A)xy平面，取Z=0，_{η =1.50}  ， 0.37 η_⊥≈ 。(B)xy平面，取Z=0，_{η =3.00}  ，η⊥≈0.19。 ... 58 圖 4.3.4、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電子基態波包函數。(A) xz 平面，取Y=0，_{η =1.50}  ，

0.37 η_⊥≈ 。(B) xz 平面，取Y=0，_{η =3.00}  ，η⊥≈0.19。 ... 58 圖 4.3.5、固定ly=8nm和 3 285 l nm Ω = 的輕重電洞的束縛位能。(A) x 方向，取y=0，z=0， 1.50, 0.37 η_= η_⊥ ≈ 。(B) x 方向，取y=0，z=0，η_=3.00,η_⊥ ≈0.19。(C) z方向，取x=0， 0 y= ，η_=1.50,η_⊥ ≈0.37。(B) z方向，取x=0，y=0，η_=3.00,η_⊥≈0.19。 ... 59 圖 4.3.6、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電洞基態波包函數。(A)xy平面，取Z=0，_{η =1.50}  ， 0.37 η_⊥≈ 。(B)xy平面，取Z=0，_{η =3.00}  ，η⊥≈0.19。 ... 60 圖 4.3.7、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電洞基態波包函數。(A) xz 平面，取Y=0，_{η =1.50}  ， 0.37 η_⊥≈ 。(B) xz 平面，取Y=0，_{η =3.00}  ，η⊥≈0.19。 ... 60 圖 4.3.8、固定不同的l_y和Ωl後，基態激子的躍遷能量圖。 ... 61 圖 4.3.9、固定不同的l_y和Ωl後，基態激子的偏振強度圖。 ... 61 圖 4.3.10、固定 3 8 , 285 y l l = nmΩ = nm 時，解析方法和數值模擬的偏振強度結果圖。 ... 61 圖 4.3.11、固定 3 8 , 285 y l l = nmΩ = nm 時，純輕重電洞個別的基態能階圖。 ... 61 圖 4.3.12、固定 3 8 , 285 y l l = nmΩ = nm 時，重電洞(+3/2)和輕電洞(-1/2)的混成比例隨著xy平面 的不對稱向的改變。 ... 62 圖 4.3.13、固定 3 8 , 285 y l l = nmΩ = nm 時，輕電洞(-1/2)和電子(1/2)的波包函數隨著xy平面的 不對稱向的改變。 ... 62 圖 4.3.14、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電子xy平面P 軌域波包函數。(_x A)xy平面， 取Z=0，_{η =1.50}  ，η⊥ ≈0.37。(B)xy平面，取Z=0，η = 3.00， η⊥≈0.19。 ... 64 圖 4.3.15、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電子xy平面P 軌域波包函數。(_x A) xz 平面， 取Y=0，_{η =1.50}  ，η⊥≈0.37。(B) xz 平面，取Y=0，η = 3.00，η⊥≈0.19。 ... 64

圖 4.3.16、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電洞xy平面P 軌域波包函數。(_x A)xy平面，取 Z=0，_{η =1.50}  ，η⊥ ≈0.37。(B)xy平面，取Z=0，η = 3.00， η⊥≈0.19。 ... 65 圖 4.3.17、固定ly =8.0nm和 3 285 l nm Ω = 下，電洞 xz 平面Px軌域波包函數。(A) xz 平面，取 Y=0，_{η =1.50}  ，η⊥≈0.37。(B) xz 平面，取Y=0，η = 3.00， η⊥≈0.19。 ... 65 圖 4.3.18、固定 和 下。(A)基態和 x P軌域的激子系統偏振強度圖，點 線為數值模擬，實線則為解析解的結果。(B)_{η =1.50}  ，基態激子系統的XY平面發光強 度圖。(C)_{η =3.00}  ，基態激子系統的XY平面發光強度圖。(D)η =1.50，Px軌域激子系 統的XY平面發光強度圖。(E)_{η =3.00}  ，Px軌域激子系統的XY平面發光強度圖。 ... 66 圖 4.3.19、固定 和 下，基態(紅色虛線)和P_x軌域(藍色實線)的激子系 統的∆_HL的圖。 ... 67 圖 4.3.20、固定 和 下，基態和P_x軌域的激子系統的輕重電洞成份圖。 ... 67 圖 4.3.21、固定 和 下，P_x軌域的激子系統的電子和輕重電洞的波包 函數重疊比例圖。 ... 67 圖 4.4.1、自組式(SELF-ASSEMBLED)INAS/GAAS量子點。 ... 68 圖 4.4.2、HIERARCHICAL GAAS/ALGAAS 量子點。 ... 69 圖 4.4.3、電子能譜隨著量子點不對稱性的變化。 ... 69 圖 4.4.4、輕重電洞耦合後的電洞能譜隨著量子點不對稱性的變化。 ... 69 圖 4.4.5、固定 _{8 , 285} 3 y l l = nm Ω = nm 下，不同激子組態(S軌域、P_x軌域、Py軌域、Dx軌域、 x F軌域)的偏振強度隨不對稱性改變圖。 ... 71 圖 4.4.6、固定 _{8 , 285} 3 y l l = nm Ω = nm 下，不同激子組態(S軌域、P_x軌域、Py軌域、Dx軌域、 x F軌域)混成的成分隨不對稱性改變圖。 ... 72 圖 4.4.7、固定 _{8 , 285} 3 y l l = nm Ω = nm 下，紅色實心圓為考慮PCI方法的數值模擬、藍色實心 三角形為S軌域激子系統的數值模擬和灰色實線解析方法的XY平面偏振強度結果圖。 8.0 y l = nm 3 285 l nm Ω = 8.0 y l = nm 3 285 l nm Ω = 8.0 y l = nm 3 285 l nm Ω = 8.0 y l = nm 3 285 l nm Ω =

第一章、導論

1.1 簡介 在上世紀，人類為理解小尺寸世界提出量子力學，在量子力學的世界中，一切的狀 態都有可能存在只是機率高低的問題。近十多年，人們持續研究量子資訊(Quantum information)[1]，傳統計算機中利用「0」和「1」，兩種不同的位元狀態，進行演算和儲 存等等工作。量子資訊的主要研究內容之一，便是利用不同偏振狀態的量子態當成量子 位元(quantum bit)來取代傳統計算機中「0」和「1」的位元體的功能。當兩個粒子處於 不同的量子態且彼此的量子態會互相影響不可區分便是量子糾纏態，而且量子糾纏態具 有疊加性和量測量子態時不會破壞原本的量子態的特性，其中疊加性使得我們可以利用 少數的量子位元儲存大量的資訊，讓計算機可以儲蓄更大量的資料；糾纏的特性可以讓 我們知道訊息傳遞過程中是否被攔截竊聽，這使得量子傳輸比起傳統傳輸具有更好的保 密性，也因為訊息傳遞速度趨近無窮快，可以讓計算機的處理速度進一步提升。 1.2 研究動機 本文主要研究的系統是，droplet-epitaxial 量子點[2]如下圖 1.2.1(a)和 1.2.1(b)，它是 由液滴狀的 GaAs 噴灑在 AlGaAs 的基板上再根據不同的溫度的退火處理微調量子點的 幾何大小，而且 droplet-epitaxial 量子點因為 GaAs 和 AlGaAs 的晶格常數(lattice constant) 匹配，所以 droplet-epitaxial 量子點是一個沒有應力作用的系統，讓我們可以專注在幾何 形狀大小對物理量的影響。

(a) (b)

圖 1. 2.1、(a) 退火溫度 5000_{C 下，形成的 droplet-epitaxial 量子點。(b) droplet-epitaxial 量子點的幾何形狀，}

A 表示量子點短軸方向，B 表示量子點長軸方向。 參考資料:Appl. Phys. Exp. 3, 045502(2010).[2]

上面兩圖 1.2.1(a)和 1.2.1(b)是利用原子力顯微鏡(AFM)量測得到的 droplet-epitaxial 量子點樣本的俯視圖，其中 A 表示量子點短軸方向，B 表示量子點長軸方向，則量子點 長軸方向(A_110_)和短軸方向(B

[ ]

110 )的剖面圖如下圖 1.2.2：

圖 1. 2.2、退火溫度 5000_{C 下，形成的 droplet-epitaxial 量子點長軸方向(A)和短軸方向(B)的剖面圖。}

由圖 1.2.2 所示，定義量子點結構形狀為 2D-gaussian，數學形式如下(1.2.1)式：

(

)

0 2 0 2 2 2 ( ) ( ) , , exp 0 x y x x y y x y z z H z σ σ   _{− −}    _{≤ − − ∩ ≥}              (1.2.1) (1.2.1)式中，

(

x y z 表示量子點表面和內部位置座標的空間集合，, ,

)

(

x y₀, ₀

)

表示量子點中 心點在樣本上的位置座標，其示意圖如下圖 1.2.3(a)，H代表量子點中心的高度，σ_x和 y σ 分別代表反映量子點底部長軸和短軸長短的參數示意圖如下圖 1.2.3(b)，其關係式如 下(1.2.2)和(1.2.3)式： 2σ_x ≡ 長軸底部長度 (1.2.2) 2σ_y ≡ 短軸底部長度 (1.2.3) 則量子點結構形狀的示意圖： (a) (b) 圖 1. 2.3、(a) 量子點在樣本上的位置示意圖。(b) 量子點結構形狀參數的示意圖。 參考資料:Appl. Phys. Exp. 3, 045502(2010).[2]

在此，我們將介紹日本筑波國家材料研究所 Takashi 老師等，提供的實驗資料，如 Appl. Phys. Exp

.

3, 045502，他們先藉由 droplet-epitaxy 技術製作一組幾何形狀一樣但大 小不同的量子點，其量子點幾何大小收錄在下表 1.2.1 中，不同大小的量子點有著不同 的高度和xy方向的不對稱性如下圖 1.2.2。然後量測沿z方向傳遞的光隨不同偏振片角度 下的發光強度，最後得到偏振強度和輻射光子能量的結果則隨不同量子點幾何大小改 變： 表 1.2.1、droplet-epitaxial 量子點的幾何大小 溫度 長軸底部長度_1 10_ 短軸底部長度

[ ]

110 高度

[ ]

001 單位 0 C nm nm nm QD-A 400 68.3 4.8± 52.7 6.1± 11.1 2.1± QD-B 450 89.1 6.3± 57.7 4.5± 7.5 1.1± QD-C 475 118.0 13.0± 55.4 4.7± 4.6 1.7± QD-D 500 220.0 39.0± 64.5 7.9± 1.5 0.6± 量子點幾何形狀的不對稱性定義，如下(1.2.4)式：

(

Aspect ratio

)

_{( )}

(

2

)

2 x geom y σ η σ ≡  長軸底部長度 短軸底部長度 (1.2.4)

圖 1.2.4、droplet-epitaxial 量子點的幾何大小和xy方向的不對稱性，量子點長軸方向為_110_，量子點 短軸方向為

[ ]

110 。

參考資料:Appl. Phys. Exp. 3, 045502(2010).[2]

在 InAs/GaAs 量子點的研究中顯示，當量子點不對稱性越大，偏振越強，可是自組 式 InAs/GaAs 量子點為晶格不匹配形成的量子點，此種量子點會有應力的效應，讓我們 很難區分造成光偏振是因為結構幾何或者是應力造成，所以本文章主要的研究關注在沒 有應力的量子點其結構幾何對光偏振的影響。

1.3 章節概要

第一章、我們簡介 droplet-epitaxial 量子點和實際上的應用。第二章、我們利用k p⋅ 單能

帶和四能帶理論搭配波包近似法計算激子系統的電子結構、庫倫交互作用以及組態交互 作用。第三章、我們利用費米黃金定理(Fermi’s Golden Rule)推導激子系統發光強度，進 一步利用三維拋物線模型推導出基態(S 軌域)激子系統偏振強度的解析式，最後考慮組 態交互作用找出不同激子組態混成後的發光強度。第四章是主要的結果，在此我們會討 論，真實量子點結構大小，進而將量子點結構位能用三維拋物線模型近似接著討論量子 點幾何大小對基態激子系統偏振的影響，進一步探討激發態的偏振的變化，最後加入組 態交互作用修正後的偏振的改變。第五章，則是做最後的結論以及本工作未來的展望。

第二章、量子點內單一激子系統的電子結構和交互作用

本文章為研究量子點內單一激子系統經過一段時間(約 10-9 秒)，激子系統湮滅(電 子-電洞對再結合)，多餘的能量以電磁波形式輻射，其中輻射光子的物理性質。 本章節將介紹我們考慮的量子點內單一激子系統的 Hamiltonian。 2.1 量子點內單一激子系統的電子結構 激子系統由導電帶電子和價電帶電洞組成，計算激子系統的電子結構，必須先分別 計算導電帶電子和價電帶電洞的電子結構，導電帶電子以k p⋅ 單能帶模型搭配波包近似 法、價電帶電洞以k p⋅ 四能帶模型搭配波包近似法則波函數可分別表示為下(2.1.1)、 (2.1.2)二式:

( )

,

( ) ( )

1/ 2 =± Ψ  =

∑

  e e z z z e e e i i s s s r g r u r _(2.1.1)

( )

,

( ) ( )

3/ 2, 1/ 2 h h z z z h h h i i j j j r g r u r =± ± Ψ  =

∑

  _(2.1.2) (2.1.2)式為導電帶電子的波函數，(2.1.3)式為價電帶電洞的波函數。 _,

( )

e z e i s g r 與 _,

( )

h z h i j g r 分 別為導電帶電子，價電帶電洞的波包方程式(envelope function)，

( )

 z e s u r 與

( )

z h j u r 為導電 帶電子，價電帶電洞的 Bloch’s function 且s 與_z j 分別表示導電帶電子，價電帶電洞的自_z 旋角動量z方向的分量。 利用(2.1.1)式的電子波函數搭配單能帶有效質量近似法寫下電子等效的 Schrödinger equation，如下(2.1.3)式：

( )

( )

( )

2 * 0 2 e e e e e e e QD i i i e p V r g r E g r m m   + =        (2.1.3)

(2.1.3)式中，V_QDe 為電子感受的量子點結構和材料形成的位能[3]， * e m 為電子的有效質 量，且每一能態均有電子自旋向上和自旋向下形成二重簡併態。 因為V_QDe 為異質結構(heterostructure)具有不同的能隙(Energy gap)[4]造成異質結構 的接面有能隙不連續的現象(band offset)使得電子在量子點的邊緣感受到一個有限深位 能井且位障高度(barrier high)取決於 Al 的成分，如下圖 2.1.1，本文所探討的 droplet -epitaxy 技術所製作的量子點其結構形狀為 2D-gaussian 如圖 1.2.1(b)，所以對於 droplet -epitaxial 量子點，電子會被束縛在一個幾何形狀像 2D-gaussian 的三維有限深位能井內。 圖 2.1.1、電子在量子點內感受到異質結構形成的位能示意圖。 價電帶電洞的電子結構的計算，我們並非直接計算價電帶存在一顆電洞的電子結構 情形，而是計算價電帶遺留一個電子空軌域(未被電子占據的狀態)的情況，則價電帶空 軌域的波函數可以表示為：

( )

,

( ) ( )

3/ 2, 1/ 2 v h z z z v v v i i j j j r g r u r =± ± Ψ  =

∑

  _(2.1.4) 利用(2.1.4)式的波函數和k p⋅ 四能帶模型和波包近似法得到價電帶空軌域的 Hamiltonian 如下式(2.1.5)： LK v QD H =H +V (2.1.5)

(2.1.5)式中，HLK為 Luttinger Kane matrix 形式如下(2.1.6)式。 † † †† 3 / 2, 3 / 2 0 3 / 2, 1 / 2 0 3 / 2, 1 / 2 0 3 / 2, 3 / 2 0 z z LK z z J J P Q S R J J S P Q R H J J R P Q S J J R S P Q = = + −    _{− −}  _{= =}   = −  −  = = −  ₊  _{= = −}   (2.1.6) (2.1.7)式中， J =3 / 2,J_z =3 / 2 ， J =3 / 2,J_z =1 / 2 ， J =3 / 2,J_z = −1 / 2 ， 3 / 2, _z 3 / 2

J = J = − 為 Luttinger Kane matrix 的基底[5]。 而 v QD V 為電洞在價電帶感受到的量子點結構和形狀(2D-gaussian)形成的位能，其原因同 上 e QD V 的討論則示意圖如下圖 2.1.2： 圖 2.1.2、電洞在量子點內感受到異質結構形成的位能示意圖。 在本文中，我們參考[6,7]的座標轉換方法，將固定晶面方向為z

[ ]

001 方向利用旋 轉將原本x

[ ]

100 和y

[ ]

010 的座標系統轉換成x _1 10_和y

[ ]

110 的新座標系統後， 則新舊座標的示意圖可參考，如下圖 2.1.1，其中矩陣元素P，Q，R，S 在x _1 10_、

[ ]

110 y 和z

[ ]

001 的座標系統下的形式收錄在下表 2.1.1：

(a) (b) 圖 2.1.3、座標系的示意圖。(a)卡式座標系。(b)利用旋轉得到的新座標系，黑色虛線為卡式(舊)座標系， 紅色實線為新座標系統。 表 2.1.1、x _1 10_、y

[ ]

110 和z

[ ]

001 座標系統下的P，Q，R，S數學形式 P 2 2 2 2 1 2 2 2 0 2 γ  ∂ ∂ ∂  − _ + + _ ∂ ∂ ∂    m x y z Q 2 2 2 2 2 2 2 2 0 2 2 γ  ∂ ∂ ∂  − _ + − _ ∂ ∂ ∂    m x y z R 2 2 2 2 3 2 2 2 0 3 2 3 2m γ x y i γ x y   ∂ ∂  ∂  − _− _ − _+ _ ∂ ∂ ∂ ∂      S 2 3 0 3 γ  ∂ ∂ ∂ − _ − _ ∂ ∂ ∂    i m x y z

最後利用有限差分法(finite difference method)離散化(2.1.4)和(2.1.6)兩式成為矩 陣形式，再使用 ARPACK 對角化[8]，分別得知導電帶電子、價電帶空軌域，不同能態 所對應的系統動能與波包函數。 價電帶使用空軌域來描述，被我們稱為電子觀點，若價電帶用電洞描述則為電洞觀 點，價電帶空軌域和電洞的電子結構是不同的，這部分將在下一節中介紹。 舊座標軸示意圖 利用旋轉得到的 新座標系示意圖

2.2 激子系統的直接庫倫作用 在此，本文章考慮系統的 Hamiltonian 的二次量子化形式如下(2.2.1)式： †††† , , , , , , , , , , , ; ; , , , e e z e z h h z h z e h h e e z h z h z e z e z h z e h h e e h eh X i i s i s i i j i j i j k l i s j j k j l s i s i j i j k l H =

∑

E c c +

∑

E h h −

∑

V c h h c _(2.2.1) (2.2.1)式中， e e i E 為單電子處於第ie狀態的系統動能， h h i E 為單電洞處於第ih狀態的系統動 能，

( )

( )

( ) ( )

2 * * , , , 1 2 2 1 1 2 0 1 2 1 4 e h h e e h h e eh e h h e i j k l i j k l e V r r r r dr dr r r πε ε ∞ ∞ −∞ −∞ ≡ Ψ Ψ Ψ Ψ −

∫ ∫

       表示單激子系統的庫倫 矩陣元素， † e i c 和h 分別表示電子和電洞的產生算符，而_i†_e c 和_ie h 則分別表示電子和電洞_ie 的湮滅算符。 我們首先要利用上一節的價電帶空軌域電子結構找出電洞的電子結構，電洞為價電 帶少了一個束縛電子，剩餘束縛電子的整體運動行為，簡化成一個電洞來描述，在廖禹 淮學長和鄭舜仁老師的努力下，找出價電帶空軌域和電洞的波函數的轉化為如下(2.2.2) 式：

( )

,

( )

( )

1 2, 3 2 ˆ z z z z h v v i i j j j j r T g r f₋ u₋ r =± ±   Ψ =   

∑

    (2.2.2)

( )

(

)

*

( )

, 1 2, 3 2 z z z v h i j j j g − r u r =± ± =

∑

  _(2.2.3) (2.2.2)和(2.2.3)式中，Tˆ為時間反轉算符，Ψ  和_ih

( )

r Ψ  分別為電洞和空軌域的波函v_i

( )

r 數， _,

( )

z v i j g r 為空軌域的波包波函數，

( )

z v j u r 、

( )

z h j u r 為空軌域和電洞的 Bloch’s function，

( )

( ) 1 z z j j j f− = − − − 為一般所選擇的因子，在此 j=3 2。

價電帶空軌域和電洞的波包函數轉換為(2.2.3)式，Bloch’s function 轉換列表供參考：

( )

(

( )

)

* ,z , z h v i j i j g r = g ₋ r (2.2.3) 表 2.2.1、價電帶空軌域和電洞的 Bloch’s function 轉換 z j 空軌域狀態 電洞狀態 f−j_z 3 2 + v_{3 2}

( )

u₋ r −  h_{3 2}

( )

u₊ r +  f−_{3 2} = − 1 1 2 + v_{1 2}

( )

u₋ r +  h_{1 2}

( )

u₊ r +  f−_{1 2} = + 1 1 2 − v_{1 2}

( )

u₊ r −  h_{1 2}

( )

u₋ r +  f+_{1 2} = −1 3 2 − v_{3 2}

( )

u₊ r +  h_{3 2}

( )

u₋ r +  f+_{3 2} = +1 在上節的討論，我們知道電子和電洞的波函數分別為(2.1.1)和(2.1.2)兩式，在本節將 (2.2.1)式中的庫倫矩陣元素的一般形式離散化展開並討論在奇點部分的處理方式。 庫倫矩陣元素定義，如下(2.2.4)式：

( )

( )

( ) ( )

2 * * , , , 1 2 2 1 1 2 0 1 2 1 4 e h h e e h h e eh e h h e i j k l i j k l e V r r r r dr dr r r πε ε ∞ ∞ −∞ −∞ ≡ Ψ Ψ Ψ Ψ −

∫ ∫

        (2.2.4) (2.2.4)式，e 為電子電量，ε₀、ε[9]分別為真空、材料的電導率，r 、₁ r 分別為電子、電₂ 洞在空間中的位置，

( )

₁ e e i r Ψ  表示單電子處於第i 狀態的波函數，_e

( )

₂ h h i r Ψ  表示單電洞處於 第i 狀態的波函數 。 _h 定義電子在空間建立的電位為如下(2.2.5)式：

( )

*

( )

1

( )

1 , 2 1 0 1 2 4 e e e e e e i l i l r r e U r dr r r πε ε ∞ −∞ Ψ × Ψ ≡ −

∫

      (2.2.5)

則庫倫矩陣元素可整理成：

( )

( )

( )

* , , , 2 2 , 2 2 e h h e h h e e eh h h i j k l j k i l V r r U r dr ∞ −∞ ≡ Ψ

_∫

 Ψ    (2.2.6) 下一步，我們將拆解位置向量r₁=R_I+τ₁，r₂ =R_J +τ₂，如下圖 2.2.1 所表示： 圖 2.2.1、位置向量分解示意圖。 ( ) I J

R 表示第 I(J)個 Wigner-Seitz(WS) cell 的位置向量，τ_{1 2( )}表示 WS cell 內的位置向量。

參考[10]後，將位置向量拆解，我們可以將庫倫矩陣元素 _{, , ,} e h h e eh i j k l V 分成長程部分(電子和電 洞在不同的 WS cell 內)和短程部分(電子和電洞在相同的 WS cell 內)，如下(2.2.7)式：

( )

( )

( )

( )

( ) ( )

( )

( )

( )

( )

( ) ( ) 2 1 2 1 2 * * , , , 2 2 1 1 1 2 1 0 1 2 2 * * 2 2 1 1 1 2 , 1 0 1 2 1 4 1 4 cell e h h e h h e e I I cell h h e e J I N eh h h e e i j k l j k i l I _{r WS R r WS R} N h h e e j k i l I J _{r WS R r WS R} I J e V r r r r dr dr r r e r r r r dr dr r r πε ε πε ε = _{∈ ∈} = ∈ ∈ ≠ = Ψ Ψ Ψ Ψ − + Ψ Ψ Ψ Ψ −

∑ ∫

∫

∑ ∫

∫

                        (2.2.7)

(2.2.7)式中，N_cell為 WS cell 的數量，表示第 I(J)個 WS cell，在此，我們忽略第二項的 貢獻，則庫倫矩陣元素可以表達成(2.2.8)式：

( )

( )

( )

( )

( ) ( ) 2 1 2 * * , , , 2 2 1 1 1 2 1 0 1 2 1 4 cell e h h e h h e e I I N eh h h e e i j k l j k i l I r WS R r WS R e V r r r r dr dr r r πε ε = _{∈ ∈} ≈ Ψ Ψ Ψ Ψ −

∑ ∫

_{ }   _

∫

_       (2.2.8)

其中，電位 _,

( )

₂ e e i l U r 為如下(2.2.9)式：

( )

( )

( )

( ) 1 * , 2 1 1 1 0 1 2 1 4 e e e e I e e i l i l r WS R e U r r r dr r r πε ε _∈ = Ψ Ψ −

∫

_        (2.2.9) 庫倫矩陣元素可以整理成：

( )

( )

( )

( ) 2 * , , , 2 2 , 2 2 1 cell e h h e h h e e J N eh h h i j k l j k i l J r WS R V r r U r dr = _∈ =

∑ ∫

Ψ Ψ       (2.2.10) 由於電子和電洞的波函數為波包函數(envelope function)和 Bloch’s function 組成，其中波 包函數具有緩慢變化的性質且 Bloch’s function 為週期性函數，如下(2.2.11)和(2.2.12)式：

(

I

) ( )

I g R +τ ≈g R (2.2.11)

(

I

)

( )

u R +τ =u τ (2.2.12) 而且電子和電洞之間的距離主要取決於電子和電洞分處的 WS cell 的距離，假設： 1 2 I J r −r ≈ R −R (2.2.13) 利用(2.2.11)、(2.2.12)和(2.2.13)式代入(2.2.10)式，庫倫矩陣元素整理成每個 WS cell 的 貢獻以及 WS cell 內的積分：

( )

( )

( )

( ) ( )

* , , , * , , , 2 2 2 1 3/ 2, 1/ 2 3/ 2, 1/ 2 cell h z h z e e e h h e z z z z h h N j j J k j J i l J eh h h i j k l j j J j j WS g R g R U R V u τ u τ dτ ′ ′ ′ = =± ± =± ±     = _{ } ×    

∑ ∑

∑

_∫

      (2.2.14) 其中電位表示為：

( )

*,

( )

,

( )

*

( ) ( )

, 1 1 1 1 1/ 2 1/ 2 0 4 cell e z e z e e z z z z e e N i s I l s I e e i l J s s I s s I J WS I J g R g R e U R u u d R R τ τ τ πε ε ′ ′ ′ = =± =± ≠ = −

∑ ∑ ∑

∫

   _{  }   (2.2.15)

參考[11]，可以知道 Bloch’s function 在 WS cell 內的積分結果為：

( ) ( )

* 1 1 1 , z z z z e e s s e s s WS u τ u′ τ dτ = ∆Vδ ′

∫

   (2.2.16)

( ) ( )

* 2 2 2 , z z z z h h j j h j j WS u τ u τ dτ = ∆Vδ ′

∫

   (2.2.17) 上兩式中，∆ = ∆ = ∆V_e V_h V_WS為 Wigner-Seitz cell 的體積。 電位重新改寫成：

( )

*,

( )

,

( )

, 1/ 2 1 0 = 4 cell e z e z e e h z e e N i s I l s I i l I WS s I _{I J} I J g R g R e U R V R R πε ε =± = ≠   ×   ∆ −    

∑ ∑

     (2.2.18) 則庫倫矩陣元素：

( )

( )

( )

* , , , , , , 3/ 2, 1/ 2 1 = cell e h h e h z h z e e z N eh h h i j k l j j J k j J i l J WS j J V g R g R U R V =± ± = ∆

∑ ∑

   (2.2.19) 因為波包函數為連續分佈函數，所以黎曼和可以改用積分形式來取代，假設R_I =R_e， J h R =R ，電位和庫倫矩陣元素形式如下：

( )

*,

( )

,

( )

, 1/ 2 0 = 4 e z e z e e z e e i s e l s e i l h e s e h g R g R e U R dR R R πε ε ∞ =± _−∞   ×   −    

∑ ∫

      (2.2.20)

( )

( )

( )

* , , , , , , 3/ 2, 1/ 2 = e h h e h z h z e e z eh h h i j k l j j h k j h i l h h j V g R g R U R dR ∞ =±

∑ ∫

± _−∞     (2.2.21) 我們將(2.2.20)式拆解成兩個部分，當R_e ≠R_h時， _,

( )

e e LR i l h U R 稱為長程作用(Long Range)， 當R_e =R_h時， _,

( )

e e SR i l h U R 稱為短程作用(Short Range)：

( )

( )

( )

, = , , e e e e e e LR SR i l h i l h i l h U R U R +U R (2.2.22)

當R_e =R_h時，短程作用的積分是瑕積分形式，這部分的處理將參考[12,13]，將積分視為 單位晶胞內的積分且 _,

( )

e z e i s e g R 和 _,

( )

e z e l s e g _′ R 在單位晶胞內可視為常數： 假設R_e =

(

x y z_i, _j, _k

)

、R_h =

(

x_m,y z_n, _l

)

，則 _,

( )

e e LR i l h U R 和 _,

( )

e e SR i l h U R 將可離散化： 當R_e ≠R_h時， _,

( )

e e LR i l h U R 離散化形式如下(2.2.23)式：

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

* 1 1 1 , , , ₂ 2 2 1/ 2 0 , , , , , , 4 y x z e z e z e e z e e N N N i s i j k l s i j k LR i l m n l s i m j n k l i m j n k l g x y z g x y z x y z e U x y z x x y y z z πε ε + + + =± ≠ ≠ ≠   ∆ ∆ ∆   = _{ } − + − + −    

∑ ∑ ∑ ∑

(2.2.23) 當R_e =R_h時， _,

( )

e e SR i l h U R 離散化形式如下(2.2.25)式： 定義單位晶胞內的積分式F ： _s 2 2 2 2 2 2 2 2 2 x y z s x y z dxdydz F x y z ∆ ∆ ∆ −∆ −∆ −∆ ≡ + +

∫ ∫ ∫

(2.2.24)

(

)

1 1 1 *

(

)

(

)

, , , 1/ 2 1 1 1 0 , , , , , , 4 y x z e e e z e z z N N N SR e e i l m n l s i s m n l l s m n l s m n l e U x y z F g x y z g x y z πε ε + + + =± = = =   = × × _{ }  

∑ ∑ ∑ ∑

(2.2.25) (2.2.25)式中有單位晶胞內的積分式F ，下面我們討論此_s F 的處理。 _s 首先，當∆ = ∆ = ∆ =x y z a時，單位晶胞形狀為正方體，則F 會有解析結果，如下(2.2.26)_s 式：

(

)

2 2 1 3 3 ln 6 2 s F a π   ₊     = _− + _{ }  _{ }   (2.2.26) (2.2.26)式中，F 和晶胞的長度平方成正比關係，所以我們選取的晶胞體積越大，_s F 的_s 量也變大。

當單位晶胞的形狀不是正方體時，F 無法找出解析結果的方程式，而本文討論的量_s 子點內單一激子系統的庫倫位能，因為量子點的高度相比底部寬度較小，利用有限差分 法模擬電子結構時，z 方向的格點密度會比 x、y 方向密。所以本文章計算的情況一律為

( )

1 x y nm ∆ = ∆ = ， ∆ =z 0.5

( )

nm ，再來利用 mathemetica 程式語言計算Fs。 當 ∆ = ∆ =x y 1

( )

nm , ∆ =z 0.5

( )

nm ： 1 2 1 2 1 4 2 2 2 1 2 1 2 1 4 = =1.42726 s dxdydz F x y z −

∫ ∫ ∫

− − + + (2.2.27) 如果單位晶胞並非正方體和 ∆ = ∆ =x y 1

( )

nm , ∆ =z 0.5

( )

nm 這兩種情況時，我們可以使 用 mathemetica 程式語言計算不同單位晶胞大小的F 。 _s 將整理電位離散化形式為：

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

* 1 1 1 , , 2 2 2 , * 1 1/ 2 1 1 0 , 1 1 1 _, , , , , , , 4 _{, ,} , , y x z e z e z e e y z x z e z e z e e N N N i s i j k l s i j k i m j n k l i m j n k l i l m n l e N s N N i s m n l s _e m n l _{l s m n l} g x y z g x y z V x x y y z z e U x y z g x y z F g x y z πε ε + + + ≠ ≠ ≠ + =± + + = = =  ∆     _{− + − + −}    = _{ }       + ×   ×    _{ }   

∑ ∑ ∑

∑

∑ ∑ ∑

(2.2.28) (2.2.28)式中，∆ ≡ ∆ ∆ ∆V x y z。 最後，電位離散化形式為：

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

(

)

* 1 1 1 , , 2 2 2 , * 1 1/ 2 1 1 0 , 1 1 1 _, , , , , , , 4 _{, ,} , , y x z e z e z e e y z x z e z e z e e N N N i s i j k l s i j k i m j n k l i m j n k l i l m n l e N s N N i s m n l s _e m n l _{l s m n l} g x y z g x y z V x x y y z z e U x y z g x y z F g x y z πε ε + + + ≠ ≠ ≠ + =± + + = = =  _∆     _{− + − + −}    = _{ }       + ×   ×    _{ }   

∑ ∑ ∑

∑

∑ ∑ ∑

(2.2.29)

則庫倫積分的離散化形式如下(2.2.30)式：

(

)

(

)

(

)

( )

* 1 1 1 , , , , , 3/ 2, 1/ 2 1 1 1 _, , , , , = , , y x z h z h z e h h e z _{e e} h h N N N j j m n l k j m n l eh i j k l j m n l _{i l m n l} g x y z g x y z V eV U x y z x y z + + + =± ± = = =     × × ∆ ∆ ∆    

∑ ∑ ∑ ∑

(2.2.30) 觀察(2.2.29)、(2.2.30)式，我們可以發現，當電子和電洞因為庫倫作用力導致碰撞 後，其庫倫散射後的電子和電洞個別粒子的自旋角動量不會改變。 Fortran 的程式的編寫便是根據(2.2.29)和(2.2.30)兩式進行編寫。

2.3 激子系統的組態交互作用 在本節我們將學習透過庫倫作用導致的激子系統組態混成的行為。 定義無交互作用的激子系統不同組態可表示如下(2.3.1)式： †† , ; , , , 0 h e z z h z e z z z X i i j s i j i s j s C h c Ψ =

∑

_(2.3.1) 在三維非等向性拋物線模型下， i 和_e i 表示電子和電洞不同狀態的符號，可以改用量子_h 數來表達如下(2.3.2)式： ( )

(

x, y, z

)

e h i = n n n (2.3.2) (2.3.2)式中，i 在此是指沒有輕重電洞混成的電洞狀態。 _h 若電洞有輕重電洞混成的情況，則i 表達為，如下(2.3.3)式： _h

(

, ,

)

h x y z i = n n n ′ (2.3.3) (2.3.2)和(2.3.3)兩式中，n 表示 x 方向的量子數，_x n 表示 y 方向的量子數，y n 表示 z 方z 向的量子數。 下表 2.3.1 和表 2.3.2 分別為拋物線模型下 S 軌域、P 軌域、_x Py軌域、D 軌域和x F 軌域x 的激子組態的示意圖和表達形式：

表 2.3.1、不同激子組態的示意圖 S 軌域 Px軌域 Dx軌域 表 2.3.2、不同激子組態的數學形式 軌域 激子組態的數學形式 S 軌域 †† 000 ,000 ; 000 , 000, , 0 z z z z z z X j s j s j s C h c ′ ′ Ψ =

∑

x P 軌域 100 ,100 ; 100 ,†† 100, , 0 z z z z z z X j s j s j s C h c ′ ′ Ψ =

∑

x D 軌域 200 ,200 ; 200 ,†† 200, , 0 z z z z z z X j s j s j s C h c ′ ′ Ψ =

∑

在此，我們考慮三個組態的例子，用 S 軌域、Px軌域和 Dx軌域為基底，展開(2.1.1)式的 Hamiltonian 矩陣：

[ ]

HX 000 ,000 000 ,000 000 ,000 100 ,100 000 ,000 200 ,200 100 ,100 000 ,000 100 ,100 100 ,100 100 ,100 200 ,200 200 ,200 000 ,000 200 ,200 100 ,100 200 ,200 200 ,200 X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X X H H H H H H H H H ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′  Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ = Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ Ψ            (2.3.4) ( )000 e

E

E

_{( )}e₁₀₀

E

_{( )}e₂₀₀ ( )000 h

E

_′

−

_{( )} 100 h

E

_′

−

_{( )} 200 h

E

_′

−

展開後的矩陣為(2.3.4)式，將(2.3.4)式對角化後，可以找出組態混成後的 S 軌域激子系統 的能量為 _{000 ,000}X E′ ′ 和波函數 000 ,000 X ′ ′ Ψ ，則組態混成後的 S 軌域激子系統波函數的形式，如 下(2.3.5)式： 000 ,000 000 ,000 , , 000,100,200 X X i i i i i C ′ ′ ′ ′ = ′ Ψ =

∑

Ψ _(2.3.5) (2.3.5)式中， Ψ_{i i}X_′, 表示無交互作用激子系統處在i軌域的狀態，而

{

000 ,000

}

, 000,100, 200 i i C′ ′ i= 表示組態交互作用後 S 軌域激子組態的特徵向量，其中 _{000 ,000}2 _{000 ,000}2 _{000 ,000}2 000 ,000 100 ,100 200 ,200 1 C ′′ +C ′′ +C ′′ = 。 三維拋物線模型考慮更多組態交互作用後，基態的波函數可以表示為： 000 ,000 000 ,000 , , , h e h e h e X X i i i i i i C ′ ′ ′ ′ ′ Ψ =

∑

Ψ _(2.3.6) 我們找到組態交互作用後的激子系統波函數後，就可以找出組態混成後的物理量， 在本文章主要討論的議題是自發輻射光子的偏振，所以下一章中，我們將利用費米黃金 定理計算無交互作用的發光強度和偏振，並利用(2.3.6)式，找出組態交互作用後的發光 強度和偏振。

第三章、單一激子系統的偏振光譜

本文章主要探討的物理量為激子系統再結合後產生輻射光子的偏振，所以此章節將 利用費米黃金定理(Formi’s Golden Rule)計算，導帶電子由導電帶躍遷至價電帶的躍遷機 制(inter-band transition)，並推導偶極矩陣元素(dipole matrix element)，找出發光強度 (intensity)，更進一步求得自發輻射(spontaneous emission)的偏振光譜。 3.1 偏振光譜的一般形式 激子系統的再結合產生輻射光子的示意圖，如下圖 3.1.1： (a) (b) 圖 3.1.1、激子系統的再結合產生輻射光子的示意圖。(a)激子總角動量為-1 的發光機制。(b)激子總角動 量為+1 的發光機制。 當激子系統的總角動量為±1時，在激子系統煙滅時，產生自發輻射光子的機制，可 由費米黃金定理(Formi’s Golden Rule)得知，躍遷後自發輻射光子的發光強度為：

(

)(

)

2

(

)

; intensity 0 X X n e n n I e ω ∝ P− Ψ δ E −ω (3.1.1) (3.1.1)式中，I_n

( )

e;ω 代表發光強度， X n Ψ 表示激子系統處於第 n 狀態， X n E 表示激子

s

z

=1/2

j

z

=-3/2

s

z

=-1/2

j

z

=3/2

處於第 n 狀態時的系統能量，ω表示輻射光子的頻率，最後P_e−代表著偏振算符(polariza -tion operator)。 偏振算符的定義如下(3.1.2)式：

( )

, , h e h e h e e i i i i i i P− =

∑

D e h c (3.1.2) (3.1.2)式中， _,

( )

h e i i

D e 為偶極矩陣元素(dipole matrix element)，c 和_ie h 則分別表示電子和_ie

電洞的產生算符。 偶極矩陣元素的定義如下(3.1.3)式：

( )

, h e h e h e i i i i D e ≡ Ψ e p ⋅ Ψ (3.1.3) (3.1.3)式中， e e i Ψ 和 h h i Ψ 分別代表躍遷電子的初始狀態和末狀態。 我們推導偶極矩陣元素(dipole matrix element)時，參考[11,12]，

e e i Ψ 和 h h i Ψ 用(2.1.1) 和(2.1.5)代入(3.1.3)式後，則整理後的偶極矩陣元素的結果如下(3.1.4)式：

( )

, , , ˆˆ h e h z e z z z z z v e v e i i i j i s j s j s D e ≈

∑∑

g g u e p u⋅ _(3.1.4) 定義： _,

( )

ˆˆ z z z z v e j s j s d e ≡ u e p u⋅ ，e表示沿著偏振方向的單位向量。

根據上述定義，偶極矩陣元素(dipole matrix element)可以整理為如下(3.1.5)式：

( )

, , , ˆˆ h e h z e z z z z z v e v e i i i j i s j s j s D e ≈

∑∑

g g u e p u⋅

( )

( )

( )

( )

( )

( )

( )

,3 2 ,1 2 3 2,1 2 ,1 2 ,1 2 1 2,1 2 , 1 2 ,1 2 1 2,1 2 , 3 2 ,1 2 3 2,1 2 ,3 2 , 1 2 3 2, 1 2 ,1 2 , 1 2 1 2, 1 2 , 1 2 , 1 2 1 2, 1 2 , 3 2 , 1 2 3 2 h e h e h e h e h e h e h e h e v e v e i i i i v e v e i i i i v e v e i i i i v e v e i i i i g g d e g g d e g g d e g g d e g g d e g g d e g g d e g g d − − − − − − − − − − − − − − − = + + + + + + +       

_{( )}

, 1 2− e  (3.1.5)

假設e =

(

sin cos , sin sin , cosθ φ θ φ θ

)

，則D_{i ih,e}

( )

e =D_{i ih,e}

( )

θ φ, ，最後d_{j sz,z}

( )

θ φ, 如下所表 3.1.1：

表 3.1.1、e=

(

sin cos , sin sin , cosθ φ θ φ θ

)

z j s_{z ,}

( )

, z z j s d θ φ 3 2 1 2 3/ 2,1/ 2

(

)

( )

1 , 0 sin 2 i cv d θ φ = p  θe−φ 1 2 1 2 1/ 2,1/ 2

( )

( )

2 , 0 cos 3 cv d θ φ = − p  θ 1 2 − 1 2 1/ 2,1/ 2

(

)

( )

1 , 0 sin 6 i cv d₋ θ φ = − p  θeφ 3 2 − 1 2 d−3/ 2,1/ 2

( )

θ φ, =0 3 2 1 2 −

_{( )}

3/ 2, 1/ 2 , 0 d ₋ θ φ = 1 2 1 2 −

₍

₎

_{( )}

1/ 2, 1/ 2 1 , 0 sin 6 i cv d ₋ θ φ = p  θe−φ 1 2 − 1 2 −

_{( )}

_{( )}

1/ 2, 1/ 2 2 , 0 cos 3 cv d_{− −} θ φ = − p  θ 3 2 − 1 2 −

₍

₎

_{( )}

3/ 2, 1/ 2 1 , 0 sin 2 i cv d_{− −} θ φ = − p  θeφ 利用表 3.1.1，上式(3.1.5)可以整理為：

( )

( )

( )

( )

[ ]

[ ]

, ,3 2 ,1 2 ,1 2 ,1 2 , 1 2 ,1 2 , 3 2 ,1 2 ,3 2 , 1 2 ,1 2 , 1 2 1 2 , 0 sin 0 cos 3 2 1 0 sin 0 6 1 0 6 h e h e h e h e h e h e h e v e i v e i i i i cv i i cv v e i v e i i cv i i v e v e i i i i D g g p e g g p g g p e g g g g g g p φ φ θ φ θ θ θ − − − − −     ≈ _{ }+ _− _   _{ }   + _− _+   + +   

( )

( )

( )

, 1 2 , 1 2 , 3 2 , 1 2 0 sin 2 1 0 cos 0 sin 3 2 h e h e i cv v e v e i i i cv i i cv e g g p g g p e φ φ θ θ θ − − − − −         _{ } + _− _+ _− _       

( )

( )

( )

( )

( )

( )

,3 2 ,1 2 ,1 2 , 1 2 , 1 2 ,1 2 , 3 2 , 1 2 ,1 2 ,1 2 1 1 sin 0 + 0 2 6 1 1 sin 0 0 6 2 2 2 cos 0 0 3 3 h e h e h e h e h e i v e v e cv i i cv i i i v e v e cv i i cv i i v e cv i i cv e p g g p g g e p g g p g g p g g p φ φ θ θ θ − − − − −   = _{ }     + _− − _   + − −       , 1 2 , 1 2 h e v e i i g ₋ g ₋       (3.1.6) 由(3.1.1)式知， _,

(

,

)(

intensity

)

_,

(

,

)

2 h e h e i i i i I θ φ ∝ D θ φ ，所以任意方向的發光強度可以寫成：

( )

( )

2 ,3 2 ,1 2 ,1 2 , 1 2 2 , 1 2 ,1 2 , 3 2 , 1 2 , ,1 2 ,1 2 , 1 2 , 1 2 1 1 + 2 6 sin 1 1 , 0 6 2 2 2 cos 3 3 h e h e h e h e h e h e h e i v e v e i i i i i v e v e i i i i i i cv v e v e i i i i e g g g g e g g g g I p g g g g φ φ θ θ φ θ − − − − − − −              _{ } + − −   ∝ _{ }        + _− − _    (3.1.7) 由(3.1.7)式，發光強度和偏振方向以及電子和重輕電洞的波包函數的重疊比例相關。 定義最強發光強度和最弱發光強度為：

( )

max max i i_h,_e , I ≡ _I θ φ _ (3.1.8)

( )

min min i i_h,_e , I ≡ _I θ φ _ (3.1.9) 定義偏振：

(

)

max min max min

degree of linear polarization I I

DOP I I − ≡ + (3.1.10) 利用(3.1.7)、(3.1.8)和(3.1.9)式找出光強度最高值I_max和最低值I_min後再代入偏振定義 (3.1.10)式，就可以算出沿任意方向輻射的光子偏振強度。