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高精度鍶同位素測量在全球環境變遷研究上的潛力應用(I)

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(1)

行政院國家科學委員會補助專題研究計畫成果報告

※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※

※ ※

※ 高精度鍶同位素測量在全球環境變遷研究上的潛力應用(I) ※

Potential application of high precision Sr isotopic measurement in global environmental changes (I)

※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※※

計畫類別:□個別型計畫 □整合型計畫

計畫編號:NSC92-2119-M-006-005

執行期間:92 年 08 月 01 日至 93 年 07 月 31 日

計畫主持人:游鎮烽

本成果報告包括以下應繳交之附件:

□赴國外出差或研習心得報告一份

□赴大陸地區出差或研習心得報告一份

□出席國際學術會議心得報告及發表之論文各一份

□國際合作研究計畫國外研究報告書一份

執行單位:國立成功大學地球科學系

中 華 民 國 93 年 09 月 28 日

(2)

行政院國家科學委員會專題研究計畫成果報告

高精度鍶同位素測量在全球環境變遷研究上的潛力應用(I)

Potential application of high precision Sr isotopic measurement in

global environmental changes (I)

計畫編號:NSC92-2119-M-006-005

執行期限:92 年 8 月 1 日至 93 年 7 月 31 日

主持人:游鎮烽 國立成功大學地球科學系

計畫參與人員:沈敏琳 國立成功大學地球科學系

中文摘要

鍶同位素已廣泛被應用於地球科學領

域各學門研究;包括古海洋、同位素地層

學、大陸化學風化作用、河海交界處水體

與沈積物之動力學作用等。本計畫利用甫

於成大地科系研發成功的高精度鍶同位素

質譜分析術(<5 ppm, 2σ),首次系統性

探討海水中

87

Sr/

86

Sr 的垂直分布情形及海

洋水團示蹤劑之潛力應用,同時並評估浮

游有孔蟲殼體鍶同位素比作為古海洋環境

代用指標的可能性及所蘊含之古氣候意

義。藉由結合南海地區其他環境代用指標

(如:Mg/Ca, Sr/Ca, Ba/Ca)將可更精確重

建南海古海洋環境的變遷。

此計畫的初步成果有: 1.建立台灣附近

東北海域及南海地區海水鍶同位素剖面,

同時評估海水

87

Sr/

86

Sr 作為水團示蹤劑之

可能性; 2.系統性評估浮游性有孔虫殼體鍶

同位素與海水之平衡關係; 3.初步探討南海

中長期海洋

87

Sr/

86

Sr 與冰期-間冰期古氣候

變遷之可能關聯性。

關鍵詞:鍶同位素、水團示蹤劑、古氣候

變遷

Abstract

The stable isotopes of strontium have

been applied extensively for researches in

Earth Sciences, including paleoceanography,

isotope stratigraphy, chemical weathering

rate, dynamic interaction between water and

sediment at the estuarine environment. Under

this proposal, we have developed

successfully of high precision(<5 ppm, 2σ)

Sr TIMS technique at NCKU for a

systematical investigation of vertical

distribution of

87

Sr/

86

Sr in seawater profiles,

as well as to explore potential application of

Δ87Sr as sensitive water mass tracer.

Furthermore, we have evaluated the Sr

isotopic compositions in planktonic

foraminifera as paleoceanographic proxy and

its potential plaeo-climatic significance. The

results were combined with Mg/Ca, Sr/Ca

and Ba/Ca data in South China Sea for

re-constructing possible environmental

changes in the past, including temperature,

rainfall or monsoon.

Under this proposal, we have finished

the following works: (1) establish the vertical

profiles of seawater

87

Sr/

86

Sr around the

northern part of South China Sea and

offshore northeastern Taiwan, and

investigate seawater Sr IC as potential tracers

in marine geochemistry; (2) systematic

investigation of Sr isotope equilibrium

between foraminiferal shells and seawater

87

Sr/

86

Sr; (3) To evaluate the possible

correlation of long-term seawater

87

Sr/

86

Sr

and glacial-interglacial climate changes in

the South China Sea.

Keywords: Strontium isotope, water mass

(3)

tracer, paleo- climatic variations

一、緣由

海洋性沈積物(碳酸鈣殼體:有孔蟲、

翼足類、珊瑚;硫酸鹽礦物:重晶石)中

Sr 同位素組成(

87

Sr/

86

Sr)長久以來一直是同

位素海洋地層年代學的重要參考依據之

一,藉由海水

87

Sr/

86

Sr 同位素的建立,除

了提供相對定年工具外,其變化的趨勢與

全球性構造抬升運動、洋脊張裂、風化侵

蝕及全球氣候變遷間的關聯性也是另一項

引起古氣候與古海洋學家熱烈討論的重要

議題。另一方面,Sr 同位素也被廣泛地應

用於探討地下水、河水、懸浮顆粒以及河

海交界處之交互作用等研究,以瞭解地球

系統中地質作用發生的相對速率以及其與

物理風化的可能關聯性,例如:大陸侵蝕

風化作用、洋脊區海底熱液循環過程以及

碳酸鹽溶解效應之研究等。雖然這些相關

研究已如雨後春筍般地被報導,然而對於

Sr 與 Sr 同位素在海洋體系中的許多基礎化

學或物理性質過去研究少有著墨,舉例而

言,如:(1)海水中

87

Sr/

86

Sr 的垂直與水

平剖面是否真的保守且均勻?(2)海水中

Sr 與生物性碳酸鈣殼體是否達同位素平

衡?(3)近岸地下水化學、河口化學及沈

積物吸附或傳輸過程對海水

87

Sr/

86

Sr 水平

及垂直分佈之影響及所扮演的角色?(4)

就全球海洋 Sr 進出平衡之觀點而言,Sr 同

位素是否達動態平衡之狀態?上述這些問

題過去之所以無法詳細討論與研究,主要

是受限於 Sr 同位素質譜分析精度(±15-20

ppm, 2σ)之不足,而無法系統性探討自然

界小於 50ppm 的變化,例如海水

87

Sr/

86

Sr

垂直剖面變化(<50ppm)、冰期-間冰期海

87

Sr/

86

Sr 之變化(~±40 ppm)等。本研

究利用成大地科系甫發展完成之高精度 Sr

同位素質譜分析術(<5 ppm, 2σ),針

對 Sr 在地球水圈之同位素特性進行深入研

究,以期瞭解 Sr 與 Sr 同位素在海水中之物

理與地球化學行為,最後提供研究海洋化

學與古氣候、古海洋環境變遷研究之參考

依據。

二、研究目的

為求進一步系統性探討海水中 Sr 同位

素比值之變化機制以及評估生物性碳酸鈣

殼體 Sr 同位素之古海洋應用潛力,本研究

計畫配合成大地科系發展完成之高精度 Sr

同位素質譜分析術,分三大主軸進行系統

性研究:(1)首先針對大洋、邊緣海(南

沖繩海槽、南中國海)海水 Sr 同位素比值

之變化進行高精度量測,初步建立

87

Sr/

86

Sr

在海水垂直與水平分佈之比對資料庫,並

探討 Sr 同位素在海水中之地球化學行為及

其可能控制機制,以及其在海洋水團示蹤

劑方面的應用。(2)藉由對現今海水 Sr

同位素分佈與機制之瞭解,本研究計畫也

進一步利用沈積物表層的浮游性有孔蟲殼

體系統性評估殼體

87

Sr/

86

Sr 與海水 Sr 同位

素間的可能關係,並探討不同浮游有孔蟲

種屬間之關聯性。(3)初步對於南海兩根

深海鑽探岩心- SCS-15B 沈積物中挑選單

一種屬之浮游有孔蟲殼體

87

Sr/

86

Sr 的記錄

研究,同時並探討殼體 Sr 同位素比值在古

海洋環境變遷上之應用潛力。

三、文獻探討

海洋沈積物

87

Sr/

86

Sr 比值一直以來被

視為重要的同位素地層與全球氣候變遷研

究的代用指標[eg., Broecker and Peng, 1982;

Burke and Denison, 1982; Capo and DePaolo,

1990; Anderson et al., 1994; Patterson et al.,

1995; Huh and Edmond, 1998; Harris et al.,

1998],其中最重要的一項假設是 Sr 在海水

中的化學( [Sr]=87μM)及同位素組成

(

87

Sr/

86

Sr ~ 0.7092)是保守且穩定的,這主

要是由於 Sr 在海水中的長滯留期(2-5

Ma,相較於海水置換時間-10

3

年)[Brass,

1976; Burke and Denison, 1982; McArthur,

(4)

1991; Henderson et al., 1994]。然而在近期

幾項研究中指出區域性 Sr 通量或 Sr 同位素

組成的改變可能發生在短於 Sr 滯留期的時

間尺度之上,例如邊緣海地區在冰期時因

海水面下降,造成陸棚出露而增加 Sr 通量

[Anderson et al., 1994; Stoll and Schrag,

1998; de Villiers, 1999]。同時,為了解釋上

述之冰期-間冰期變化。河水(或地下水)

的 Sr 或 Sr 同位素進入海洋的通量必須有大

幅變化(>10

10

mol/yr),這將使得 Sr 在海

水的滯留時間改變 [Basu et al., 2001]。

另一方面,在河口化學的研究範疇中

也發現到 Sr 在河海交界處之地化行為並非

保守的混合,可能受到其他動力學機制

(如:鐵錳氫氧化物或碳酸鹽懸浮微粒之

吸附、沈積後之移棲作用或顆粒態之溶解

作用等)所影響而造成 Sr 同位素在顆粒相

(陸源懸浮微粒,高

87

Sr/

86

Sr 比值)與溶

解相間的分佈改變[Andersson et al., 1994;

Douglas et al., 1995; Martin and McCulloch,

1999; Xu and Marcantonio, 2004]。不過此類

相關研究直到目前為止也相當缺乏,因此

Sr 在河口附近之地球化學行為仍有待後續

更系統性地評估。

除了探討水圈中各種水體移棲、混

合、侵蝕風化及水-岩(或沈積物)反應外,

Sr 和 Sr 同位素也是研究古海洋、古氣候變

遷的一項重要指標。在過去 40Ma 以來,

海水

87

Sr/

86

Sr 呈現逐漸變高的趨勢[Hess et

al., 1990],一般而言會將此增加的趨勢歸因

於大陸地殼岩石風化程度增強,且可能與

喜 馬 拉 雅 造 山 及 青 康 藏 高 原 攏 升 有 關

[Capo and DePaolo, 1990; Richter et al.,

1992]。而進一步探究造成風化侵蝕能力增

加的原因,除了抬升效應之影響外,另一

主因便與季風的增強及低緯降雨有關,這

些風化侵蝕作用與地球系統內之氣候變遷

有著密不可分的關係,因此可預期海水 Sr

同位素比值在長時間(構造尺度)與短時

間(軌道尺度)時間尺度上應與全球氣候

變遷相似,可能同樣有著週期性規則擺

盪,特別是在冰期-間冰期時間尺度上的變

化 趨 勢 [Dia et al., 1991; Clement et al.,

1993],然而因質譜分析精度之不足,其問

題 爭 議 仍 未 完 全 解 開 [Henderson et al.,

1994]。本研究也針對此問題進行討論與研

究。

四、研究區域背景

本研究利用 ORI-679 航次於台灣東北

海 域 - 南 沖 繩 海 槽 ( Southern Okinawa

Trough, SOT)附近所取的三個站位(S-1,

S-3, and S-6,2003-April) ,以及南海 SEATs

的測站 C(18°N, 115°30E, 底深 3793m,

2003-August)海水剖面,和位於太平洋北

赤道洋流(North Equatorial Current, NEC)

上之 ST-1(12°N, 140°W)作為初步研究

海水

87

Sr/

86

Sr 垂直與水平分佈變化的三個

主要研究區域,其相對位置如圖一所示。

除了分析海水 Sr 同位素之外,我們也配合

由海科中心所提供之海水位溫(θ)及鹽

度(S)的資料,利用θ-S 圖來輔助說明海

87

Sr/

86

Sr 與海洋水團間的關聯性。

台灣東北海域主要的海水分佈特徵是

以黑潮水團(Kuroshio Current, KC)為主,

由海科中心的 T-S 圖及 Chen 等人 (1995)

研究發現該區垂直水團的分佈至少受六個

水團所影響(圖二 A):黑潮表水(SW,

<50m)、黑潮熱帶水團(TW 或 NPTW)、

黑潮中層水(IW, NPIW)、東海表層水團

(ECSW)、沿岸表層水團(CW)以及台

灣海峽表層水(TSW)等,且這些水團皆

流經不同區域,所以對於評估 Sr 同位素作

為海洋水團示蹤劑的可能性提供了一理想

的研究區域。

SEATs St-C 測站位於南海北部,由於

地 處 東 亞 季 風 盛 行 帶 與 間 熱 帶 輻 合 區

(ITCZ)內,因此表層洋流具明顯季節性

變化:夏季時,表面洋流呈順時針方向流

動且印度洋表水由桑達陸架(Sunda Shelf)

(5)

及蘇祿海(Sulu Sea)流入南海;冬季時表

面洋流呈逆時針方向流動[Wyrkti, 1961]。

由此站附近海水的θ-S 圖(圖二 B)顯示

該區在表層約 140m 附近有一鹽度最高

值,主要是受北太平洋熱帶水團( North

Pacific Tropical Water, NPTW(或 TW),

在菲律賓海其鹽度為 34.9)[Nitani et al.,

1972; Gong et al., 1992; Alibo and Nozaki,

2000]所影響。鹽度極小值出現於水深約

490m 附近,這主要是由於北太平洋中層水

團 ( North Pacific Intermediate Water,

NPIW)侵入所導致[Li et al., 1998; Chu et

al., 1998]。南海底部水團主要是太平洋底水

(North Pacific Deep Water, NPDW),經

由巴士海峽或呂宋海峽(最深可達 2600m)

流入南海海盆底部[Nitani, 1972; Broecker

et al., 1986],而由底水之θ-S 圖(圖 2b)

則顯示位溫與鹽度之變化在深部海水呈現

一致的趨勢(位溫越低,鹽度越高),只

有在水深 3000m 以下其鹽度維持 34.604,

此現象可能與南海底部水團(North Pacific

Bottom Water, NPBW)的循環或流動模式

有關[Alibo and Nozaki, 2000]。

另外,ST-1(12°N, 140°W)位於北赤

道太平洋 NEC 之上。此區表水循環的主要

特徵是(I)沿著 20°N 有一北太平洋反氣

旋渦流; (II)受赤道海流系統(Anticyclonic

gyres)所影響(圖三)[Lacan and Jeandel,

2001]。除此之外,NEC 持續往西流移動遇

到菲律賓群島,並於 12°N-13°N 之間形成

南北分支,往北流的成為黑潮主流,往南

則形成民答那峨洋流( Mindanao Current,

MC)。在聖嬰年發生時,其分界點會往北

遷移;反聖嬰年時則往南移動。由於 ST-1

位於太平洋 NEC 之上,可作為大洋 Sr 同

位素值之參考剖面,將與台灣東北海域與

南海海水 Sr 同位素剖面一同進行對比之的

工作。

同時本研究也以南海深海鑽探岩心

(SCS-15B,圖一)中浮游性有孔蟲- N.

dutertrei 殼體 Sr 同位素與現今海水

87

Sr/

86

Sr

垂直剖面之比對工作。選擇南海地區作為

研究區域的主因為南海地處歐亞大陸及西

太平洋間的半封閉邊緣海,其海水物理與

化學性質在冰期 -間冰期時遠大於大洋的

變化,藉由邊緣海對氣候變遷的放大效應

將可更容易瞭解殼體 Sr 同位素之記錄是否

具有冰期-間冰期週期性(100 kyr)擺盪之

特徵,此外,同樣也可以系統性評估浮游

有孔蟲殼體 Sr/Ca 的記錄與海水面升降之

關係,藉此將有助於瞭解東亞季風系統古

氣候訊息。基於上述特點,南海將可作為

驗證殼體 Sr 同位素與全球環境變遷關係的

理想研究區域。

五、研究方法

5.1、海水

87

Sr/

86

Sr 之量測

將由海洋研究船所配置輪盤式採水器

所取得的不同深度海水水樣以 0.45μm 濾

紙過濾後,以石英二次低溫蒸餾 製備的超

純硝酸酸化至 pH<1.5,再儲存於事先酸洗

過之 100mL PE 瓶(樣品只需<1 mL),並

冷藏於 4°C 以下,直到分析為止。本研究

選擇以 0.5mL Sr-spec 樹脂(Elchrom)作

為純化樣品 Sr 的方法。實驗室自製 Sr-spec

層析管柱可快速且高效率分離樣品中的

Sr,其簡易流程分述如下:首先以 10mL

MiliQ 純水及 3mL 3N HNO

3

洗淨管柱後,

將 0.5mL 的海水樣品(~300 ng Sr)滴放

於管柱內,待樣品完全通過後,以 15 mL 3N

HNO

3

移去其他離子,再以 3mL MiliQ 純

水收集分離的 Sr,待收集完成後將樣品置

於加熱板緩慢蒸至全乾(溫度約為 80°C),

即完成樣品準備工作,所有前處理步驟均

在無塵室中進行。接著導入 0.8 安培加熱

Ta 燈絲後,將蒸乾之顆粒狀固體以 0.1N 超

純鹽酸溶解;再將樣品分數次裝載至 Ta 燈

絲中央;加熱樣品至完全蒸乾。本研究使

用設置於成大地科系的新型熱游離質譜儀

- Triton TI(Finnigan),以雙燈絲(Re-

(6)

Ionization 游離端;Ta- Evaporation 蒸發端)

模式和正離子源熱游離質譜術(P-TIMS)

分析 Sr 同位素,將試樣裝入質譜儀後,離

子源和質量分析器處分別抽真空至 2×10

-7

mbar 及 5×10

-9

mbar 以下;測量時,將電流

分別導入 Re 燈絲(200 mA)及 Ta 燈絲

(2500 mA),緩緩加熱並微調

88

Sr 訊號至

大約 2 Volt(大約 1300-1500°C),此過程

需同時監測 85 之峰值以確定無 Rb 同位素

之干擾(以熱游離質譜儀之解析度無法分

87

Sr 與

87

Rb 的訊號,因此 85 峰值之訊

號強度必須降至 0);待訊號穩定後同時量

測 84、85、86、87 與 88 等五個峰值,得

到 Sr 同位素比值-

87

Sr/

86

Sr(

88

Sr/

86

Sr 修正

至 8.37521)。

5.2、浮游有孔蟲殼體

87

Sr/

86

Sr 之分析

首先以實體顯微鏡挑選岩心中浮游性

有孔蟲種屬,且殼體大小為 250-350μm 各

約 30 隻。將所挑出的有孔蟲殼體經微量元

素清洗步驟,依次移去非碳酸鈣質不純物

後利用成功大學地科所同位素地球化學實

驗室熱游離質譜儀(TIMS, TRITON TI,

Finnigan)進行微量元素分析,其詳細步驟

分述如下:

(1) 壓碎有孔蟲之 chamber,使殼體內部

不純物易於移除;

(2) 以 3 次 DIW、2 次超純甲醇及 1 次

DIW 移去細黏土;

(3) 加入 250μl 1%雙氧水,並置於 100°C

水浴中 10 分鐘以氧化殼體內有機物

質;

(4) 250μl 0.001N HNO

3

移去表面吸附

污染;

(5) 置於 flow bench 中自然晾乾;

(6) 精 確 秤 重 後 , 將 碳 酸 鈣 粉 末 以

400~500ul 3N HNO

3

完全溶解,接著

通過 0.5mL Sr-spec 樹脂純化 Sr,其

詳 細 分 離 流 程 與 處 理 海 水 樣 品 相

同。

(7) 有孔蟲殼體 Sr 同位素比值量測與測

量海水樣品之方式相同。

六、結果與討論

6.1、高精度 Sr 同位素量測

利用新型熱游離質譜儀( Triton TI,

Finnigan)量測 Sr 同位素比值,由於 Triton

TI 具 有 高 穩 定 性 與 效 能 絕 佳 的 放 大 器

( Amplifier ) 與 法 拉 第 接 收 器 , Farady

cup),同時搭配新型能量濾網(RPQ)及離

子透鏡(Zoom optics),使得 Triton TI 之穩

定性及效能突破過去其他型熱游離質譜儀

所能達到的分析水準。至今兩年多以來對

國際 Sr 同位素標準品- NBS SRM 987

(SrCO

3

)精確量測,其

87

Sr/

86

Sr

為0.710247,

且其外在精確度(external precision)可達 1.2 ppm (2 σm, n=20) 或優於 5 ppm (2σ),較國際其他高精確 Sr 同位素分析術改進約 3-5 倍。此外,由於海水 Sr 同位素變化相當小(<50ppm),選取其中的五個 海 水 樣 品 及 兩 組 有 孔 蟲 殼 體 進 行 重 複 實 驗 與 量 測,以確認海水基質與碳酸鈣基質對本研究所使用 之樹脂分離化學與同位素量測技術的影響,結果顯 示海水樣品及有孔蟲殼體均完美落於外在誤差(±

5ppm)以內。因此,此分析技術成為深入瞭解自然 界海水樣品的變化與探討有孔蟲殼體 Sr 同位素值 10 萬年週期的最佳利器。

6.2、海水87Sr/86Sr 分佈與可能影響因子 6.2.1 沖繩海槽87Sr/86Sr 剖面

由台灣東北部海水 Sr 同位素對深度剖面作圖

(圖四A),初步結果顯示沖繩海槽的三個87Sr/86Sr 海水剖面(S-1, S-3,和 S-6)並未如前人研究所認定 之混合均勻,而是呈現相似且約有±30ppm(以表水 測值 0.709198 為平均)的變化趨勢,此說明海水

87Sr/86Sr 剖面可能受不同水團之混合所影響。由於 沖繩海槽附近之水文特性主要受控於黑潮水團的 垂直結構,因此海水 Sr 同位素變化應為黑潮水團 與當地其他來源水體侵入混合的比例有關。該區除 了最表層海水(87Sr/86Sr 均為 0.709195- 0.709200)

與水深 100-300m(0.709180- 0.709200)外,水深

(7)

50-100m 和 500-600m 以下相較於 ST-1(NEC)有 明顯 87Sr/86Sr 偏高的趨勢,特別是 S-1。由於 S-1 較靠近東海陸棚區,因此初步推論海水表層 120m 附近 Sr 同位素比值可能受到兩個可能性所影響:

(1)NPTW 水團本身的 Sr 同位素特性;(2)陸 源物質輸入或與來自陸棚區的地下水混合作用,而 使 得 Sr 同 位 素 比 值 變 重 。 另 一 方 面,在水深 500-600m,海水 Sr 同位素也明顯變重,配合θ-S 圖與前人研究推測此變化應與NPIW 有關。不過這 些推論仍有待後續研究,特別是地下水、東海陸棚 水、懸浮微粒與NPTW 及 NPIW 之 Sr 同位素組成 端源,方能進一步證實其真正的控制機制。不過此 結果也說明海水 Sr 同位素組成的確有潛力成為水 團示蹤或海水-沈積物交互作用之重要參考指標。

6.2.2 SEATs 測站海水87Sr/86Sr

南海 SEATs St-C 站位之海水87Sr/86Sr 剖面較台 灣東北海域變化較小(圖四B),尤其是 200m 以 下,除了在1800m 附近的海水 Sr 同位素比值稍高

(0.709197±03),海水87Sr/86Sr 平均值為 0.709182

±02。在表層 200m 以內 Sr 同位素有較大的變化(~

30ppm),其變化可能有幾個可能來源:(1)亞洲 大陸物質經由河水輸入;(3)降雨和大氣微塵;

(2)周圍島嶼的侵蝕風化作用;(4)經側向傳輸 由沿岸帶往海洋之成岩作用後沈積物(海水-沈積 物交互作用)。Nozaki et al.(1998)利用南海地區 表水的 Ra 同位素、210Pb 和210Po 進行討論,並認 為海水受河流或沿岸所攜帶物質之影響明顯較風 成來源大。Alibo 和 Nozaki(2000)以海水中 REEs 水平與垂直剖面之分佈同樣也得到類似的結果,因 此 最 表 層 水 Sr 同 位 素 比 值 偏 高 ( 相 較 於 底 水 0.709182±02)可能與大陸或陸棚物質輸入有關,不 過對於 Sr 同位素而言仍須進一步瞭解各種可能端 源(如:河水、陸棚區),才能更加確認其影響。

另一方面,由此區海水θ-S 圖(圖五 A)及前 人研究[Nitani, 1972; Li et al., 1998; Chu et al., 1998;

Alibo and Nozaki, 2000]指出南海水團在 140m 及 490m 附近分別有 NPTW 與 NPIW 由西太平洋經巴 士海峽流入南海中,本研究海水 Sr 同位素的海水 剖面同樣顯示在120m 附近87Sr/86Sr 有一相對高值

(0.709209±04),推測應與 NPTW 水團有關,此 結 果 也進一步證實在沖繩海槽水深約 120m 處 NPTW 海水 Sr 同位素比值較重的現象,不過造成

87Sr/86Sr 變高的原因可能與 NPTW 來源有關,此部 分仍有待深入研究。而在490m 附近的 NPIW 則由 於 St-C 取樣解析度的問題,在本研究的初步資料 並無法加以深入討論與定義。而水深2000m 附近的 高值(0.709197±03),由於該深度與巴士海峽附近 海底山脊相近,推論可能與 NPDW 來源或通過海 底山脊時與深海沈積物中孔隙水所釋放出的地化 訊號有關([Ce]高值也同樣出現於此深度附近,

Alibo and Nozaki, 2000)。

6.3、殼體 Sr 同位素與海水87Sr/86Sr

由於缺乏南海表層沈積物的樣品,本計畫從南 海ODP Site 1144(臨近 SEATs St-C)沈積物中同 一深度(約114.5 kyr , MIS 5)挑選三個棲息於不 同 深 度 的 浮 游 有 孔 蟲 種 屬 ( P. obiliqulata, N.

dutertrei, G. inflata)與現今南海 SEATs 測站 Sr 同 位素海水剖面進行比對,以檢驗浮游性有孔蟲殼體 Sr 同位素是否受種屬效應所影響,同時也首次評估 殼 體 Sr 同 位 素 與 海 水 87Sr/86Sr 之平衡關係。

Henderson et al.(1994)以高精確 Sr 同位素分析術

(±13 ppm, 2σ)提出殼體 Sr 同位素比值並不受種 屬效應所影響,而在我們初步研究中發現在精確度 提升後(<±5 ppm, 2σ)N. dutertrei 殼體 Sr 同位素 值與其他種屬有明顯差異,而 P. obiliqulata 和 G.

inflata 並無差異。同時配合不同種屬之生長範圍,

我們得到當地不同水深之 Sr 同位素剖面,該結果

與現今南海海水剖面完全一致(圖五B),因此我

們相信南海地區浮游性有孔蟲殼體 Sr 同位素與海 水的確達到同位素平衡,且殼體87Sr/86Sr 之差異,

並不是來自種屬效應,而是受控於各種屬所棲息深 度之海水 87Sr/86Sr,因此我們建議應挑選單一種屬 浮游有孔蟲殼體,才能精確重建當地的古海洋環境 變遷。另一方面,初步結果也顯示由於不同種屬可 忠實反應不同水深之 Sr 同位素值,因此研究各個 水深的有孔蟲種屬,將可有助於瞭解過去當地水團 結 構 的 改 變 或 海 水 混 合 情 況 等 重 要 的 古 環 境 訊 息。不過,我們仍須以表層沈積物或沈積物收集器

(8)

中現生浮游有孔蟲殼體作進一步確認,如此才能使 我們的研究更加完善。

6.4、過去 20 萬年以來南海海水87Sr/86Sr 之變化 本研究初步挑選南海深海鑽探岩心 SCS-15B 中浮游性有孔蟲(N. dutertrei)作為探討過去海水

87Sr/86Sr 是否有著冰期-間冰期週期性變化。其中以 Δ87Sr 來表示 Sr 同位素的變化量(Δ87Sr={(87Sr/86Sr)

sample/0.709189)-1}×106)。研究結果(圖六)顯示

殼體所記錄海水Sr 同位素記錄之變化幅度約為±30 ppm,且與 SCS-15B 所重建的 Mg/Ca-SST 有相當 類似的趨勢,以目前資料推論應與間冰期時,氣候 較為暖濕,而造成大陸地殼物質(矽酸鹽或成岩作 用後之碳酸鹽)侵蝕風化速率加快或強度增強有 關,這將使得海水87Sr/86Sr 變得較重。整體而言,

在22 萬年海水 Sr 同位素的連續記錄中發現似乎也 存在著冰期-間冰期的週期(約十萬年),不過之 中仍有許多細部的變化並無明顯規律,推測可能還 與南海地區所發生的海水面變化或附近劇烈的火 山噴發事件有關。由於初步研究中的樣品解析度不 足,目前尚無法完整解釋南海地區海水87Sr/86Sr 變 化所蘊含之古氣候、古海洋訊息,然而由我們初步 的研究成果顯示殼體 Sr 同位素的確具有潛力成為 重要的古海洋環境代用指標,以輔助其他指標之不 足,藉此將得以更精確地解讀過去地球歷史上所發 生的氣候或海洋環境變遷。

七、參考文獻

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八、計畫成果自評

本計劃之能順利執行,全賴教育部/國科會卓 越計劃補助,得順利完成地科系固態離子源質譜儀 實驗室及相關無塵室設備建立,並利用該設備在成 功大學全面獨立進行本計劃相關實驗,初步成果與 預期進度相符合。

(10)

圖一、 本研究所選取之海水剖面站位(紅色點)及兩根南海深海鑽探岩心(藍色點)之相對位置 (修改自國家海科中心圖庫; Alibo and Nozaki, 2000; Tomczak and Godfrey, 1994)。

圖二、(A)台灣東北部表層海水溫度-鹽度圖(Chen et al., 1995),同時指示此區水團主要受黑潮水團

(SW、TW 與 IW)與 SSW 所控制;(B)南海地區表層海水溫度-鹽度圖(Alibo and Nozaki., 2000),

圖中並指出南海於140 db 與 490 db 附近分別被 NPTW 與 NPIW 所影響。

ST-1

St-C S-1

S-3 S-6

SCS-15B Site 1144

St-C S-1

S-3 S-6

(A)

(B)

(11)

圖三、中太平洋赤道地區之水平與垂直水團分佈圖,ST-1(紅色點)位於 NEC 主流之上(Tomczak and Godfrey, 1994; Lacan and Jeandel, 2001)。

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

0.70915 0.70918 0.70920 0.70923 0.70925

87Sr/86Sr

Depth (m)

NPTW

NPIW SW

ST-1

S-1 S-6 S-3

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

3500

4000

0.70915 0.70918 0.70920 0.70923 0.70925

87Sr/86Sr

Depth (m)

St-C

NPTW NPIW ?

NPDW

圖四、海水87Sr/86Sr 之垂直剖面:(A)東北海域海水 Sr 同位素之垂直分佈情形;(B)南海海水 Sr 同位素之垂直分佈。

ST-1

Subtropical

(A) (B)

(12)

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

0.70915 0.70918 0.70920 0.70923 0.70925

87Sr/86Sr

Depth (m)

South China Sea St-C

NPTW

NPIW ?

0

100

200

300

400

500

0.70915 0.70918 0.70920 0.70923 0.70925 87Sr/86Sr

Depth (m)

St-C

圖五、(A)南海地區上層 1000m 海水87Sr/86Sr 之垂直剖面;(B)現今海水87Sr/86Sr 與 1144 岩心中有孔蟲殼體(P. obiliqulata, N. dutertrei, G. inflata)Sr 同位素的關係圖,其深度 的誤差為有孔蟲棲息深度範圍(如:N. dutertrei 約 50-100m)。

-40.0 -20.0 0.0 20.0 40.0

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220

15.0 16.0 17.0 18.0 19.0 20.0 21.0 22.0 23.0

Age (kyr)

N. dutertrei

2 4 6

Mg/Ca- SST

Δ87Sr

圖六、南海地區22 萬年以來浮游有孔蟲(N. dutertrei)殼體 Sr 同位素變化(Δ87Sr)與 Mg/Ca 比所.

重建之海水表面溫度,其中褐色區塊為SCS-15B 岩心中有火山灰出現之位置。

(A) (B)

Δ87Sr (ppm) Mg/Ca-SST(°C)

參考文獻

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