以金屬改質披覆於吸附材上之去除效率測試

此章節本研究將探討以不同方式披覆銅金屬於擔體上對氨氣去 除效能之影響。

4.3.1.1 以含浸方式進行披覆銅金屬於吸附材上之去除效率測試

圖4-8 為由含浸法披覆銅金屬於 Y 沸石上後，在進流濃度

10ppm，流量 1lpm，填充量為 0.1g 之環境下對氨氣之去除效率測試。

為了使銅金屬披覆量增加，本研究使用不同之硝酸銅含浸Y 沸石進 行測試，由實驗結果顯示，當硝酸銅濃度由0.02M 提升為 0.05M 時，

氨氣之去除效率增加，且最高效率可達96%，但當濃度由 0.05M 提 升至1M 時，效率卻不佳。

圖4-9 為由含浸法披覆銅金屬於 Y 沸石上對氨氣之吸附量比較，

由圖可知0.05M 為最佳之塗敷改質含浸量。

推測以上結果可能是因當含浸硝酸銅濃度超過0.05M 時，因銅金 屬在經過了鍛燒程序後產生之氧化銅，過量之氧化銅可能會形成團聚 (cluster)，造成吸附材比表面積下降 (Lin and Wang, 2000)，此可能為 其吸附效果降低之主要原因，由比表面積分析結果可證明之。故即使 增加其銅金屬之含量，但是其吸附效能還是無法提升。而在濃度為 0.02M 至 0.05M，吸附量上升之情況可推測為在比表面積接近之情況 下，其金屬銅於孔洞內部均勻分佈，銅金屬利於氨氣之去除，故其吸 附能力尚未達至最高點所造成。

0 50 100 150 200 250

Time (min)

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

1 - C/Co

Cu-Y (0.05M) Cu-Y (0.02M) Cu-Y (0.1M) Cu-Y (0.5M) Cu-Y (1M)

圖 4-8 不同銅金屬含浸濃度於 Y 沸石之 NH3去除效率測試 (P=1atm, T=24.5⁰C, RH=45~50%, NH₃=10ppm, Sample=0.1g)

0 Cupric nitrate concentration (M)

Cumulative adsorption amount (mg/g)

0

BET surface area (m2 /g) 累積吸附量

比表面積

圖4-9 不同銅金屬含浸濃度於 Y 沸石之 NH3吸附量 (P=1atm, T=24.5⁰C, RH=45~50%, NH₃=10ppm, Sample=0.1g)

4.3.1.2 以離子交換方式進行披覆銅金屬於吸附材上之去除效率測試

Iwamoto et al. (1989)指出，重複離子交換會比單一離子交換獲得 更多之金屬含量，而以0.05M 之硝酸鹽類含浸三次後會有最佳之效 果，故本實驗進行一次、二次、三次離子交換後之Y 沸石進行氨氣 吸附實驗。

圖4-10 為重複離子交換銅金屬於 Y 沸石之 NH3去除效率測試，

在進流濃度10ppm，流量 1lpm，填充量為 0.1g 之環境下對氨氣之去 除效率測試。而為了使銅金屬披覆量增加，本研究使用文獻上(Liu and Aika, 2003)之方法，利用重覆離子交換銅金屬於 Y 沸石進行測試，由 實驗結果顯示，當離子交後之Y 沸石，其氨氣之去除效率增加，且 最高效率可達97%，圖 4-11 為重複離子交換銅金屬於 Y 沸石之 NH3

吸附量比較，由本實驗結果顯示，在經過重複離子交換次數後之沸 石，可明顯提升其最高之處理效率，且可增加對氨氣之吸附量。

由文獻中可得知，離子交換於沸石可得金屬離子約60~70%，而 重複離子交換可增加其金屬離子含量，最高可達約80%，其餘部分則 以金屬氧化物存在 (Liu and Aika, 2003)。

由前章節中圖2-5 可知，氨氣可藉由純化後之 H-Y 沸石上之布忍 斯特酸吸附，也可藉由離子交換於沸石上之金屬離子進行離子交換動 作而達到吸附的效果，重複離子交換可增加銅金屬活性點，而再後續

重複離子交換時，推測是因為其離子交換程度有限，而無法達更高之 吸附效果。

圖4-12 為改質塗敷銅金屬於 Y 沸石後之吸收光譜分析結果，由 圖可看出a 為 Y 沸石，其在波長為 320~800nm 間無顯著之吸收度，

而經離子交換後之Cu-Y 沸石，吸收光範圍在 210 與 260 nm 之間，

根據文獻 (Feng and Hall, 1997) 指出此為一電子傳遞現象(O→

Cu²⁺)，此種電子傳遞現象為一單獨 Cu²⁺離子周圍被氧原子所包圍而 導致。而Parida and Rath (2007) 指出，當吸收光範圍落在 320 nm，

此吸收光代表的是在觸媒表面均勻分散的氧化銅，而含浸後之Cu-Y 沸石，也具有相同之吸收波峰，代表者含浸後之Cu-Y 沸石，當含浸 銅濃度增加時，此完整波峰開始呈現鋸齒狀分佈，這可能是由於氧化 銅含量增加而形成團聚 (cluster) 時，造成之干擾。

由上述實驗結果可知，在使用含浸法披覆金屬於擔體上時，以 0.05M 之含浸濃度有著最佳之效果，而使用離子交換法披覆金屬於擔 體時，則以0.05M 含浸三次為最佳，但其吸附效能增加之效果有限，

之後本研究選用以0.05M 之濃度含浸，而單次之離子交換作為改質披 覆之操作條件。

0 40 80 120 160 200 240 280 320 360 400

Time (min)

0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1

1 - C /Co

Cu-Y (0.05M-I) Cu-Y (0.05M-II) Cu-Y (0.05M-III)

圖 4-10 重複離子交換銅金屬於 Y 沸石之 NH3去除效率測試 (P=1atm, T=24.5⁰C, RH=45~50%, NH₃=10ppm, Sample=0.1g)

0

0.05M-I 0.05M-II 0.05M-III

Cumulative adsorption amount (mg/g)

90

Max. NH3 removal (%)

Aadsorption capacity Max. NH3 removal(%)

圖 4-11 重複離子交換銅金屬於 Y 沸石之 NH3吸附量 (P=1atm, T=24.5⁰C, RH=45~50%, NH₃=10ppm, Sample=0.1g)

100 200 300 400 500 600 700 800 900

Wavelength (nm)

A b sor b an ce , a. u .

( a ) H-Y

( b ) Cu-Y 0.05M ion ( c ) Cu-Y 0.05M imp ( d ) Cu-Y 0.1M imp ( e ) Cu-Y 0.5M imp ( f ) Cu-Y 1M imp

( a ) ( b ) ( c ) ( d ) ( e )

( f )

圖 4-12 改質塗敷銅金屬於 Y 沸石之吸收光譜分析結果