第四章 光譜分析與討論
4.2 單量子點偏振螢光光譜
在理想狀態下，量子點中激子的能階應為簡併態且放出的光子應為 圓偏振光，應沒有所謂的精細結構分裂。而在實驗中，在不同的偏振 角度下，我們確實觀察到了能階不簡併所造成的精細結構分裂，且放 出的光子為相互正交的両個線偏振光，其能階如【圖4‐4】所示。為 了分析單量子點激子和雙激子的精細結構分裂，與螢光偏極化方向。
我們使用二分之一波片和偏振晶體來量測各種偏振方向的螢光訊
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號。
13600 1370 1380 1390
3000 6000 9000
X*
XX [1 1 0 ] x
[1 -1 0 ] y
Intensity (counts)
Energy (m eV)
X
1376.7 1377.0 1377.3
Energy (meV)
X
1377.9 1378.2 1378.5
Energy (meV)
XX
1383.0 1383.3 1383.6
Energy (meV)
X*
【圖 4‐3】量子點的水平(x)和垂直( y)線偏振光激螢光光譜。
【圖4‐3】為量測平行於樣品[110]方向和[1-10]方向得到的線偏振螢 光訊號，分別定義為x和y。在量子點訊號中僅激子和雙激子有精細 結構分裂，且其偏振方向相反。通常，在激子螢光中，x的能量高於
y的能量；而雙激子則是y具有較高能量。此外，帶電激子則不具有 精細結構分裂。
【圖4‐4】受形狀不對稱及受應力作用下，量子點之能階圖。
造成量子點有精細結構分裂的原因可以由電子電洞的交換作用來 解釋。電子電洞交換作用中的短程交換作用會造成明激子與暗激子能 階分裂0。此時激子與雙激子的螢光偏振方向經2.1節推導均為圓偏 振。由於量子點本身因形狀不對稱(Shape Asymmetry )、應變(Strain) 以及壓電效應(Piezoelectricity effect)等。使量子侷限對稱性被破壞。
電子電洞形成電偶極(Dipole)，而形成長程交互作用，因而導致明激 子能階分裂。該分裂即為精細結構分裂，如【圖4‐4】。而精細結構分 裂只存在中性激子，例如激子和雙激子。帶電激子因為其電子或電洞 的總自旋為零，HEX 0，故沒有精細結構分裂。
在實驗中，我們定義精細結構分裂為FSS EX( )x EX( )y ，大部分 精細結構分裂為正值，而我們要尋找的量子點的狀況與一般的相反，
即ｙ的能量高於ｘ的能量，精細結構分裂為負值。由文獻[10]指出透
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過水平磁場可以造成精細結構的分裂量往正值方向變大，故我們希望 藉此將激子能階調變回簡併態。【圖4‐5】為兩種情況下,精細結構分 裂為負值之例子。
1377 1378 1379
0
Intensity (counts)
Energy (meV)
x
13910 1392 1393
2500 5000 7500
10000 [110] x
[1-10] y
Energy (meV)
Intensity (counts)
xx x
造成有上述兩種情況影響的原因與本身載子之間的庫倫作用力有關。
激子與雙激子複合之螢光能量可表示為
2
X e h eh
XX X ee hh eh
E V
E E V V V
(4.1) 其中e及e分別是電子和電洞在 S 殼層中之動能，而Vij為庫倫作用能，
與電子電洞之波函數有關，表示如下
3 3 ' ( ) ( ')* * 2 ( ') ( )
| ' |
ij i j j i
V d rd r r r e r r
r r
(4.2)其中ij=e,h。由於量子侷限效應，電子電洞被限制在量子點中，載子 之間並無法透過改變距離來改變庫倫作用力。故載子間的直接庫倫作 用能主要由載子在量子點中的波函數分布來決定。而當中Vee Vhh Veh 是歸咎於電子及電洞在量子點中侷限程度不同即波函數分布不同而 導致載子間庫倫作用不同。故EXX-EX=VeeVhh2Veh。當VeeVhh2Veh>0 則EXX>EX，相反，若VeeVhh2Veh<0則EXX<EX。
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4.3 單量子點磁場顯微螢光光譜
4.2 節中說明了單量子點中電子‐電洞交換作用力會使得激子能 態出現精細結構。接下來，透過外加水平磁場於量子點，希望能藉此 改變激子能態結構，最終目的是讓激子回到簡併能態。
【圖 4‐6】和【圖 4‐7】為量子點在水平磁場下的不同偏振方向的 螢光光譜等高線圖。從【圖 4‐7】我們可以看出水平磁場下量子點在 磁場，激子以及雙激子精細結構有先變小的趨勢。而後在高磁場的情 況下，激子以及雙激子的精細結構有變大的趨勢。【圖 4‐6】中，我們 同時也觀察到在能量低於激子螢光以及高於雙激子螢光約 0.17meV 處多出了一條譜線，其來源是暗激子與明激子的能態混合後，使暗激 子有機會跟光子耦合發光，因此能在譜線中觀察到暗激子螢光訊號。
同時也可以觀察到激子以及雙激子的能量峰值隨著磁場的增加而有 藍移(Blue shift)的現象。激子螢光能量的改變主要來自賽曼效應以及 反磁能移所貢獻[15]-[17]。其中，賽曼效應會改變激子螢光訊號間 的精細結構分裂，而反磁能移會使螢光訊號的能量藍移。
【圖 4‐6】量子點於水平磁場下螢光光譜圖。
1391 1392 1393 1394
0
Energy (meV)
Angle (degree)
0
1391 1392 1393 1394
0 2500 5000 7500 10000
1391 1392 1393 1394
2T 6T
1391 1392 1393 1394 X Dark
XX
6T
Intensity (a.u.)
Energy (meV)
0T
XX Dark X
40
Angle (degree) EX Peak Energy (meV)
Angle (degree) EXX Peak Enegy (meV)
(a)
(b)
【圖 4‐9】(a) 激子能量峰值隨偏振角度變化圖
【圖 4‐9】(b) 雙激子能量峰值隨偏振角度變化圖
0 100 200 300 400 500 600 700
EXX-EX Enegy (meV)
Angle (degree)
Eigneaxes angle (degree)
Magnetic Field (T)
|F.S.S| (eV)
【圖 4‐10】量子點精細結構分裂以及本徵軸隨磁場變化圖。
42
化在磁場為 3T 附近有交叉的現象，即 FSS 值為 0。而無論外加磁場 的方向為何均不會改變其明激子能態隨磁場變化的影響，且能態變化 均為交叉現象，即明激子能態可藉磁場調控回簡併態，FSS 為 0。可 是我們在實驗中卻沒有觀察到此現象。因此我們將gh3的貢獻給考慮 進去，以0 0.17meV 、 1 0.055meV、 lh 40meV 、 12.5meV、
0.33
lh hh
I
I 、ge 0.65、gh1 0.628、gh30.11，外加磁場方向
B 90以 及
B 75，進行模擬如【圖 4‐12】。外加磁場方向為
B 90時，明 激子能態變化發生交叉現象在磁場約 2.25T 時【圖 4‐12‐b】，由此說 明了gh3對精細結構分裂透過賽曼效應調控的影響。若外加磁場方向為 75 度時，兩明激子能態隨磁場的變化在磁場為 2.25T 由交叉轉變成了反交叉現象【圖 4‐12‐a】。能態無法藉磁場調 變回簡併態，FSS 有一最小值並不會為 0【圖 4‐12‐b】。故說明gh3的 引入，影響了只有在特定條件下,兩明激子隨磁場變化才為交叉現象, 其餘條件則為反交叉現象。
44
0 1 2 3 4
0 5 10 15 20
= 90O = 75O
|F .S .S| (
eV)
Magnetic Field (T)
0.03 0.04 0.05 0.06 0.07 0.08 0.09
y
x
En ergy (meV)
Crossing
【圖 4‐11】 gh3未考慮下，兩明激子能態以及 FSS 隨磁場變化圖。
0 [110]
90 [110]
B
B0 1 2 3 4 0.04
0.06 0.08 0.10
E+
E
-Energy (meV)
Magnetic Field (T)
Anti-Crossing
【圖 4‐12‐a】gh3考慮下，兩明激子能態E&E反交叉現象之圖。
0 1 2 3 4
0 10 20 30
= 90o
= 75o
|F.S.S| (eV)
Magnetic Field (T)
【圖 4‐12‐b】gh3考慮下，外加磁場於 90 度及 75 度精細結構分裂隨 磁場變化圖。
46
的現象，而在其他角度時，精細結構分裂隨磁場變化均出現反交叉現
Magnetic Field (T)
= 15o
Eigenaxes angle (degree)
Magnetic Field (T)
48
Eigenaxes angle (degree)
Magnetic Field (T)
|F.S.S| (eV)
第一種情況，外加磁場的方向沿著 90 度即[1 1 0]方向。由上述推導 可知其為精細結構分裂為交叉現象。同時本徵軸隨著磁場也發生了相 位反轉的情況，在 FSS 為 0 的時候，相位直接由 90 度轉成 0 度。
第二種情況，外加磁場的方向沿著 75 度方向。其精細結構分裂為 反交叉現象。本徵軸在 FSS 隨磁場加大由負值轉變成正值的過程中也 同樣發生相位反轉現象，反轉的速率相對第一種較緩慢。
第三種情況為在第二種情況基礎上，外加應力在 80 度來對其本徵 軸進行修正。我們可以看到其本徵軸在轉向的過程中，變化的速率相 對第二種情況較急劇，且 FSS 的最小值也較來得小。因此，藉由外加 應力對本徵軸的修正，可使其反交叉的程度變小。
實驗中，我們定義[1 1 0]、[1 1 0]分別為 0 度以及 90 度，
B
和
S
分 別是外加磁場以及外加應變方向，
B和
s 分別為其相對[1 1 0]之夾 角，如【圖 4‐15】。我們針對三種情形下進行實驗。首先，外加磁場B 約在 80 度的方向(
B 80
)。而後，外加磁場方向B
約在 87 度方 向(
B 87
)。我們對以上兩種外加磁場在不同方向，比較其精細 結構分裂隨磁場變化之最小值以及本徵軸隨磁場變化的急劇程度。如【圖 4‐16】。
50
Eigneaxes angle (degree)
Magnetic Field (T)
B = 80o
兩者之精細結構分裂皆在磁場約 1.5T 時，有一最小值，之後則開始 變大。由於在系統解析的關係，在精細結構分裂較小時(FSS<10μev) ， 會有判斷上的困難以及誤差。故我們可從本徵軸隨磁場變化的劇烈程 度來判斷。在
B 87
下，本徵軸隨磁場變化較
B 80
來得急劇，由此代表反交叉的程度較小。與模擬中外加磁場方向偏離本徵軸，本 徵軸隨磁場變化相符合。
接著，盡管外加磁場較靠近其本徵軸時，兩明激子能態之反交叉 現象有被改善。可是卻還是存在有進一步改善的空間。於是我們藉由 外加偏壓而產生外加應變與量子點上，嘗試對其本徵軸做一個修正。
實驗中我們外加應力方向
S
於約 80 度的方向(
s 80
)，如【圖4‐18‐a】。我們將外加正偏壓(壓縮應力)/負偏壓(伸張應力)，本徵軸 將會被修正，精細結構分裂也會有所改變，如【圖 4‐17‐a】，【圖 4‐17‐b】。 精細結構分裂會絕對值隨著正偏壓而增加，負偏壓而減小。本徵軸隨 正偏壓而往大角度的方向旋轉，負偏壓往低角度方向旋轉。故此，我 們將外加負偏壓(伸張應力)，並改變磁場，觀察其精細結構分裂及本 徵軸旋轉之快慢程度與未外加應力的情況作比較，如【圖 4‐18】。
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Applied Voltage (V)
|F.S.S| (eV)
Applied Voltage (V)
Eigenaxes angle (degree)
【圖 4-17-a】外加偏壓下 FSS 隨電壓之變化圖。
Eigneaxes angle (degree)
Magnetic Field (T)
B = 87o
初始的精細結構分裂由於外加應變的影響變小，因而精細結構分裂由 負值轉成正值所發生的磁場位置發生在較低磁場的時候；約在 1T 左 右。精細結構分裂隨磁場調變之最小值也較未加應力時候來得小。本 徵軸隨磁場變化的程度更為急劇，表示其兩明激子能階反交叉的程度 更小即更接近交叉的情況。以上皆合乎模擬所表示的情況，說明同時 外加應力對本徵軸修正對反交叉之程度確實有一定的改善；更進一步 的說明同時外加應力及水平磁場調控精細結構分裂有可能將激子能 態調控回簡併態。
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第五章 結論
本論文中，從實驗上所量測砷化銦量子點的顯微螢光光譜，發現激 子與雙激子訊號擁有精細結構分裂；激子訊號是由兩道有著微小能量 差的光所組成，且之間有著不同的偏振方向。為了降低精細結構分裂 的量，將研究激子能階分裂的成因；包含了電子-電洞交換作用、與 價電帶混合效應。並模擬出經由以上效應所影響的激子能階結構，有 著精細結構分裂與偏振不對稱性的特性存在。其中發現了量子點的應 變，會對激子能階、精細結構分裂以及本徵軸造成影響。
利用外加水平磁場，精細結構分裂可由負值隨磁場加大而被削減卻 意外發現有反交叉現象存在。利用將一階微擾理論將賽曼效應視為微 擾，將激子包含子-電洞交換作用、與價電帶混合效應及塞曼效應的 漢米爾頓進行簡化，從而找出反交叉的原因以及造成交叉的條件。模 擬指出了電洞 g 因子中三次方項,為導致反交叉現象的重要元素以及
利用外加水平磁場，精細結構分裂可由負值隨磁場加大而被削減卻 意外發現有反交叉現象存在。利用將一階微擾理論將賽曼效應視為微 擾，將激子包含子-電洞交換作用、與價電帶混合效應及塞曼效應的 漢米爾頓進行簡化，從而找出反交叉的原因以及造成交叉的條件。模 擬指出了電洞 g 因子中三次方項,為導致反交叉現象的重要元素以及