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第三章 樣品與實驗裝置

3.1 樣品結構

本論文中所採用的樣品為砷化銦(InAs)單量子點,是由交通大學電子 工程學系林聖迪老師團隊所提供。樣品採用分子束磊晶(MBE)成長, 其結構如【圖 3‐1】所示。樣品在成長的過程中,首先以砷化鎵(GaAs) 為基板,往上成長一層緩衝層以用來使磊晶的表面層平坦且減少基板 表面缺陷。接著再成長一層 850 nm 厚的砷化鋁鎵做為犧牲層,隨後再 成長 65 nm 的砷化鎵。緊接著,以 Strainski-Krastnanow 成長法成長 一層砷化銦量子點,最後在量子點上覆蓋一層 65 nm 砷化鎵作為覆蓋 層。 

   

【圖 3‐1】 砷化銦量子點樣品結構圖。

GaAs Substrate GaAs Buffer Layer

Al 0.8 Ga 0.2 As Sacrifice Layer 850nm GaAs 65nm

GaAs 65nm/InAs Quantum dots

22 

在實驗的時候,為了能在量子點上施加額外的應力來產生應變,因此 我們將帶有量子點的樣品黏貼在壓電材料上。所謂壓電材料,指的是 外加電場在該材料上,材料表面將會伸張或壓縮的一種材料,而該現 象稱壓電效應。

另外,為了可以方便我們確認量子點的位置,我們必須將樣品切割 出許多方形圖案並標記劃分成幾個區域。首先,我們在量子點樣品旋 佈一層光阻,接著利用電子束(e-beam)微影的方式,即可在光阻上曝 光出我們所要的方形圖案,其大小為 15μm X 10μm,光阻再來扮演 著準備往下蝕刻遮罩的角色。利用濕式蝕刻法,蝕刻掉未被光阻遮蔽 的砷化鎵層,這樣子樣品即被分割成數塊方形圖案。完成後將樣品以 丙酮(Acetone)去除光阻再以去離子水潔淨樣品,之後再用氫氟酸(HF) 過蝕刻(over etching)掉所有犧牲層中的砷化鋁鎵使量子點樣品落在砷 化鎵基板上。接下來將壓電材料PMN-PT 以旋轉塗佈的方式旋佈一 層瞬間接著劑(Superglue) ,然後把樣品倒過來覆蓋在 PMN-PT 並施 力於樣品使其黏貼於PMN-PT 上頭。最後在 PMN-PT 上下兩端接上 電極,便可以外加偏壓產生一電場使該壓電材料壓縮或伸張。

【圖 3‐2】 可外加應力之砷化銦量子點元件結構圖。

3.2 PMN-PT 材料簡介以及其工作原理

本論文所使用的壓電材料為(011)晶面的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛晶體,化 學式為[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]0.72-[PbTiO3]0.28 簡稱PMN-PT,為一 ABO3

型化合物,又稱鈣鈦礦(Perovskite)結構。其中本論文所使用 PMN:

PT 之比例為 72 : 28  。其中 A 為 Pb+2,B 代表 Ti+4、Mg+2及Nb+5,其 結構與面心立方雷同,但在立方中心存在 B 離子。如【圖 3‐3】所示。

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【圖 3‐3】 ABO3型化合物結構示意圖。 

此晶體在正常情況下,因為正中心的 B 離子會稍微偏離正中心而造 成正負離子的分離而產生所謂的電偶極矩(Electric Dipole),這些電偶 極矩會有區域性的方向且隨機分布在材料內,總體的淨值為零,如圖

【圖 3‐4‐1】所示。在高溫環境下,外加電場後,這些電偶極矩的方 向大都會順著電場方向,如圖【圖 3‐4‐2】。此動作稱做極化(Poling)。

實驗中,我們會在極化狀態下降低環境溫度,低溫時晶格被凍結於 B 離子稍微偏離立方正中央的狀態。若外加和極化方向同向的電場時,

B 離子會更加遠離立方中心,造成晶面產生壓應變【圖 3‐5‐1】,反 之,外加和極化方向反向的電場,B 離子較接近立方中心,晶面上便 產生張應變【圖 3‐5‐2】。

【圖 3‐4‐1】電偶極矩未極化分布 【圖 3‐4‐2】電偶極矩極化後分布

【圖 3‐4】 壓電材料內電偶極矩分布示意圖。吳朗“電子陶瓷壓電"

【圖 3‐5‐1】 【圖 3‐5‐2】

【圖 3‐5】壓電材料在不同偏壓時的形變方式示意圖。

【圖 3‐5‐1】是施加順向偏壓,晶體相應電場方向被伸長,但在側邊 是被壓縮。【圖 3‐5‐2】是施加逆向偏壓,晶體相應電場方向被壓縮,

但在側邊被伸張。吳朗 “電子陶瓷壓電"[19]。

Un-poled Poled

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晶體應變量的大小可以藉由壓電常數 d外加電場Ez計算,關係式 如

E

z

d

  ( , , ) x y z

(3.1)

其中,代表各個方向的應變量;Ez代表施加在 z 方向的電場大小;

d代表各個方向的壓電常數(Piezoelectric constants)。z 方向的電場大 小由

E

z

V d *

,當中d 為 PMN-PT 材料厚度,V 為外加偏壓。

文獻[20]指出壓電常數會隨著溫度有所不同而不同,應變量在低溫情 況下(10K)為其在室溫下的 1/4。[20]

對與不同晶面的 PMN-PT 其應變方式也不同,基本上有[001]和[011]

兩 種 , 分 別 對 應 到 所 謂 的 雙 軸 應 變(Biaxial strain)以及單軸應變 (Uniaxial strain)。雙軸應變指的是外加順向偏壓在[001]方向,晶體除 了會在[001]伸長外,還會在[100]和[010]感受到壓縮的應力。單軸應 變指的是外加偏壓在[011]方向,晶體除了會在[011]伸長外,在[‐100]

會有個較大的壓縮應力,以及在[01‐1]會有個較小的伸張應力。下表 為兩種不同晶面之 PMN-PT 在各方向之壓電常數。[21]

晶面方向

d

31

(PC/N) d

32

(PC/N) d

33

(PC/N)

PMN‐0.28PT [001] 

-1000 -1000 2000 PMN‐0.28PT [011]  723 -1761 1766

【表 3‐1】[001]及[011]之 PMNPT 在不同方向下之壓電常數

3.3 顯微光激螢光量測系統(-Photoluminescence)

本論文所使用的實驗系統為顯微光激螢光量測系統。此系統由激發系 統以及監控系統兩部分所組成。在激發系統下,首先我們將樣品置入 低溫恆溫腔(Cryostat),並通入液態氦(Helium)使得腔體內溫度保持 5~10 K 以消除聲子(Phonon)的影響,方能量到量子點螢光訊號。在激 發光源的選擇中,因為砷化銦量子點成長在砷化鎵上,而砷化鎵的能 隙在低溫中約 1.52 eV(816 nm),我們必須選擇比其能隙(Bandgap) 還大的激發光源才能激發出量子點中電子電洞對,故採用波長為 632.8 nm 的氦氖(He-Ne)雷射 。

藉由反射鏡以及 50X 近紅外波段用物鏡將雷射引入並聚焦激發在 方形圖案中的量子點上,量子點中位於價電帶的電子會吸收注入載子 的能量而跳躍至傳導帶而留下一個電洞在價電帶,此時,高能量的電 子會經由晶格碰撞釋放能量掉落至傳導帶底部。同樣地,高能量的電 洞也會經晶格碰撞釋放能量掉落至價電帶頂部,接著兩者輻射複合而 且放出光子,而該光子能量大約等於該材料之能隙。此行為即為光激 螢光的基本原理。將激發出的螢光經反射鏡引入光譜儀進行分光,靠 著電荷耦合元件(Charge-coupled Device)來偵測不同波段螢光的強度。

最後將訊號傳送到電腦,即可繪出光激螢光光譜。此方法提供了一個 非破壞性且有效分析半導體能帶結構的好手段。

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在監控系統中,由於在樣品上有許多方形圖案,為了讓我們辨認激 發在哪個圖案上的量子點,且量子點對於雷射激發的位置十分敏感,

所以必須即時監控雷射激發位置。監控系統由白光(Lamp)、CCD 攝 影機和監視器(Monitor)。利用分光鏡將白光引入且聚焦於樣品上,在 樣品上反射回來的光源由另一面分光鏡引入 CCD 攝影機並將影象由 監視器顯現出來,我們可以透過監視器觀察到樣品表面情形以及雷射 聚焦情況跟激發位置。若想要改變激發位置,則可一邊觀察監視器一 邊移動低溫恆溫腔下的XY 移動平台。此監控系統與激發系統可獨立 作業互不影響,量測光譜時只要將分光鏡推開便可進行量測動作。

為了分析光激螢光的偏振性質,只需要在螢光進入光譜儀之前架設 一個二分之一波片以及一偏振晶體。藉由旋轉二分之一波片來改變波 片光軸與偏振晶體的夾角,便可使特定角度偏振的螢光進入光譜儀進 行解析。

在實驗中為了改變量子點的應變,將外加偏壓在量子點樣品下的壓 電材料使其產生形變。在實驗前,必須先對元件施加偏壓,將壓電材 料PMN-PT 給極化。利用電源供應器(Power supply),PMN‐PT 的上端 當作接地端,下端輸入正電壓,如此一來將產生向上的電場,同時也 決定了極化方向。爾後就將正電壓當作順向偏壓,負電壓當作逆向偏 壓。為了使樣品即使處在真空以及低溫環境下,也能被施加電場,使

用了真空導入端子(Feedthrough),讓電源供應器的電壓能輸入至樣品 上。 

在外加磁場方面,本論文所外加的磁場為方向與樣品平行的水平磁場。

如【圖 3‐7】所示。將樣品黏貼於L型基座上,這樣即可使磁場方向 與樣品表面平行。另外將雷射以及白光透過一面緊貼樣品的 45 度反 射鏡聚焦在樣品表面上,即可同時觀測並量測其在外加磁場下的螢光 光譜。

30 

【圖 3-6】 顯微光激螢光量測系統實驗裝置。 

【圖 3‐7】 樣品於水平磁場下之示意圖。

L‐N

2

 Cooled CCD

He-Ne Laser

Power Meter Monitor CCD

Lamp

 

Monochromater Mirror

B.S B.S B.S

 

Monitor system

 

 

Cryostat  

Objective Laser

   

Sample

Mirror

第四章 光譜分析與討論

4.1 單量子點顯微光激螢光光譜

【圖 4‐1】為實驗所量測到的量子點光激螢光光譜。在圖中可以發現 到有一些極細的譜線,而這些譜線通常半高寬都小於 100 μeV。而 且譜線訊號對激發的位置十分敏感,故此判斷為量子點螢光訊號。

為了得到單量子點的螢光訊號,在元件製備時,我們將樣品切成了 若干個方形圖案以便我們定位量子點。每個圖案上充滿著數十個到數 百個量子點。基於量子點訊號對於雷射聚焦位置十分敏感,故我們可 以透過雷射激發在不同圖案,不同位置。藉由光譜分析,來判別是否 有量子點存在、量子點數量密度、激子能量或螢光強度等。一般而言,

在低功率激發的情況下,我們會看到若干條乾淨的單一譜線,此為激 子訊號,經過篩選,我們可以分析我們所需要的單量子點訊號。 

在不同雷射激發功率的情況下,光譜如【圖 4‐2】所示。在低功率 激發時,我們可以看到光譜中能量在 1377 meV 的地方有單一譜線。

從而判斷為激子訊號(X),而隨著雷射激發功率的提高,光譜中在能 量 1378.1 meV 出現第二根譜線,從而判斷為雙激子訊號(XX)。因為注 入載子的增加,量子點訊號也有些許新的譜線產生。

32 

13700 1375 1380 1385

500 1000 1500 2000 2500 3000 3500

Intensity (counts)

Enegy (meV)

Q.D Emission

 

【圖 4‐1】 量子點顯微光激螢光光譜圖。

雷射激發功率的增強,會導致樣品中所產生的電子電洞對在單位時間 內增加,這就提高了量子點捕捉到電子電洞對的機率。而電子電洞對 會因庫倫作用而形成激子。低功率激發時,電子電洞對被量子點捕捉 到的機率較低,再捕捉到下一對電子電洞對前,激子便已經以光子的 形式放出能量,即為激子訊號。隨著激發功率的增加,電子電洞對被 捕捉的機率提高,在激子以光子形式釋放前,很容易就捕捉到下一組 電子電洞對,而原先的激子會因為後來又填入下一組電子電洞對庫倫 作用力的影響,從而輻射複合放出不同能量的光子,即為雙激子訊 號。

同時,激子和雙激子的螢光強度,與雷射激發功率的大小有著密切

關係。一般而言,激子螢光強度通常與激發雷射功率的一次方成比例。

關係。一般而言,激子螢光強度通常與激發雷射功率的一次方成比例。

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