實驗結果與數據分析 4-1 樣品基本資訊與實驗原始數據

圖 4-1 RuO 奈米線元件的 SEM 影像 ₂

Sample No. Sample name Length (μm) Diameter (nm) R_300K (Ω) ρ300K (μΩ cm)

1 081003a_DFGH 1.027±0.366 47 3710 781±205

2 081002a_ABCD 0.691±0.412 54 1405 583±218

3 081002a_EFGH 0.73±0.521 120 102 200±83

4 081116d_HGED 1.493±0.277 67 605 182±29

表 4-1 樣品尺寸參數與室溫電阻

34

在量測上，在以 Keithley 6430 source meter 確定其電阻正常後(<10 Kohm)，所有奈米線均 使用 LR700 交流電阻橋量測，不論是量 R(T)、磁電阻或電阻隨時間的變化，均統一使用 100nA 的 excitation current，以確保量測上的一致性。

4-1-1 電阻在隨溫度的變化

35

1 10

1080 1120

R ()

T (K)

081002a_ABCD 0T

2T 4T

圖 4-3 樣品 081002a_ABCD 的 R-T 曲線

1 10

84 85

R ()

T (K)

081002a_EFGH 0T 1st 0T 2nd

0T 3rd (from 0.25K to 75K) 0T 4th (from 75K to 0.25K) 4T 1st (from 0.25K to 75K) 4T 2nd (from 75K to 0.25K) 4T 3rd (from 0.25K to 30K) 4T 4th (from 30K to 0.25K)

圖 4-4 樣品 081002a_EFGH 的 R-T 曲線

36

1 081003a_DFGH 594±147 42 1.34 1.039 2 081002a_ABCD 442±165 39 1.34 1.091 3 081002a_EFGH 164±68 59 1.23 1.024 4 081116d_HGED 122±19 66 1.49 1.096

表 4-2 樣品殘餘電阻率與 R-T 特性

由之前對 RuO2塊材以及 RuO2奈米線的量測，我們對於高溫區域(100K 以上)RuO2奈米 線的傳導性質已有相當的了解，因此本實驗量測的溫度區間著重在 80K 以下至 base

temperature 0.3K 的溫度區間。

根據 RT 原始數據我們可以初步得到以下資訊：

37

(1) RT 的行為與之前的量測結果類似，電阻在低溫下約 40K 至 70K 左右有一最小值，之後隨 溫度下降電阻開始上升，在更低溫約 5K 至開始飽和而趨近一常數。

(2) 在所有樣品中編號第 4 的 081116d_HGED 其奈米線長度與電極寬度相差最多，因此在奈 米線長度決定上誤差是最小的，所得到的殘餘電阻率(_min)約為122 μΩ cm ，與濺鍍的多 晶 RuO2薄膜[23]的殘餘電阻率約 300 ~ 400 μΩ cm 左右相比較小，由於濺鍍的多晶 RuO2

薄膜的雜質缺陷應該較 RuO2單晶奈米線多，故殘餘電阻率比較高是合理的。

(3) 室溫電阻與電阻最低點比值(R



300K /



Rmin)在 1.3 至 1.5 之間，在 RuO₂單晶塊材量測中所 得到的R



300K /



Rmin大約在 100 左右，由此可知雖然我們的奈米線同樣為單晶，但是其 中可能含有大量的雜質或缺陷。由(2)與(3)判斷我們的 RuO2奈米線樣品的無序程度應該介 於 RuO₂單晶塊材與濺鍍的多晶 RuO₂薄膜之間[23]。

(4) 量測 RT 的過程中可發現 RuO₂奈米線電阻的隨時間隨機的跳動相當大，且雜訊的大小隨 溫度下降而增加。參照圖 4-5 樣品 081116d_HGED 的 RT 數據中，不同顏色的編號代表量 測的順序，由於雜訊中還包含較大跳動的 telegraph noise(圖 4-12)，導致每次量測的 RT 行 為都不太一樣，也無法藉由平均消除，多次量測放在一起看猶如許多不同行為的 RT 曲線 疊加在一起，值得一提的是在最低溫下不同顏色的點之間的差距大約為 10，換算為電 導G~e²/h。

(5) 加了磁場後的 RT 行為與零磁場的 RT 行為變化不大，由樣品 081002a_ABCD 與

081002a_EFGH 可大略判斷在低溫下樣品會有負的磁電阻，且變化的量隨溫度下降而增 加。

(6) 我們以低溫下電阻最小值近似為殘餘電阻率，由殘餘電阻率可計算出該 RuO2奈米線的一 些相關參數，如表 4-3，其中我們使用 Fermi energy~1.7eV，有效質量 * /m m_e ~ 1.4[11]。

38

No. Sample name D (m

²

/s) l (nm) k

F

*l 1 081003a_DFGH 7.08E-05 0.33 2.6 2 081002a_ABCD 9.51E-05 0.44 3.5 3 081002a_EFGH 2.57E-04 1.18 9.4 4 081116d_HGED 3.46E-04 1.59 12.6

表 4-3 樣品物理參數表

39

40

-3 0 3

432 440 448

R ()

B (Tesla) 081116d_HGED

T=0.26K

Rate = 0.06 Tesla/min MR01 0T to 4 T MR02 4T to -4T MR03 -4T to 0T

-3 0 3

440 445 450

R ()

B (Tesla) 081116d_HGED

T=0.26K

Averaged every 200pts MR01 0T to 4 T MR02 4T to -4T MR03 -4T to 0T

圖 4-9 樣品 081116d_HGED 平均前(上)與平均後(下)的磁電阻數據 Averaged

41

4-1-3 電阻隨時間的變化

控溫在不同的溫度下，待溫度穩定後量測電阻，每隔固定的時間量測一次電阻，我們會 得到不同溫度下電阻隨時間的變化，其中記錄電阻的頻率稱為取樣頻率(sampling rate)，四個 樣品中的前三個樣品(081003a_DEFG、081002a_ABCD、081002a_EFGH)在量測隨時變電阻時 採用的取樣頻率為 1Hz，即每一秒量一個值，而第四個樣品(081116d_HGED)的取樣頻率為 5Hz，即為每 0.2 秒量一個值，對電阻隨時間變化的行為紀錄較為完整。

由電阻隨時變的數據，漲落隨溫度下降而增大的現象更為明顯。基於以下兩個原因我們 認為這種漲落應為樣品本身造成的：

(1) 漲落大小明顯與溫度有關，且行為與一般熱雜訊(thermal noise)隨溫度上升而增大的行為相 反。當隨溫度上升到 30K 以上時，電阻漲落會變小，即使到了室溫 300K 熱雜訊較大時電 阻漲落也遠小於最低溫(0.3K)時的漲落大小，因此我們可以排除低溫下的電導漲落為儀器 量測所產生之雜訊的可能性。

(2) 以同樣的量測設備量測其他非奈米結構的材料時，電阻漲落均遠小於我們量測的 RuO2奈 米線，也沒有雜訊隨溫度下降而增大的現象，因此我們認為此一電阻漲落現象為 RuO₂在 奈米結構(奈米線)下才具有的行為。

我們所觀察到的隨時變電阻漲落大致上可分為以下幾種類型，一種為較快的漲落，電阻 的值在一固定平均值附近上下隨機跳動，這種漲落大小隨溫度的變化比較明顯。另一種如圖 4-12，稱為 telegraph noise，發生的頻率較低，電阻的值在相差較大的兩值之間不連續的變化，

也可能在數個固定的值之間來回跳躍，跳躍的大小隨溫度的變化較不明顯，一般認為若系統 中的存在二能級系統(two-level system；TLS)，則量測時很可能會有 telegraph noise [7][12]，

這也是我們認為 RuO₂奈米線中存在大量 TLS 的證據之一。除了以上兩種外，電阻的值也有 可能以較慢的速度上下浮動，可能的原因很多，例如電力來源不穩定造成訊號的起伏即是可 能原因之一。我們所量測到的電阻漲落主要是以上幾種疊加在一起，因此往往行為不是那麼 單純，增加了分析上的困難。

42

0 2000 4000 6000 8000 10000

1010

0 2000 4000 6000 8000 10000

405

43

圖 4-12 Telegraph noises 4-2 電導漲落大小隨溫度變化的分析

由於我們樣品中的 telegraph noise 發生頻率極不規則，且大小有時也沒有規律可言，伴隨 其他漲落後分析相當困難，因此我們對電導漲落的分析著重在較快速的漲落。我們首先以較 定量的方式決定電導漲落的大小G隨溫度的變化，之後以隨時變 UCF 的理論來分析其行為。

4-2-1 計算電導漲落大小G

在每一固定的溫度我們量測至少 10000 秒的隨時變電阻數據，倒數後換算成電導，我們 將電導的標準偏差定義為電導漲落大小

 

²

G2 G G

   ，

由於隨時變電導漲落中包含 telegraph noise，選取不同時間區間的數據來計算所得到的G變 化很大，為了更定量決定G，我們採取以下步驟：

(1) 首先指定一個時間尺度(time scale)為計算標準偏差的時間範圍，接著由 G(t)的數據從 t=0 (4-1)

44

開始每隔一固定時間間隔選取一時間尺度範圍的數據計算其標準偏差，如圖 4-13 為時間 尺度 200 sec、間隔 2 sec 的例子，如此我們會得到一包含有許多不同大小的標準偏差之集 合，如圖 4-13(b)。

(2) 由(1)計算得到的標準偏差集合，我們根據大小統計其分佈，並找出分布最大值所在的標 準偏差大小，作為在此時間尺度下最有可能的G，如圖 4-13(c)。

(3) 改變不同的時間尺度以相同的時間間隔計算標準偏差並統計其分布，如圖 4-13(d)為標準 偏差大小在不同時間尺度下的分布密度圖，在不同時間尺度下分布最大值G如圖

5-13(e)，當時間尺度太大導致數據區間內包含太多 telegraph noise 會使G變大，因此我們 只取時間尺度較小的G，如圖 4-13(e)中的例子時間尺度最大取到 1200 秒。

由於 telegaph noise 發生的頻率較低，因此包含在時間尺度內的機率也較低，由以上方法 我們可以避免 telegraph noise 對計算標準偏差造成影響，僅針對快速漲落的標準偏差分析。由 不同溫度的隨時變電導數據，我們可以得到不同時間尺度下的G對溫度的關係，如圖 4-14 至圖 4-18。

45

圖 4-13 決定G的步驟 (a)

(b) (c)

(d) (e)

(not to scale)

46

47

48

0.1 1 10

1E-3 0.01 0.1

081003a_DEFG 081002a_ABCD 081002a_EFGH 081116d_HGED

G (e2 /h)

T (K)

圖 4-18 所有樣品的G對溫度的變化

由於編號第 1 的樣品 081003a_DEFG 量測隨時變電阻的溫度較少，數據相對較不完整，

因此本節僅針對編號第 2 至第 4 的樣品做分析，其中編號第 4 的樣品 081116d_HGED 其取樣 頻率為 5 Hz，相較其他樣品的取樣頻率為 1 Hz 其數據較為可靠，且在長度的誤差也較小，因 此我們的分析會以樣品 4 的結果為主要參考指標。

4-2-2 以一維與三維 UCF 隨溫度的變化分析數據 (未考慮熱平均效應)

我們首先考慮單一雜質所造成的漲落大小與可動雜質比例飽和情況下所造成的漲落大 小，由於我們的系統為奈米線，系統可能維度為一維或三維。

單一雜質移動所造成的漲落大小為：

49 constant，_為 electron dephasing scattering time。在無序的導體中_有以下的關係

1 2 1

 

50

一致，因此理論曲線均可與實驗數據擬合的相當好，我們主要從 L_的大小與 P 的值是否合理 來判斷我們所觀察到的漲落適用於何種條件下的 UCF。

圖 4-19 樣品 081002a_ABCD 的^{G T}

 

對一維與三維 UCF 大小作擬合

51

圖 4-20 樣品 081002a_EFGH 的^{G T}

 

對一維與三維 UCF 大小作擬合

圖 4-21 樣品 081002a_EFGH 的^{G T}

 

對一維與三維 UCF 大小作擬合

52

From 1D saturated UCF fitting B A P 081002a_ABCD 1.64E+11 1.97E+10 2.28 081002a_EFGH 1.95E+10 8.76E+08 2.11 081116d_HGED 5.92E+09 4.21E+08 2.14 From 3D saturated UCF fitting

081002a_ABCD 1.10E+11 2.00E+10 4.12 081002a_EFGH 7.38E+08 8.58E+06 4.44 081116d_HGED 9.80E+05 3.96E+04 4.29 From 1D single impurity UCF fitting

081002a_ABCD 6.32E+09 5.26E+08 1.94 081002a_EFGH 9.16E+08 4.62E+07 1.69 081116d_HGED 5.29E+08 3.09E+07 1.76 From 3D single impurity UCF fitting

081002a_ABCD 6.24E+11 7.49E+10 2.28 081002a_EFGH 1.39E+07 7.53E+05 2.09 081116d_HGED 2.11E+06 1.50E+05 2.14

表 4-4 ^{G T}

 

對一維與三維 UCF 擬合結果

我們首先對與溫度有關的非彈性散射時間與溫度的次方項 P 值稍做討論，由弱局域效應 的研究中，不同的物理機制所造成的 dephasing 可能導致不同的 P 值，若 dephasing 由電子-聲子交互作用造成，可能造成 P=2、3 或 4 [14,15,16]，若是由電子-電子相互作用所造成 dephasing，則 P=2/3 (一維)或 P=3/2 (三維) [17]，當然 dephasing 也有可能同時由一種以上的 物理機制造成，綜合來看，較合理的 P 值應該不會超過 5。

53

樣在樣品 081002a_EFGH 也是以一維飽和 UCF 較合理。

以上討論均尚未考慮熱平均效應。在L_ L_T的條件下，可忽略熱平均效應，其中 thermal diffusion length

T B

L D

 k T 。

但我們樣品可能沒有滿足此一條件，由樣品的 diffusion constant 我們可以計算 thermal diffusion length 對溫度的變化，如圖 4-22，可以發現我們樣品的 thermal diffusion length 實際上很小，

若 dephasing length 大小如我們之前擬合的結果，例如樣品 081116d_HGED 以一維飽和的 UCF 擬合出低溫下 L_約 100nm 至 200nm，不滿足L_ L_T，應該要考慮熱平均效應才合理，因此 接下來的分析我們嘗試加入熱平均效應來解釋我們的數據。

(5.8)

54

Thermal diffusion length L T (nm)

T (K)

For 081002a_ABCD D=9.51E-05 m²/s For 081002a_EFGH D=2.57E-04 m²/s For 081116d_HGED D=3.46E-04 m²/s

圖 4-22 由 D 計算各個樣品的L 對溫度的變化 _T

55

圖 4-23 ^{G T}

 

對加入熱平均效應修正的一維飽和 UCF 大小作擬合

56

081002a_ABCD B A P

Fit to 0.3K 3.20E+11 3.96E+08 4.62 Fit to 1K 1.67E+11 3.08E+10 2.00 081002a_EFGH B A P

Fit to 0.3K 1.14E+10 9.31E+05 5.10 Fit to 1K 8.82E+09 4.65E+06 4.44 081116d_HGED B A P

Fit to 0.3K 1.79E+09 6.64E+05 4.45 Fit to 1K 1.31E+09 1.25E+07 3.06

表 4-5 ^{G T}

 

對加入熱平均效應修正的一維飽和 UCF 大小的擬合結果

由擬合的結果可以發現，由於加入一維飽和條件下的 thermal average factorL_T /L_,方程式 隨溫度變化會多了一個T^{1/ 2}項，因此漲落行為在低溫下不會飽和，而是會持續上升，與我們 的實驗結果行為不一致，因此理論的曲線很難與我們實驗的數據擬合的很好。

由於加入熱平均效應會導致漲落變小為原來的L_T /L_倍，導致所需的 L_變大。比較加入 熱 平 均 效 應 修 正 前 一 維 飽 和 UCF 的 L_ 擬 合 結 果 與 修 正 後 結 果 ， 修 正 前 L_ 較 長 的 081116d_HGED 在修正後增加最多，而原來L_最小的 081002a_ABCD 修正後和原來差不多。

考慮 thermal diffusion length 在低溫時會劇烈上升，在低溫時L_ L_T的情況可能會發生，

考慮 thermal diffusion length 在低溫時會劇烈上升，在低溫時L_ L_T的情況可能會發生，

在文檔中 單晶氧化釕奈米線的普適電導漲落 (頁 45-85)