undoped GaAs QW Nex=2.0x1013cm-2
Polarization (%)
Decay Time (ps)
Pcirc (a)
(4.1)
在時間零點的時候，測得的 PL 𝜎+光與𝜎−光會開始分裂，此時可以得 到最大的自旋極化率，接著隨著時間開始自旋鬆弛，由圖 4-2 所示，
我們可以將自旋鬆弛分為兩個階段，(1) 短程 (t<0.75ps)：從起始 自旋極化率𝑃0迅速下降至 10%；長程 (t>0.75ps)：自旋鬆弛速率逐 漸緩慢，最後𝐼+(𝑡)和𝐼−(𝑡)逐漸重合，自旋極化率趨近於零。
圖 4-2 GaAs QW 自旋極化率擬合曲線
接著利用P(t) = 𝐴1𝑒−𝑡 𝜏⁄ 1 + 𝐴2𝑒−𝑡 𝜏⁄ 2來擬合圖 4-1(b)的結果，可 以得到兩段自旋極化的生命期(lifetime) 𝜏1和𝜏2，分別為 0.125ps 和 10.623ps，其中短程的自旋鬆弛時間𝜏1主要是由於電洞鬆弛機制所造 成，大約只有數百 fs；而長程自旋鬆弛時間𝜏2則為電子自旋鬆弛時間。
4-1-1 不同激發密度之自旋極化率
如圖 4-3 所示，量子井由於重電洞和輕電洞的能階分裂，相較於
塊材 50%的起始極化率，如圖 4-4，起始極化率理論上可以達到 100%，
Spin Polarization (%)
Delay Time ( ps )
𝑑1
0.00E+000 2.00E+012 4.00E+012 6.00E+012 8.00E+012 1.00E+013 20
Excitation Density (cm-2)
Polarization undoped GaAs QW
(4.2)
(4.3)
(4.4)
(4.5)
表 4-1 undoped GaAs QW 不同激發密度下的起始極化率
圖 4-6 undoped GaAs QW 不同激發密度下，自旋極化率的擬合曲線
圖 4-7 undoped GaAs QW 在不同激發密度的自旋鬆弛時間
5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 10
5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 0.00
Spin Lifetime (ps)
Undoped GaAs QW
Spin Lifetime (ps)
Excitation Density (cm-2) t1
Nex(cm-2) 1.0x1013 5.0x1012 2.5x1012 1.2x1012 6.0x1011 2.0x1011 P(0)(%) 51.5859 49.9094 66.1158 68.9592 62.7598 69.5788
4-1-2 不同激發密度之自旋鬆弛時間
Undoped GaAs QW 受到電洞鬆弛的影響較 GaAs bulk 強烈，如圖 4-4 和 4-6，由圖 4-8(a)所示，當光激發密度 Nex非常小的時候，可以
undoped GaAs QW Nex=2.0x1011cm-2
Polarization (%)
Decay Time (ps)
圖 4-9 undoped GaAs QW 低激發密度的自旋極化率擬合曲線
4-2 N 型 GaAs 的自旋動力學
對於 N 型半導體而言，由於缺乏電洞，自旋鬆弛行為由電洞所主 宰且可忽略 BAP 機制。
4-2-1 變激發密度及不同摻雜濃度之自旋極化率
我們選用摻雜濃度n𝑒 = 2.0 × 1010𝑐𝑚−2與n𝑒 = 1.0 × 1012𝑐𝑚−2 的 N 型 GaAs 量子井，如圖 4-10、圖 4-11，並以 1.59eV 的𝜎+的光在 不同激發密度下激發，所得到的自旋極化率的擬合曲線。
圖 4-10 低濃度摻雜 n-GaAs QW 之自旋極化率的擬合曲線
圖 4-11 高濃度摻雜 n-GaAs QW 之自旋極化率的擬合曲線
圖 4-12 n-GaAs QW 不同激發密度下，自旋極化率的變化
0.00E+000 5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 30
40 50 60 70 80
Polarization (%)
Excitation Density (cm-2) ne=2.0x1010cm-2
ne=1.0x1012cm-2 n-doped GaAs QW
由圖 4-12，可以明顯觀察到對不同摻雜濃度的 n-GaAs 量子井，
圖 4-13 n-GaAs QW 光激發過程
4-2-2 變激發密度及不同摻雜濃度之自旋鬆弛時間
圖 4-14 為摻雜濃度n𝑒 = 2.0 × 1010𝑐𝑚−2N 型 GaAs 量子井在不同 激發密度下自旋鬆弛時間的變化，可明顯地看到，電洞自旋鬆弛時間 τ1及電子自旋鬆弛時間 τ2都隨著激發強度的增加，先上升然後下降，
從低激發密度開始，由於受到 DP 機制中強動量散射場𝜏𝑝Ω𝑎𝑣 ≲ 1的影 響，也就是說動量散射時間𝜏𝑝短於自旋電子轉動一圈的平均時間大小 𝜏𝑠，所以電子尚未自旋進動完就會被散射至另外一個動量能階，因此 隨著激發密度增加，越快速的動量散射抑制了電子自旋進動，使得自 旋鬆弛時間延長，直到激發強度超過N𝑒𝑥 = 2.5 × 1012𝑐𝑚−2時，受到 非均勻擴展(inhomogeneous broadening) 的影響〈|Ω𝑘|2− Ω𝑧2(𝑘)〉 ∝
𝑁𝑒𝑥2 [4.3]，由於激發密度的增加，越多的不均勻自旋電子彼此以不 同 larmor 頻率進動，導致自旋耦合效應提升，造成自旋快速地鬆弛。
圖 4-14 n-GaAs QW 在不同激發密度的自旋鬆弛時間
圖 4-15 undoped GaAs QW 在不同激發密度的自旋鬆弛時間
2.00E+012 4.00E+012 6.00E+012 8.00E+012 1.00E+013 20
2.00E+012 4.00E+012 6.00E+012 8.00E+012 1.00E+013 0.10
Spin Lifetime (ps)
t2 n-GaAs QW ne=2.0x1010cm-2
Spin Lifetime (ps)
Excitation Density (cm-2)
t1
5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 10
5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 0.00
Spin Lifetime (ps)
Undoped GaAs QW
Spin Lifetime (ps)
Excitation Density (cm-2)
t1
另外，將 N 型 GaAs 量子井與 Undoped GaAs 量子井的自旋鬆弛時 間做比較，可以發現在各激發密度下，摻雜電子的 N 型 GaAs 量子井 擁有較長的鬆弛時間，這是因為摻雜電子時可以提升碰撞速率，減少 動量散射時間並抑制自旋鬆弛。
4-2-3 電洞自旋鬆弛時間
我們已知電洞自旋鬆弛時間遠比電子來的短，而當電子摻雜濃度 n𝑒遠小於光激發密度N𝑒𝑥時，晶體內的自旋電子的極化值𝑃(0) =
𝑛↑−𝑛↓
𝑛↑+𝑛↓ ≈ 0，因此幾乎可以排除自旋電子的影響，自旋鬆弛機制將由電 洞所主宰。
但我們發現在量子井中，當電子摻雜濃度n𝑒與光激發密度N𝑒𝑥相 當時，就可以發現𝐼+(𝑡)和𝐼−(𝑡)快速重合，自旋極化率趨近於零，如 圖 4-16、圖 4-17，導致自旋極化率的時間解析光譜由兩段變成一段。
這說明在量子井中，極化率應該是受光激發的電洞及電洞鬆弛時間所 控制，由於室溫下重電洞與輕電洞能帶的混合，並強烈地耦合，導致 自旋電洞翻轉，因此電洞非常快速地鬆弛。
圖 4-16 n-GaAs QW 低激發密度自旋時間解析光譜與自旋極化率擬合
圖 4-17 GaAs QW 低激發密度自旋時間解析光譜與自旋極化率擬合
4-3 P 型 GaAs 的自旋動力學
對於 P 型半導體，除了 DP 機制尚須考慮 BAP 機制。由於缺乏電 子，自旋鬆弛行為由電子所主宰。
4-3-1 變激發密度及不同摻雜濃度之自旋極化率
我們選用摻雜濃度nℎ = 2.0 × 1010𝑐𝑚−2與nℎ = 1.0 × 1012𝑐𝑚−2 的 P 型 GaAs 量子井，如圖 4-19、圖 4-20，並以 1.59eV 的𝜎+的光在 不同激發密度下激發，所得到的自旋極化率的擬合曲線。
由圖 4-18，可以發現到 P 型 GaAs 量子井在不同摻雜濃度nℎ和不 同激發密度N𝑒𝑥下，初始極化率沒有太大的改變，這也驗證了前面所 推測的，極化率應該是受光激發的電洞及電洞鬆弛時間所控制，由於 P 型 GaAs 量子井缺乏電子，自旋鬆弛行為由電子所主宰，因此極化 率較不受影響。
圖 4-18 p-GaAs QW 不同激發密度下，自旋極化率的變化
圖 4-19 低濃度摻雜 p-GaAs 量子井之自旋極化率的擬合曲線
0.00E+000 5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 20
30 40 50 60 70 80
Polarization (%)
Excitation Density (cm-2)
eh=2.0x1010cm-2 eh=1.0x1012cm-2 p-doped GaAs QW
圖 4-20 高濃度摻雜 p-GaAs 量子井之自旋極化率的擬合曲線
4-3-2 變激發密度及不同摻雜濃度之自旋鬆弛時間
圖 4-21 為摻雜濃度nℎ = 2.0 × 1010𝑐𝑚−2P 型 GaAs 量子井在不同 激發密度下自旋鬆弛時間的變化，為了釐清在室溫下 BAP 機制是否影 響 P 型 GaAs 量子井的自旋鬆弛機制，將其與 undoped GaAs 量子井做 比 較 ， 由 圖 4-20 和 圖 4-15 相 比 較 ， 可 以 發 現 在 光 激 發 密 度 N𝑒𝑥 = 5.0 × 1012𝑐𝑚−2下 的 時 候 ， 由 於 DP 機 制 的 強 動 量 散 射 場 𝜏𝑝Ω𝑎𝑣 ≲ 1的影響，自旋鬆弛時間較長，但與 undoped GaAs 量子井相 比則稍微短一點，表示 BAP 機制此時佔有一定比例的影響，由於電子 和電洞間的交換作用(exchange interaction)，導致自旋鬆弛。
圖 4-21 p-GaAs QW 在不同激發密度的自旋鬆弛時間
0.00E+000 5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 10
0.00E+000 5.00E+012 1.00E+013 1.50E+013 2.00E+013 0.06
Spin Lifetime (ps)
t2
p-doped GaAs QW nh=2.0x1010cm-2
t1
Spin Lifetime (ps)
Excitation Density (cm-2)
4-4 GaAs 量子井與塊材的自旋特性差異
GaAs 塊材由於重電洞(heavy hole,|𝑚𝑗 = − 3 2⁄ |)和輕電洞(light
hole, |𝑚𝑗 = − 1 2⁄ | ) 之 間 的 𝜎+ 相 對 轉 移 機 率 (transition probability)為
|⟨1 2⁄ , − 1 2⁄ |𝑌11| 3 2⁄ , − 3 2⁄ ⟩|
2
|⟨1 2⁄ , 1 2⁄ |𝑌11| 3 2⁄ , − 1 2⁄ ⟩|
2 = 3
初始極化率因此只能達到 50%，但量子井由於重電洞和輕電洞的能階 分裂，相較於塊材，初始極化率理論上可以達到 100%。
圖 4-22 (a)GaAs bulk (b)GaAs QW 自旋極化率的擬合曲線 由圖 4-22(b)，可以發現 GaAs 量子井實際測量到的值，並沒有達到 100%，這是因為輕電洞的能帶間躍遷矩陣含有 z 軸的分量[4.1]，式 4.2、式 4.3，因此當激發密度增加時，輕電洞能階上升，導致重電 (4.8)
洞和輕電洞嚴重混合[4.2]，造成自旋極化率的下降。
不過經由實驗觀察，量子井中極化率應該是受光激發的電洞及電 洞鬆弛時間所控制，因此可以藉由適度的摻雜電子，來達到較高的初 始極化率，如圖 4-23。
圖 4-23 不同摻雜濃度的 n-GaAs QW 自旋極化率的擬合曲線
表 4-2 undoped GaAs 塊材自旋鬆弛時間
𝑁𝑒𝑥(𝑐𝑚−3) 5.0 × 1016 1.0 × 1017 5.0 × 1017 7.5 × 1017 1.0 × 1018
𝜏1(𝑝𝑠) 0.45 0.46 0.45 0.38 0.35
𝜏2(𝑝𝑠) 65.80 77.39 72.18 50.49 29.73
表 4-3 undoped GaAs 量子井自旋鬆弛時間
𝑁𝑒𝑥(𝑐𝑚−2) 2.5 × 1012 5.0 × 1012 1.0 × 1013 2.0 × 1013
𝜏1(𝑝𝑠) 0.163 0.200 0.123 0.125
𝜏2(𝑝𝑠) 33.244 25.005 18.089 10.623
另外，我們將二維(001)GaAs 量子井與三維 GaAs 塊材的自旋鬆弛 做比較，如表 4-2、表 4-3 所示，可以觀察到(001)量子井的自旋鬆 弛時間比塊材來的短，推測是因為(001)量子井受到較強烈自旋軌道 偶合影響，並造成電子自旋進動，產生較迅速的自旋鬆弛。
我們可以藉由反稱不對稱中二維 Dresselhaus 自旋分裂以及內在 Larmor 進動頻率向量來解釋[4.4]
最後可得到 DP 機制下，二維(001) GaAs 量子井中，各方向自旋鬆弛 時間比
1
𝜏𝑠,𝑥𝑥 = 1
𝜏𝑠,𝑦𝑦 = 1
2𝜏𝑠,𝑧𝑧 = 1 𝜏𝐷𝑃(𝐸𝑘)
也就是說將三維塊材侷限成(001)量子井後，由於自旋軌道偶合中的 二維 Dresselhaus 反稱不對稱項，造成 Larmor 進動，導致二維(001) 量子井中自旋鬆弛較三維塊材來的快速。
(4.15)
4-5 參考文獻
[4.1] D’yakonov M I and Perel V I, Optical Orientation ed F Meier and B P Zakharchenya (Amsterdam:Elsevier) pp 11–71 (chapter 2) (1984) [4.2] J H¨ubner and M Oestreich, Semicond. Sci. Technol. 23 (2008) 114006
[4.3] J H Jiang and M W Wu , J. Phys. D, Appl. Phys. 42 238001(2009).
[4.4] D’yakonov, M. I., and V. Y. Kachorovskii, Fiz. Tekh. Poluprovodn.
(S.-Peterburg) 20, (1986)
178–181 [Sov. Phys. Semicond. 20, 110–112 (1986)].
[4.5] 林新欣，「三五族半導體材料的載子與自旋動力學」，碩士論文，
2011 年。