本章節架構大致分為兩部分討論，首先對微碟共振腔的光譜特徵進行 分析，實驗上是使用顯微光激螢光光譜(μPL)技術進行量測，並配合掃描式 電子顯微鏡進行形貌上的分析。藉由觀察不同直徑的微碟共振腔的模態變 化，可證實觀察到的共振模態為環繞著微碟周圍而形成的耳語廊模態 (WGMs)。接著會將理論計算與實驗結果比較以預測 WGMs 的模態數，理 論方法包含解析近似法與三維有限時域差分法。此外，本研究也會對微碟 共振腔進行改變激發光源強度與時間解析光譜的實驗量測。第二部分將分 別說明利用μPL 與近場光學對微碟共振腔進行空間解析的量測結果。
4-1 微碟共振腔之譜線特徵
4-1-1 不同直徑微碟共振腔之模態
本實驗所量測的微碟共振腔樣品，其直徑分布範圍約介於1.8 μm 至 3.5 μm 之間。圖 4-1(a)為室溫下量測砷化銦量子點(InAs QDs)的螢光光譜。量 子點基態(E0)發光波長位於 1300 nm 附近，剛好為光纖通訊所需的 1.3 μm。
隨著雷射激發功率的增加，由於量子點基態能態填充效應，可明顯看出在 1210 nm 處出現了量子點第一激發態(E1)的螢光訊號。基態的半高寬(full width at half maximum，FWHM)約為 40 nm，是由自組成量子點大小分佈的
不均勻性所造成對光譜能量的非均勻性寬化(inhomogeneous broadening)。此 寬化效應也使量子點提供了微碟共振腔一個寬頻的光源，使得我們可以在 量子點的發光範圍內同時觀察到許多的共振模態。圖4-1(b)為激發功率 100 μW(功率密度約3 kW/cm2)時，對直徑(D)2 μm 的微碟共振腔所量測之螢光 光譜。由譜圖中可觀察到一些很細的譜線，即為共振模態；後面會說明這 些細譜線即為 WGMs。使用勞倫茲曲線擬合(Lorentzian fitting)分析 WGMs 半高寬，其範圍分布介於0.2 nm 至 0.6 nm 之間。與 WGMs 重疊的寬頻螢 光訊號為量子點螢光，而這些觀察到的WGMs 則是由量子點螢光耦合至微 碟共振腔而產生。
【圖4-1】室溫下，(a)砷化銦量子點以及 (b)直徑 2 μm 的微碟共振腔所量測之顯微光 激螢光光譜
圖4-2 同為激發功率 100 μW，針對不同直徑大小之微碟共振腔所量測
1100 1200 1300 1400 RT
D=3.2 μm
D=3.0 μm
D=2.5 μm
D=2.0 μm
PL Intensity (a.u.)
Wavelength (nm)
D=1.9 μm
【圖4-2】針對不同直徑大小的微碟共振腔所量測之顯微光激螢光光譜
角模態數。整理後得到相鄰WGMs的模態能量間距可寫成 E 1240 1
=2的WGMs，其斜率為105。當直徑小於2.5 µm時，主要觀察到的是 =1的 模態；而直徑大於2.5 µm以上， =1和2模態同時存在於微碟共振腔內。
經由第二章的理論背景，我們已經對微碟共振腔的WGMs基本特性有
1150 1200 1250 1300 1350 D=2μm
1100 1200 1300 1400 中是直徑2 μm微碟共振腔的μPL譜圖。由理論計算得知在1313、1244和1183 nm附近所對應的WGMs模態數分別為TE9,1、TE10,1和TE11,1，圖4-6(b) (c) (d) 為各模態放大圖，可觀察到WGMs會分裂成兩峰值，我們以S和L-mode分別 表示較短波長和較長波長的模態。譜線分裂以TE9,1和TE10,1較為顯著，而
TE11,1因分裂量低於譜線解析寬度(0.15 nm)而不明顯。文獻指出15，對於理 想的微碟共振腔，WGMs在共振腔內部周圍傳播時會沿著順時針和逆時針
整(sidewall roughness)，導致沿著順時針和逆時針方向環繞的WGMs的光程 路徑會有些微差異，因而破壞了其簡併性，使得我們可經由光譜觀察到此 現象。
【圖4-6】(a)直徑為 2 μm 微碟共振腔之顯微光激螢光光譜，(b) (c) (d)分別為方位角模態 數 m=11、10 和 9 的 WGMs 放大圖，S 和 L-mode 表示較短波長和較長波長的 模態
4-1-2 改變激發光源強度量測
由上節，我們藉由μPL量測，已經對微碟共振腔之基本光譜特性有所了 解。在本節，我們對微碟共振腔進行改變激發光源強度的量測，藉以了解 WGMs在不同激發功率下的譜線特徵。圖4-7(a)為在室溫以氦氖雷射激發所 量測直徑2.1µm的微碟共振腔在不同激發功率下之顯微光激螢光光譜。隨著 激發功率增加，可觀察到WGMs螢光強度隨著激發功率的增加而增加。將
TE11,1的模態放大來看，可看到WGMs的共振波長隨著激發功率增加而有明 顯紅移的現象，如圖4-7(b)所示，其中S和L分別表示所分裂出短波長和長波 長的模態。
首先我們分析TE11,1的模態螢光強度隨著激發功率改變的關係圖，如圖 4-8所示。圖中顯示WGMs之螢光強度在低激發功率時隨著功率增大呈現線 性的增加，且在功率達到30 kW/cm2後強度會有飽和(saturation)的現象。圖 中也顯示了量子點基態螢光強度與激發功率的關係。由圖可觀察到其與 WGMs均有飽和的傾向，推測WGMs的強度飽和應來自於量子點基態的填態 飽和有關。
在我們的樣品中並沒有觀察到有雷射臨界的現象，可能原因是微碟共 振腔的發光主動層為單層量子點，以致材料增益(material gain )不足以提供 共振腔達到雷射臨界的需求。
Integrated Intensity (a.u.)
G.S.
Psat
【圖4-8】直徑2.1 µm的微碟共振腔所量測的PL強度對激發功率關係圖
圖4-9是WGMs共振波長與雷射激發功率的關係圖。當激發功率增加
設m和n是定值，也就是只考慮熱膨脹效應，經計算後得到共振波長紅移量 隨溫度變化為Δ
λ
~ 0.008 (nm K)。我們知道砷化鎵折射率 n 也會隨著溫度上升而改變，而折射率的變化會 導致共振波長的改變。經由文獻得知其關係為1 n 7.5 10-5K-1
n T =
Δ ×
Δ ；這裡忽
略熱膨脹效應故可假設λn為定值，亦即在介質中的波長不改變。經計算後 得到因折射率變化而導致波長紅移隨溫度變化量為Δ
λ
~ 0.1 (nm K)。 由上面估計我們可推知WGMs波長紅移的主要因素為折射率隨溫度變 化的效應，而熱膨脹效應的影響則小了大約一個數量級左右。觀察圖4-9中 的WGMs波長的紅移量約為1.6 nm，因此我們可大致估計由於雷射功率增加 導致微碟共振腔溫度的上升約為16K。隨著雷射激發功率的增加，WGMs的半高寬(Δλ)會有變窄的趨勢17,18， 如圖4-10所示。以S模態而言，當激發功率在1.6 kW/cm 時半高寬為0.48 nm。 2 隨著激發功率增加，半高寬會逐漸變窄，大約到30 kW/cm 附近時會趨近定2 值0.31 nm。
0 10 20 30 40 50
變時，實驗量測到的
Q
值會由Q
α所主導。1150 1200 1250 1300 1350 TE12,1
3.2 1.6 1.0
0.5
PL Intensity (a.u.)
Wavelength (nm)
與激發功率的關係。同前述，WGMs 的強度飽和應與量子點基態的填態飽 和有關。圖4-12(c)為 WGMs 波長與激發功率關係，可觀察出波長紅移現象，
紅移量為 Δλ=0.06 ( nm kW ) 。圖 4-12(c)顯示在低激發功率(1.3 kW)時，隨 著激發功率的增加，WGMs 的半高寬會有變窄的趨勢，此現象與量子點的 光學吸收有關。在高激發功率時，WGMs 的半高寬逐漸變寬，Q 值降低，
文獻指出此與自由載子的吸收14有關。圖 4-13 為TE12,1的 WGMs 的分析結 果，皆有類似的趨勢。
【圖4-13】使用脈衝雷射當激發光源，量測TE12,1的WGMs 在不同激發功率下的實驗 結果
4-1-3 Q 值分析
energy store in cavity ( ) 2 energy loss per cycle ( )
我們量測系統可解析的最大Q值在中心波長1300 nm且光譜解析為0.15 nm下約為8600，圖4-14為實驗量測到最高Q值的WGMs，其半高寬為0.2 nm，計算後的Q值約為6600。而τcavity計算後約為4.7 ps，換算光在介質中 (GaAs)走的距離約為415 µm，而此微碟直徑大小為2.3 µm，因此光子相當於
1316 1318 1320
PL Intensity (a.u.)
Wavelength (nm) FWHM 0.2nm Q~6600
【圖4-14】室溫下，量測到最高 Q 值(~6600)的 WGMs
4-1-4 時間解析顯微光激螢光光譜 (Time-resolved µPL)
透過時間解析光譜量測，我們可以獲得半導體材料內載子複合的半衰 期。為了討探微碟共振腔對其內部量子點的載子複合速率的影響，我們對 WGMs進行時間解析光譜量測。實驗使用波長750 nm的鈦-藍寶石脈衝雷射 當激發光源，其脈衝頻率為80 MHz。而系統的時間解析受限於PMT偵測器 的反應時間，其極限為150 ps。圖4-15為直徑2.1 µm的微碟，我們針對位於 1318 nm處，TE10,1且Q值5700的WGMs進行量測與分析。
圖4-16(a)為量子點與WGMs的螢光強度衰減曲線。對於未經製程過的量 子 點 樣 品 ， 經 由 單 一 指 數 衰 減 擬 合 ， 分 析 其 半 衰 期 為320 ps。文獻8
指出，砷化銦量子點在低溫下其半衰期約1.2 ns，而我們量測到的結果顯示 在室溫下，載子的非輻射性複合效應非常顯著。對於TE10,1的 S 模態，分析 其半衰期為150 ps，受限於系統解析，其半衰期應會更短。實驗結果顯示被 包覆在共振腔內的量子點，會耦合至WGMs 而增快其自發性輻射速率。圖 4-16(b)為不同能量的時間解析光譜，可觀察到越接近 WGMs 的中心波長，
其半衰期會越短。
【圖4-16】微碟共振腔的 WGMs，其時間解析光譜的量測結果
對於此現象，已知為Purcell 效應：當一雙能階系統(包含原子、量子
4-2 空間解析量測
4-2-1 μPL 之空間解析
本章節，為了瞭解微碟共振腔的 WGMs 螢光強度的空間分佈，我們 使用 μPL 進行空間上的解析量測，也就是映製(mapping)出微碟共振腔的 WGMs 螢光強度隨空間位置分佈的關係圖。我們透過兩種雷射激發的技術 來進行空間上的映製，分別是局部激發和均勻激發。
局部激發的μPL實驗架構如第3-3小節的圖3-4所描述，激發與收集樣品 發出的螢光都是經由同一顯微物鏡，雷射光點大小約1~2 µm。圖4-17為使 用局部激發所映製出微碟共振腔的螢光強度空間分佈的實驗結果。(a)為直 徑3.2 μm微碟共振腔的SEM影像和其在基態附近的μPL光譜，位於1320、
1290和1273 nm的模態分別為TE16,1、TE13,2和TE17,1，其中TE16,1明顯分裂為 S和L模態。經由(b)的雷射反射頻譜，我們可以定位出微碟的空間位置，如 圖中的虛線圓形。而(c)和(d)則為TE16,1的S和L模態的映製結果，可觀察到 主要螢光強度分佈在微碟的圓周。實驗結果反應出，在微碟內，主要是由 位於圓周區域的量子點耦合至此WGMs。由TE13,2的映製結果可看出，耦合 至此徑向模態數為2的WGMs的量子點會由分佈在較內圈的量子點所貢 獻，如圖(e)所示。而圖(f)為 TE17,1的映製結果。
在進行μPL 實驗量測時，常藉由移動樣品平台來達到訊號最佳化，然 而在此過程中，我們注意到即使在相同的激發功率下，可以明顯觀察到當 雷射激發在共振腔不同位置時，WGMs 也會有彼此消長的現象。圖 4-18 即 為直徑3.2 μm 的微碟共振腔，雷射在不同激發位置 A 和 B 時的顯微光激螢 光光譜。TE16,1的模態在位置 A 時其絕對強度遠大於鄰近的模態，而在位置 B 時絕對強度則與鄰近模態接近。照理說，隨著激發光源位置的不同表示
在進行μPL 實驗量測時，常藉由移動樣品平台來達到訊號最佳化，然 而在此過程中，我們注意到即使在相同的激發功率下，可以明顯觀察到當 雷射激發在共振腔不同位置時，WGMs 也會有彼此消長的現象。圖 4-18 即 為直徑3.2 μm 的微碟共振腔，雷射在不同激發位置 A 和 B 時的顯微光激螢 光光譜。TE16,1的模態在位置 A 時其絕對強度遠大於鄰近的模態，而在位置 B 時絕對強度則與鄰近模態接近。照理說，隨著激發光源位置的不同表示