由先前的研究[31]得知,量子點磊晶厚度的臨界值約在 2.7 ML ~ 3.0 ML,超過 臨界厚度會引發應力鬆弛而產生缺陷。在本章節中,先針對缺陷的探討及應力鬆弛 後光性的演變,做一簡單的說明以及回顧,來強調本研究所著重的量子訊號。
3-1 缺陷的探討
磊晶厚度超過臨界厚度的 3.3 ML 應力鬆弛樣品,由圖 3-1 的 TEM 分析技術證 明了此樣品的插排缺陷存在於量子點內部與底層GaAs 處,圖中已經由傅立葉轉換技 術,讓我們更清楚看到樣品晶格的排列,缺陷也更顯而易見。圖中斜直線為 wetting layer 的位置,虛線框出之橢圓形為量子點的區域,而其餘不規則曲線圈出的即為插 排缺陷的分佈。
在第一章已經有說明此 DWELL 樣品在 QD 上方有 InGaAs 這層緩衝層的存在,
導致樣品應力鬆弛後,所產生的差排缺陷只在InAs 內部及下方產生,而在上方並無 發現缺陷,由TEM 可很清楚支持這項說明。
另外,圖 3-2 所示為固定 rate window 2.15 ms,偏壓範圍在-1.3 V ~ -2.3 V,變換 不同filling pulse,對 3.3 ML 樣品做的 DLTS 量測,圖中說明此缺陷是屬於會飽和的 缺陷,利用其飽和峰值∆C = 0.3 pF,經由理論計算公式 NT = ND(∆C/C02)єA,得到捕 捉載子而被DLTS 量測到的缺陷濃度 NT約為2.35x109 cm-2,其中樣品參雜濃度ND = 1x1017 cm-3、初始電容值C0 = 270 pF、本樣品介電常數 Є = 1.14x10-10 F/m、金屬接面 量測面積A = 5x10-3 cm2,將此缺陷濃度2.35x109 cm-2與量子點濃度3~5×1010cm-2[32]
比較後,顯示此缺陷捕捉載子濃度小於量子點濃度,說明此樣品中的缺陷還不足以 完全空乏量子點中的電子[33]。因此,雖然此為應力鬆弛的樣品,但量子躍遷訊號仍 可被量測到。
3-2 未鬆弛 InAs/InGaAs 到鬆弛 QD 光性的演變
接著我們利用光激發螢光頻譜(PL)的量測,來分析 3.3 ML 應力鬆弛的樣品的特 性。在本節中,先針對未鬆弛2.7 ML InAs/GaAs 樣品與鬆弛後的 3.3ML 樣品的比較 做說明。
圖3-3(a)與(b)分別是 2.7 ML 與 3.3 ML 樣品在低溫與室溫的 PL 比較,(a)圖在低 溫 50K 下顯示:3.3 ML 樣品在光性上仍有不錯的載子侷限性,所以應力鬆弛後 PL 特性並不會比未鬆弛的樣品差,表示QD 特性仍然存在。低溫與室溫都可看出 PL 峰 值的波長有藍移的現象,如圖中箭頭所示。圖(b)室溫下 PL,3.3 ML 樣品發光強度明 顯比2.7 ML 樣品弱,是由於應力鬆弛後波長藍移,QD 中的能階抬升,所以侷限載 子能力變差,而且又由於溫度上升導致載子得到更多熱能、容易從量子點中逃脫,
因此發光效率會很明顯變低[34],但在低溫方面 3.3 ML QD 的載子侷限性不差是不容 置疑的。(兩片樣品峰值的對應及藍移現象在下面幾段及下章節有進一步做說明) 在此我們先以不同材料相接後的異質接面,所受的應力造成 band gap 的變化來 說明應力鬆弛後的藍移現象。一般的情況下,材料會隨著晶格常數變大而 band gap 減小的趨勢,發光波長也相對的會紅移,且不同的材料與成分,其晶格常數與band gap 的關係通常會遵守Vegard's Law 而呈線性關係。就水平方向的晶格(垂直長晶方向的 面)來說,晶格常數較大的 InAs 成長到 GaAs 上時,為了晶格相匹配,在水平方向會 受到一壓縮應力,減小InAs 的晶格常數、造成水平方向的 band gap 變大;應力鬆弛 後,InAs 晶格舒張,晶格常數恢復,水平方向的 band gap 因而變小。
但是我們所研究的 QD,相較於水平方向,垂直方向(沿著長晶方向)的侷限性是 較強的,影響也較大,因此重點是長晶方向上的應力分析。InAs 與 GaAs 相接後,InAs 長晶方向的晶格常數反而因為水平方向的壓縮應力擠壓而變大,導致 band gap 變 小,相較於原本塊材InAs 有紅移的效應;而當 QD 成長大顆時,band gap 不太變化,
但由於 QD 中的能階會下降,也會造成紅移現象;當 QD 成長超過臨界厚度而應力 鬆弛後,晶格常數恢復的結果,造成長晶方向晶格常數變小,band gap 變大,藍移
因而產生,另一方面,應力鬆弛後 QD 會變小顆,高度變小,使量子能階提升,除 了更促成藍移的效應外,能階間距也會因此變得較大。順帶一提的是,QD 成長超過 臨界厚度而鬆弛後,為了更加釋放應力,QD 界面處的 In 和 Ga 原子會有 intermixing 的現象[35,36],這也是應力鬆弛後藍移的因素之一。
接著比較的是 2.7 ML 與 3.3 ML 樣品室溫下變功率 PL 的量測,如圖 3-4(a)(b)所 示,為了比較樣品PL 波長的消長情形,我們分別對圖形做歸一化的動作,圖 3-4(a) 中2.7 ML 樣品針對(1)號 peak 做歸一化後,可發現(2)號與(3)號 peak 強度有隨著激發 功率變大而成長的比(1)號快的趨勢,其中(2)號 peak 強度在某些功率下甚至超越(1) 號 peak,(3)號 peak 雖然不太明顯,但仍可看出些微的成長幅度,由此推估這三個 peak 為同一群 QDs 的基態與激發態訊號[37],其中(3)號 peak 由於能階較淺、載子易 逃脫,且為第二激發態,在峰值強度上相對顯得較微弱。
同樣的,我們也對 3.3 ML 做變功率 PL,如圖 3-4(b)箭頭方向所示,可看出(1)(2)(3) 號peak 消長情形與 2.7 ML 相同,但(4)號 peak 成長速率卻比前三號 peak 慢,因此我 們猜測這可能是不均勻(部分)的鬆弛形成兩群大小不同 QDs,也就是 3.3 ML 樣品中 仍殘留小部份長波長未鬆弛的QDs,造成(4)號 peak 的存在,其強度相對較弱、特性 也較差。
圖3-1 3.3 ML 樣品之 TEM 傅立葉轉換圖與缺陷分佈
圖3-2 3.3 ML as grown 樣品不同填充偏壓之 DLTS
150 200 250 300 350
-0.3 -0.2 -0.1 0.0
0.1 τ =2.15ms
∆C(pF)
T(K) filling pulse
0.2ms 0.3ms 0.5ms 0.7ms 3ms 5ms 3.3 ML as grown
1000 1100 1200 1300 1400 1500
0.0000 0.0005 0.0010 0.0015 0.0020 0.0025 0.0030
1215 nm MA044(2.7ML)
MA043(3.3ML) 1311 nm
300K-10mW
intensity(a.u.)
wavelength(nm)
圖3-3(b) 鬆弛與未鬆弛樣品室溫 PL 比較
1000 1100 1200 1300 1400 1500
0.000 0.002 0.004 0.006 0.008 0.010
1158 nm
MA044(2.7ML) MA043(3.3ML)
1250 nm
50K-10mW
intensity(a.u.)
wavelength(nm)
圖3-3(a) 鬆弛與未鬆弛樣品低溫 50K PL 比較
1000 1100 1200 1300 1400
MA043 3.3ML as grown
1000 1100 1200 1300 1400
300 K