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1.1 前言

由於近年來奈米科技的發展,大家一窩鋒爭相投入研究,從光電半導體 材料,化學觸媒,一直到生物醫學等多方領域,而其中我們又對光電半導體材 料的量子井,量子點最為感興趣,量子點為一奈米儲存晶體,隨機分布於成 長的樣品[1],直徑僅有數個~數十奈米,因為晶粒體積非常小,故量子點內 具有三維的能量屏障,由於量子點是在空間中三維的小尺寸結構,當一個材 料的大小縮小到跟電子的物質波波長接近時,電子會被侷限住並具有波動的 性質而且電子的能階會分裂成不連續的能階,具有δ 函數的能態密度[2-3],

類似原子的能階,有量子侷限效應,所以電子與電洞會被侷限在此一微小晶 粒內,其結合機率變大,發光效率變高,因此量子點的光、電、磁性質不同 於一般我們所熟知的巨觀性質。更令我們感到興奮的是量子點的能態密度隨 著其尺寸大小而變,也就是說光、電、磁性質可以單純的由尺寸變化來改變。

例如,對半導體量子點而言,尺寸變小後,能帶邊緣的能態密度變小,產生 分裂,故其能隙將會變大,發光波長變短,換句話說,只要能控制尺寸,即 能控制發光波長。以上所說的量子點特性,即一般我們常聽到的量子點侷限 效 應 (quantum confinement effect ) 或 量 子 點 尺 寸 效 應 (quantum size effect)。又因為光纖通訊的發展,因此光通訊用的雷射扮演著一個非常重要 的角色,一般利用 InAs/GaAs 材料所製造的量子點雷射,波長都只能成長到 1.25 μ m , 但 經 過 適 當 的 摻 雜 , 或 加 入 其 他 層 結 構 , 波 長 就 可 以 增 至 1.3μ m[4],適合做為光纖通訊之用,1.3 µm 常被用來作為長距離的光通訊波 段,主要是因為光纖在此波段具有最低的色散衰減率,很低的能量損秏之故,

就理論上而言,以量子點結構做成的雷射會有比較高的增益(gain),而且操

作條件對溫度比較不敏感,在光電元件的應用上非常具有潛力。而半導體雷 射可以擁有在高頻下操作、成本低廉等優勢。

1.2 InAs/GaAs 量子點成長方法與應用簡介

InAs/GaAs 量子點是一種半導體的奈米結構(nanostructure),可將電子 侷限在一個很小的尺度內,目前量子點的製造方法主要有以下四種:(1) 化學 溶膠法(chemical colloidal method),(2) 自組成法(self-assembly method)[5],(3) 微影蝕刻法(lithography and etching),(4) 分閘法 (split-gate approach)。本論文所探討的樣品是採用自組成法來製作量子點 結構,採分子束磊晶(molecular-beam epitaxy)來成長異質薄膜,並利用晶 格不匹配(lattice mismatch)的原理,使量子點在特定基材表面自聚生長 要成長高度完美的晶格結構,材料的選擇有兩個原則:

1.磊晶層表面能小於基板表面能(surface free energy)

2.晶格不匹配的應力(lattice mismatch stress)引發的應變能(strain energy)必須在材料彈性允許範圍內。

對於第二點,是成長材料的基本原則。對於第一點,當磊晶層表面能小 於基板時,在基板能夠提供足夠表面供給磊晶材料釋放表面能,磊晶成長會 是一層層(layer by layer)堆疊上去,稱為[Frank-van der Merwe (F-M) mode]2D 成長模式[6]。反之,當磊晶層表面能大於基板時,在基板無法提供 足夠表面供給磊晶材料釋放表面能,磊晶材料必須尋求與外界有更大的接觸 表面以釋放表面能,磊晶成長會是島嶼式[Volmer-Weber (V-W) mode]3D 成 長模式[7]。另外還有在上述兩種成長模式之間轉換的層接而後島嶼式

[Stranski-Krastanow(S-K) mode][8],利用晶格常數的不匹配(lattice mismatch)產生彈性應變能,初期磊晶層的表面能較基板的表面能小,並有晶 格不匹配存在時,起始成長模式為層接式,後轉島嶼式,成長模式轉變原因 有兩個觀點:(1)由應力觀點,當磊晶厚度達到一定的程度時,彈性應變能增 加,導致晶格會藉由晶格鬆弛來降低應變能,使系統的總能量下降,因此使 得成長模式轉為島嶼式成長。(2)由表面能觀點,當磊晶厚度達到一定的程度 時,磊晶材料被壓縮使其比基板的相對表面能持續增加,當相對表面能超過 基板即轉為島嶼式成長。

InAs/GaAs self-assembled 量子點即是利用 S-K mode 成長模式,InAs 的晶格常數大於 GaAs 的晶格常數,在長晶表面的方向上會產生壓縮

(compressive)應變,約到 1.7 ML 即轉為三維島嶼式的長晶模式,當長晶厚 度在一定的臨界值以內時,這樣的晶格鬆弛並不會產生缺陷,為晶格完美的 量子點,但是當厚度繼續增加時就會有差排、堆疊錯誤(stacking fault)等 缺陷產生。

量子點為一個三維小體積的奈米結構,以此當工作區的半導體雷射具有 超低的起始電流密度、高特徵溫度(characteristic temperature,T0)、高材 料增益(gain)、較窄的譜線寬度、操作條件對溫度不敏感...等優點,用途也 很廣泛,可用於藍光雷射、光感測元件、單電子電晶體(single electron transistor, SET)、記憶儲存、觸媒以及量子計算(quantum computing)等,

在工業的應用上,目前著重在量子點雷射的開發、光學記憶體及紅外線探測 器,其可以於軍事用途的夜視鏡,而在基礎科學的研究上,量子點提供了一個

『零』維度(zero-dimensional)的電子系統,有助於科學界了解低維度電子 系統的一些特性。

1.3 研究動機

由文獻中得知不同氮含量對 InAs/GaAs 量子點光性的影響,發現摻 1%的 N 在 In0.14Ga0.86As 量子井中,可將波長拉至 1344nm,但 PL 強度卻減弱,

而直接摻 N 在量子點中,因為產生了大量的缺陷使得品質變得更差[9]。

ㄧ個晶格系統形成時,粒子之間是以最低能量的穩定狀態鍵結方式存在 著,如果此狀態被破壞掉,則此系統將會找尋因為這個破壞因子的另一個最 低能量的穩定狀態存在,缺陷能階因而產生。今天我們想要創造一個缺陷,

研究此缺陷及其對整體結構的影響,一般來說都要晶格鬆弛後才會產生缺 陷,而若要發生晶格鬆弛的話,量子點的厚度一定要長的夠厚到超過其臨界 厚度(critical thickness),可是這樣就被限制住方法而沒有彈性,因此我 們試圖尋找其他的方法來試試,找出不一定要長很厚也可以產生缺陷的方 法。把 N 加入 GaAs 中似乎就是一個很好的方法,N 和 As 顆粒一小一大,N 小,

As 大,鍵結能差很多,N 加入後馬上就會產生一個缺陷。而為了要確定讓這 個缺陷產生,N 的含量要加夠多,所以我們掺入高達 17%的 N,並期望產生一 個 0.3 多電子伏特的缺陷,再來看看這個缺陷是以什麼型式的缺陷存在,它 分布的位置在哪,濃度的多寡,以及它對量子能階、量子放射的影響。我們 又從文獻中知道,由加入 N 產生的缺陷可以經由熱退火(annealing)後消除 [10],於是我們把樣品拿去做 700oC 兩分鐘,800oC 三分鐘,800oC 五分鐘,

及 900oC 三分鐘共四種不同溫度與時間的熱退火處理,看看產生缺陷的樣品 經過熱退火後,缺陷濃度會不會變少,載子傳輸的機制如何,光激螢光訊號 的大小以及波長的變化,量子效應是否有復甦的跡象,如果有的話,量子的 放射時間又有什麼變化,這些等等都是值得我們深入探討與研究的。

1.4 氮(N)對長晶的影響

在材料系統中加入氮常遇到的一個問題就是容易產生相分離(phase separation),因為氮相對於其他原子特別輕,所以氮在材料中的溶解度並不 高。從許多文獻中[11-13]得知加入氮後,氮的含量、長晶溫度、長晶速率,

在光性上的表現都會有顯著的差異。

1.5 Dots in well 結構介紹

Dots in Well 結構是結合量子點與量子井這兩種結構形成有如夾心餅乾一樣 的構造,也就是說在長完第一層量子井的時候接著再成長量子點,之後在長第二層 量子井覆蓋在量子點上,變成量子點夾在兩層量子井中間的夾心構造,但是本論文 所成長的 DWELL 結構則是只有成長一邊的量子井,也就是在 substrate 上就直接成 長量子點,之後再覆蓋量子井,其能帶圖有如階梯式的形狀,如圖 1-2。而成長 DWELL 結構最主要的目的是為了當應力緩和層以減少晶格不匹配程度、拉長波長[14-24]、

降低臨界電流密度及增加量子侷限的載子[25-26]。

1.6 論文架構 論文的章節安排如下:

第一章 : 緒論

第二章 : 樣品製備與量測系統

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