3-1 激發－探測量測原理
圖3-1 激發-探測實驗原理示意圖
在激發－探測實驗中，由雷射所產生的飛秒級脈衝雷射光，先經由分 光鏡依80％：20％比率分成兩道光，較強的為激發光(Pump)，較弱的為探 測光(Probe)。一開始，控制兩道光的光程為相同，使得兩道光同時到達樣 品表面；當激發光照射在樣品表面時，會引發某個事件n(t)隨著時間做弛緩
行為(relaxation)，如激發電子、聲子、準粒子等，這個事件 n(t)可以跟樣品
其中( )I ( )I ( )I I0
closed r pump closed
i pump open
i pump = = ≡ [28]
另外，如上述中提到，雷射的重複率為80 MHz，及脈衝間的間隔為12.5 ns，如果樣品中的弛緩時間大於脈衝間的間隔12.5 ns的話，我們會看不到樣 品全部的弛緩行為。
3-2 激發－探測量測系統
(Ti:Sapphire laser)，鎖模後出光中心波長為800 nm，脈衝寬度50 fs，脈衝重 複率為80 MHz。當光進入系統前，會先經過一組稜鏡對，作為色散補償(Dispersion compensation)，雖然我們的出光時的脈衝寬度為50 fs，但因為經過了許多光 學元件，例如透鏡、反射鏡、聲光調制器(AO modulator)、真空腔體的玻璃 等，這些都會產生色散效應(positive group velocity dispersion)，使 得脈衝變寬成數百個ps。所以我們運用稜鏡對作negative group velocity
dispersion，透過調整光在稜鏡對中所走的光程，來抵銷眾多光學元件所 引起的色散效應，理論上可以完全抵銷而恢復原始的脈衝寬度。
接著，雷射光依8:2的比率分成強弱兩道光，較強的為激發光，較弱的 為探測光。
激發光會經過一個聲光調制器，這個地方用的聲光調制器與傳統的截 波器相同作用，目的是為了對激發光作調制，激發光被聲光晶體中所形成 的光柵散射，控制聲光調頻率可以使得被調制後的激發光，產生固定頻率 的亮暗調制，而我們調制頻率為311 KHz，同時也給鎖相放大器相同的調制 頻率。雖然聲光調制器可以達到比截波器更高的頻率，但是因為聲光晶體 的厚度相當厚，所以會產生很嚴重的色散效應。
接著激發光會經過非線性晶體BBO(β相偏硼酸鋇晶體, β−BaB2O4)。此
二階非線性晶體的特性為，讓激發光以符合產生二倍頻的偏振方向和入射 角度穿過BBO晶體，會產生二倍頻的藍光(400 nm)，光子能量由1.55 eV提 升到3.1 eV。
然後激發光經過時間延遲裝置(Time delay stage)，這個延遲裝置是由高 精密平移台與平行反射鏡組成，透過控制精密平移台的移動位置與距離，
可以控制激發光與探測光到達樣品表面的相對時間，以達時間解析的功 能。我們所使用的精密平移台為Newprot PM500 series。
在進入變溫系統前，激發光會通過半波片(Half wave plate)、偏振片
(Polarizer)、最後再經由聚焦鏡聚焦至樣品表面。其中半波片與偏振片的組 合，可以控制我們要的偏振方向及光能量的強度。
探測光一開始也會經過一個與激發光路上完全相同的聲光調制器，但
在這個調制器上，我們並不會加上調制頻率，只是為了使激發及探測光的 色散情形相同，如此一來，我們運用稜鏡對作色散補償才能夠達到相同的 效果。接著與激發光相同，透過半波片、偏振片，控制偏振方向與光強度。
探測光經由樣品表面的反射光(此訊號稱為樣品訊號Signal)，導入光 偵測器(Photo Detector)，另外透過調整偏振片可控制參考訊號強度，將光訊 號轉成電壓訊號，電壓訊號再經由鎖相放大器(Lock-in Amplifier)及多功能 電表(Multimeter)，透過電腦Labview軟體控制，就可以達到自動化量測與初 步數據處理。
在本實驗中的BiFeO3薄膜樣品，並沒有軸向上的各向異性，所以我們 運用半波片和偏振片，調整激發光與探測光的偏振方向為互相垂直，可避 免干涉效應影響實驗數據。
3-3 變溫系統
為了量測樣品在不同溫度時的行為，我們需要一個變溫系統，我們將 樣品放在真空腔中，再透過機械幫浦抽真空，真空度可達10-6 torr；而降溫 方式則是透過內循還式液氦冷卻系統；升溫和溫控方面則是運用Lake Shore 331溫控器，來達到溫度控制，溫度變化範圍可由18 K到800 K。
3-4 時間延遲零點與脈衝寬度
本實驗中除了精準的控制兩道光路間的光程差，當兩道光的光程差為 零時，激發、探測光脈衝於時間上同時到達樣品表面，我們定義此時間點 為時間延遲零點；另外到達樣品時的脈衝寬度也會影響我們的解析度，脈 衝寬度越小，我們能夠解析出更快的弛緩行為。
首先介紹如何決定時間延遲零點。在圖3-2中，我們架設了具有放 大鏡頭的CCD與監視器，可以直接觀測激發及探測光點在樣品表面的空間 重合情形，以求良好的重合狀況。為了尋求時間上的延遲零點，我們也可 以使用BBO晶體。當符合產生二倍頻的角度及偏振下，會吸收兩道頻率相 同的激發光與探測光，產生二倍頻的藍光(400 nm)。運用此種特性，於原本 要放樣品的位置，換上BBO晶體，接著掃描完整的時間延遲，於偵測到最 強的藍光訊號時的位置，就是兩道脈衝再時間上最為重合的位置，所以我 們就定義此未致為時間延遲零點。
另外我們還可以透過BBO晶體估測入射樣品前的脈衝寬度，當我們移 動時間延遲裝置時，兩道脈衝重合最好時，將得到最強的二倍頻藍光，而 若兩道脈衝在時間上略為不重合時，所測得的藍光訊號將變弱。我們透過 光電倍增管(PMT)，量測藍光訊號對時間延遲的變化關係，可以估算出脈衝 寬度。同時可透過調整稜鏡對的位置，作色散補償，將脈衝寬度補償至最 小。實驗上所得到壓縮後的脈衝寬度約為90 fs，如圖3-3所示
-500 -400 -300 -200 -100 0 100 200 300 400 500 -2
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18
Time delay (fs)
Intensity (arb. units)
圖 3-3 雷射脈衝寬度
3-5 激發－探測量測方法與步驟：
在系統架設完成後，我們就可以開始激發探測光譜量測，實驗步驟如 下：
1. 雷射開機：
雷射開機後，確認雷射為鎖模狀態，紀錄開機時間、雷射出光功 率、光點狀況及位置。確認雷射的已達穩定後，可降低實驗時的雜訊 與誤差。
2. 黏貼樣品：
由於須進行變溫量測，所以我們將樣品黏貼於變溫系統中的銅座，
我們採用雙面碳膠帶將樣品黏貼至銅座上，因為碳膠帶有一定的厚 度，所以在黏貼樣品時必須盡量將樣品壓緊、貼平，以避免樣品與銅 座接觸不良，導致控溫上的誤差。
3. 對光：
將樣品貼好後，置入真空腔內。接著調整系統光路，確保激發光與 探測光皆能準確入射樣品表面，並調整反射鏡，使得探測光經由樣品 表面的反射光，能完全入射至光偵測器中，並避免激發光進入偵測器 中，影響實驗量測結果。待光路確認無誤後，開啟真空幫浦，將真空 腔抽真空至10-6 torr。
4. 室溫光譜量測：
於實驗進行中，我們透過光功率計量測激發與探測光的功率，並透 過偏振片與半波片調整兩道光的偏振方向及功率，在本實驗中，所採 用的功率為15 mW 與 2 mW，而兩道光的偏振方向調成互相垂直，並 於偵測器前加上一偏振片，避免激發光進入光偵測器。至於光的重合 我們則是利用CCD 做觀測，但是為了避免時間延遲裝置在移動過程 中，因為光路無法達到完全的精準無誤，所造成光點有所偏移，所造 成的誤差，一般實驗時調整光點大小，使得激發光點大於探測光點，
如此一來，即使再時間延遲過程中光點有所細微偏移，都可確保探測
光點仍與激發光點重合，而不會移出激發光點外。
5. 變溫光譜量測：
做變溫實驗時，開通內循環系統的冷卻水，注意冷卻水溫度及流 量避免內循還系統過熱跳機。透過內循還降溫系統降溫，與設定溫控 器來達成控溫，待達到所要的溫度後，重複步驟四，即可做變溫的光 譜量測。