為電場、Eh為穿遂能障(tunneling barrier height)，利用上面提到的公 式，以及 Mathematica 繪圖軟體，針對圖 4-3 數據來擬合，結果如圖 4-4，在其中我們發現，在小偏壓下數據與理論曲線十分吻合，由此 證得激發態之載子躍遷機制便如上述所提出之模型，但大偏壓下的低 溫數據由於存在另外一個現象，以致於理論曲線在基態的擬合並非很 完整，如此便不足以證明低溫下的基態是直接穿隧出去而不是以兩段 式躍遷，因此我們需要利用此理論最重要的關鍵，也就是 Eh＝Ea，
若能證明在基態的 Eh＝Ea，則此理論模型便可合理的描述載子在基 態的躍遷行為，高溫部分的Ea 可以利用變溫 C-F 量測，進一步利用 (4-1)式擬合來求得，但低溫穿隧並不能利用變溫來獲得 Eh，因為此 機制並不會受溫度的影響，讓我們再檢視一次(4-2)式，可以發現要在 低溫量測中找出Eh，便要利用電場F 的變化來作 C-F 量測，再利用(4-2) 式來做擬合求得。
了解到需要以變化電場量測，一般而言都會想到改變量測偏壓就 可以達到變化電場的目的，但是改變量測偏壓不僅會將電場改變，也 會改變存在於 QD 中的載子量，造成了載子在 QD 中的穿隧能障變 化，如此一來就失去了改變電場量測的本意，故我們要找出一個既使 電場有所改變，又能讓QD 中的載子維持固定數量的方法。
4-1-2 改變 ac 訊號量測
對於變化電場量測的重點在於要確保QD 的載子數維持固定，所 以我們試著思考是否要配合 ac 訊號一起改變才能達成效果，但只改 變了 ac 訊號會造成上面對齊下面不對齊或是剛好相反的情況，所以 我們需要把量測的偏壓先調整至QD 底部或是接近底部的部份，對應 到的偏壓大約是在-3.4 V 左右的位置，量測的方式就如圖 4-5 所示，
一開始先量較高的偏壓對應較小的 ac 訊號，隨著量測偏壓變深，ac 訊號也慢慢加大，這樣我們就可以確保在電場改變的同時，存在於 QD 中的載子量也相同，在低溫調變 ac 訊號 C-F 量測到的圖 4-6(a)(b)，可以看出電場對載子躍遷的影響，從圖 4-7(a)(b)的 G/F –F 量測更可以明顯看出此一效應，而圖 4-6(c)及圖 4-7(c)則為高溫時的 量測，可見高溫為熱激發方式跳出，所以對電場的變化不會有反應 我們利用圖 4-7(a)(b)的數據，利用 Mathematica 繪圖軟體畫出 ln(τ) vs. 1/F 的圖且做擬合，如圖 4-8 所示，再將擬合出的參數帶回 (4-2)式，可得 Eh約為210 meV，與在高溫利用阿瑞尼士圖擬合-3.4 V 對應出的Ea(212.74 meV)大致相同，由以上我們便可證明鬆弛 QD 對 應載子由不同能階之載子躍遷機制為低溫時熱動能不足，所以由穿隧
4-2 庫侖排斥力對捕捉截面積的影響
4-2-1 庫倫排斥力(coulomb exclusive force)
在我們對不同偏壓的的 Arrhenius plot 圖 4-10 做擬合之後，我們 可以得到對應的活化能(Ea)以及捕捉截面積(σn)，如表 4-1 所示，我 們發現到隨著我們量測的逆向偏壓由-3.4 V 到-2 V，捕捉截面積會 呈減少的趨勢，減少的幅度大約為四個數量級，我們從熱激發公式 4-1 來看，捕捉截面積在理論上應為定值，但在實驗數據與我們在理 論上面看到的現象不太相同，之前的研究曾經將此現象歸因於電場的 效應[21]，但在高溫下的載子躍遷機制為熱激發，電場效應會影響的 躍遷機制為穿遂效應，表4-1 中活化能的增加也違背電場效應，從實 驗數據圖 4-6(c)及圖 4-7(c)也得到了電場與熱激發並無關聯的證據，
而在改變逆向偏壓量測不同能階除了會改變電場以外，也會使填入的 電子數量改變，故我們由此推測應為在QD 中之電子會對要進入 QD 之電子具有庫倫排斥力的關係[22]，我們藉由表 4-1 來對照，在量測 的過程中，由-3.4 V 探測到 QD 基態的底部，在這個偏壓下面，QD 裡面只存在些微的電子，隨著加入的逆向偏壓變小，我們會量測到較 高的能階，在此同時也會有更多的電子注入QD 之中，如此一來原本 存在於QD 中的電子，對於新注入的電子會有更強大的庫倫排斥力，
導致QD 的捕捉截面積會因此而變小。由表 4-1 可知，由 QD 的底部 量測至接近QD 頂部量測，其捕捉截面積相差約四個數量級，再由圖 4-10 之縱深圖，可以看出基態與第一激發態之能階填入之電子數量相 當，而根據量子力學可知，一般基態可填入之電子為兩個，故綜合上 述幾點，我們推測每填入一個電子進入 QD，平均會減少捕捉截面積 一個數量級。
4-2-2 鬆弛與未鬆弛量子點之比較
我們先從未鬆弛的2.7 ML QD 樣品來開始分析，如圖 4-11 所示，
對照鬆弛QD 之捕捉截面積，可發現正常的 QD 在基態量測到的捕捉 截面積約為1014 cm-2，但 3.3 ML 的 QD 即使已經將量測偏壓空乏至 接近QD 底部-3.4 V，其捕捉截面積卻只能達到約 1016 cm-2，兩者之 間相差了兩個數量級，而鬆弛與未鬆弛的QD 之間差異最大的就在於 應力鬆弛的QD 下方有缺陷存在，我們利用前面所得到的結論，一個 電子填入會造成捕捉截面積減少一個數量級，推測應是下方缺陷在空 間上對於QD 造成了庫倫排斥力之影響，所以接下來便要計算缺陷濃 度來証明是否為缺陷所影響。
4-2-3 缺陷造成之庫侖排斥力
圖 4-11(a)為偏壓範圍在-1.5 V ~ -3.5 V，不同厚度的 DLTS 比較，
圖4-11(b)為 3.3 ML 缺陷對應的擬合，擬合後的結果發現此一缺陷的 活化能Ea 約為 410 meV，大約在 QD 下方的位置，此缺陷是屬於會 飽和的缺陷，利用其飽和峰值 ∆C = 0.6 pF，由理論計算公式 NT = ND(∆C/C02)єA，其中樣品參雜濃度 ND = 1.5x1017 cm-3、初始電容值 C0
= 170 pF、本樣品介電常數 Є = 1.14x10-10 F/m、金屬接面量測面積 A = 5x10-3 cm2得到被DLTS 量測到的缺陷濃度 NT約為2x1010 cm-2，，將 此缺陷濃度與在一般 TEM 上面看到的量子點濃度 1010cm-2比較後，
我們可以推測缺陷對應每個QD 大約會抓兩個電子，對應我們在上一 節之論證，缺陷能階對於QD 之影響也符合一個電子減少捕捉截面積 一個數量級的推論，我們利用電子數量對應捕捉截面積的圖 4-12 更 可以清楚看到，在鬆弛QD 內連同缺陷之電子都不存在時，其捕捉截 面積之數量級相當於未鬆弛QD，由以上便可驗證，鬆弛 QD 其捕捉 截面積與未鬆弛QD 相比少了兩個數量級，其原因在於缺陷對於鬆弛 QD 在空間上也會有庫倫排斥力之影響。
Bias (V) Ea (meV) Capture Cross section (cm2) -2 90.64 1.97×10-20
-2.2 119.35 4.09×10-18 -2.4 144.03 1.03×10-17 -2.6 169.47 2.64×10-17 -2.8 191.56 6.18×10-17 -3.0 200.27 8.11×10-17 -3.2 201.88 8.75×10-17 -3.4 212.74 1.96×10-16 3.3 ML As grown
表4-1 3.3 ML 樣品 C-F 分析之活化能與捕捉截面積
4-3 解析兩群 QD
在先前提到低溫大偏壓下對3.3 ML 樣品進行 C-F 量測，發現在 低溫時有特別的現象，如圖 4-14，在溫度為 110K 到 120K 時，呈現 溫度升高，量測到的載子頻率變快的趨勢，但到了130K 及 140K 時，
頻率卻不增反減，到 140K 之後，才符合我們在前面對此樣品建立的 載子躍遷模型，在4-1 節中我們提及理論取線與數據的擬合，在小偏 壓時十分吻合，但是在大偏壓時的低溫數據卻無法吻合，我們從圖 4-15 便可以清楚看到大偏壓下與小偏壓下的低溫數據不同性，在大偏 壓下我們利用兩個理論曲線試著對數據進行擬合，但我們發現在 140K 前後，理論曲線需要代入的 Eh並不相同，故在此推論量測到兩 群的可能，我們將 120K 以前量到的 QD 簡稱 A 群 QD，在 140K 以 後量到的QD 簡稱 B 群 QD
我們利用 4-1 節變化 ac 訊號的量測方法，找出這兩群 QD 相對 應的位障，Ａ群QD 的量測結果如圖 4-15，我們將之對應的峰值去做 擬合，Eh約為165 meV，而 B 群 QD 的 Eh，就如同表 4-1， Eh約為 210 meV，兩者相差 45 meV，我們試著將之與 PL 的結果對照(圖 4-16)，可以發現在 300K 下面兩群量子訊號相差約為 71 meV，分別 是對應鬆弛QD 以及少部分的未鬆弛 QD，我們用圖 4-17 的室溫與低
溫對照 PL，可以看出 PL 在低溫量測時，鬆弛 QD 的訊號十分強烈，
甚至蓋過未鬆弛QD 的訊號，但隨著溫度升高，鬆弛 QD 的訊號迅速 的減弱，另一方面，未鬆弛QD 的訊號強度並未隨著溫度升高而有明 顯的減少，反而因為鬆弛QD 的訊號的減弱而慢慢的浮現出來，這個 原因在於QD 鬆弛後會變為較小的 QD，侷限性變差之緣故，所以溫 度一升高訊號強度就減弱很快，相對的未鬆弛QD，其 bandgap 較小，
載子侷限力較強，溫度升高時載子會在兩群QD 間重新的分布，所以 高溫時未鬆弛QD 的訊號就較明顯，這也可算是某程度的載子轉移現 象，對應我們在 C-F 的量測，小偏壓的量測時，因量到較高的能階，
故量測到的載子速度都是由未鬆弛QD 所跳出，此時量到的 QD 只有 鬆弛QD，所以十分符合我們的理論曲線，但在大偏壓下面，在溫度 低於120K 時，鬆弛 QD 的訊號十分強烈，所以在電性上量到皆為其 對應之頻率，隨著溫度升高，鬆弛QD 的侷限載子能力變差，在溫度 140K 為一個轉折處，之後的溫度就量測到未鬆弛的 QD 訊號，就如 同我們在G/F-F 量測的變化，這也說明了鬆弛樣品 QD 均勻性不足，
至於為何未鬆弛的QD 的載子躍遷機制也和鬆弛 QD 相同，這是因為 鬆弛QD 底下的缺陷能階，不僅空乏了鬆弛 QD 的後方，也將未鬆弛
0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 1016
1017
2.7 ML as grown etching
N (cm-3 )
X (µm)
1 kHz 110 K
圖4-1 2.7 ML 樣品縱深濃度分布及能帶示意圖
Low T High T
0.15 0.20 0.25 0.30 0.35
1016 1017 N (cm-3 )
X (µm)
1 KHz
3.3 ML as grown
110 K
圖4-2 3.3 ML 樣品縱深濃度分布及能帶示意圖
4 6 8 10 12
V=-3.38 osc level:0.03
V=-3.37 osc level:0.02
V=-3.36 osc level:0.01
圖4-5 改變 ac 訊號量測示意圖
102 103 104 105 106 107 108
102 103 104 105 106 107 108
1.38×10- 7 1.39×10-7 1.4×10-7 1.41×10-7 1.42×10- 7
Fitting curve 3.3 ML
1.38×10-7 1.39×10-7 1.4×10-7 1.41×10-7 1.42×10-7 Fitting curve
meV
3 4 5 6 7 8 9
0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 1016
3.3 ML Relaxed QDs 70 KHz
G.S.
E.S.
圖4-10 3.3 ML 樣品之定頻變溫縱深圖
50 100 150 200 250 300 350 400
bias: -1.3~ -2.3V
Ea=0.41 eV σ=9.78 x10-16 cm2
τT2 (sK2 )
1000/T(K-1)
3.3 ML
0 1 2 3 4 5 6 1E-17
1E-16 1E-15 1E-14 1E-13
1E-12 3.3ML QD
FItting curve
Capture cross section (cm
2)
Electron number (#)
圖4-13 3.3 ML 樣品電子填充數量對應捕捉截面積
10
310
410
510
64 6 8 10
900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 0.00
W avelength (nm )
71meV
圖4-16 3.3 ML 樣品室溫 PL Data at -3V
Data at -2.4V Data at -2.2V
1000 1100 1200 1300 1400 1500 0.000
0.005 0.010 0.015 0.020 0.025
50 K
3.3 ML Relaxed QDs
Intensity (a.u.)
Wavelength (nm)
50 mW
1155 nm