光激發螢光(Photoluminescence)量測結果與分析

測結果與分析

3.1 光激發螢光(Photoluminescence)量測結果與分析

3.1-1 摻入銻(Sb)量子點與一般量子點 PL 比較

首先我們要判斷樣品的訊號來源。一般來說，我們視PL量測圖型中，

較長波長的訊號為基態(Ground State)載子所放射，較短波長的為激發態 (Excited State)載子所放射。

一般傳統的量子點，其基態與激發態的放射強度，會隨溫度有同步上 下的趨勢，即此兩能態間沒有相對消長的現象，如圖3.1(a) ；而InAsSb量 子點，其基態與激發態的放射強度，會隨溫度有著明顯地相對消長現象，

如圖3.2(a) 。因此我們懷疑這二能態並非單純基態與激發態的關係。

另外，一般傳統的量子點，其基態與激發態的放射強度，在某一特定 溫度下，會隨著雷射激發功率的增加而有相對消長的現象，如圖3.1(b)於室 溫300K的變功率PL圖。原因是當雷射激發功率增加時，使得有愈來愈多的 光子打入樣品，產生更多的電子電洞對。當低能量的基態被填滿時，便會 轉填高能量的激發態。而InAsSb量子點的室溫PL量測，基態與激發態亦隨 功率增加而有相對消長的情形，如圖3.2(b)。可見在室溫下，InAsSb量子點 的表現與傳統量子點相似。

再則，一般量子點的基態與激發態間之能階差，約為60~70meV，且 隨溫度變化不會有太大的差距，如圖3.1(a) ；而InAsSb的基態與激發態間 之能階差，如圖3.12(a)，在室溫時為64meV，為一般量子點的情況。而低 溫時，竟高達160meV！。

此外，在低溫時，從PL圖形上明顯可見激發態與基態間的有不對稱的

情形存在，如圖3.2(c)。從半高寬來分析，基態的半高寬隨著溫度變化，大 致維持在40meV附近，如圖3.15(a)；而激發態的半高寬在低溫時相當地大，

約為130meV，而室溫時約為80meV。

綜言之，根據上述分析顯示，InAsSb量子點在室溫時，其基態與激發 態的表現，在放射強度隨功率的消長情形、能階差以及半高寬，與一般量 子點相近；然而低溫時，其基態與激發態除了圖形的不對稱外，且其放射 功率隨溫度上升有相對消長的情形，能階差與半高寬都較一般量子點大了 好幾倍。因此推測InAsSb 量子點在低溫下，並非單純量子點的基態與激 發態訊號。

在本實驗先前的研究，針對InAsSb/GaAs QDs [40]以及

InAsSb/InGaAs/GaAs dots-in-well [45]此一系列含Sb的量子點樣品中，同樣 在低溫下，有著非單純量子點的基態與激發態訊號的情形，其PL量測結果 如圖3.3。

根據參考文獻[23]，InAsSb三元合金有相分離(phase seperation)現象。

因此不排除在我們的長晶條件下，也有發生相分離現象的可能性。我們初 步假設PL量測於低溫下觀察到非單純量子點的行為，可能是在量子點中摻 雜入Sb所造成的效應。

3.1-2 熱退火處理之銻(Sb)量子點分析

為了探討摻雜Sb於量子結構中，所伴隨的效應。這裡分為三部份探 討。第一部分是將InAsSb長晶品質最好的(2.2ML)樣品做熱退火處理，再以 光性觀察變化趨勢。第二部份是將可代表初使成長條件的(2.0ML)樣品做熱 退火處理，並和2.2ML樣品做對照。第三部分佐以(AFM)的表面分析來驗 證量子點的長晶情形。

(一)InAsSb(2.2ML)熱退火後之光性分析

我們將2.2ML樣品做一系列的熱退火處理，溫度分別為 650

^O

C→700

^O

C→750

^O

C，而時間皆為 1 min。

首先先觀察低溫下的PL圖，因為低溫載子熱動能少，容易停留於原來 的能態，不容易跑脫，侷限效果好，因此我們可用低溫的結果推估量子點 的成長情形。

圖3.5(c)、3.6(c)、3.7(c)、為一系列熱退火處理的InAsSb QD樣品，在 低溫20K時的PL圖，而圖3.4為各片低溫PL比較圖。隨熱退火溫度逐漸升 高，可見激發態半高寬的變化趨勢，是由As grown時一個大的合成訊號，

在Annealing650

^O

C時分為兩個清晰可見的小訊號，而700

^O

C時激發態約只剩 下一個窄半高寬的訊號，750

^O

C時激發態與基態是明顯可區分的。

除了低溫20K之外，再觀察隨溫度變化的PL圖3.8(a)~(d)，發現as grown 的樣品在低溫25~180K時，激發態也都可觀察到一個大的合成訊號，而 Annealing650

^O

C的樣品在低溫25~100K，都可觀察到激發態分為兩個小的 訊號。相對地，Annealing700

^O

C~750

^O

C的樣品，各個溫度下所呈現的均勻 性良好。由此可見隨著熱退火溫度增加，InAsSb量子點的均勻性有逐漸改 善的趨勢。

接著我們針對量測的PL圖做Gaussian和Lorentzian擬合，以取得基態與 激發態的能階差(Energy separation)、半高寬(FWHM)及積分強度(Intergral Intensity)等相關資訊。圖3.9~3.11為各片熱退火樣品於PL上各量測溫度的 擬合圖形。

由經擬合後的能階差(Energy separation)示意圖3.12(a)~(c)可見，在室 溫下，各樣品的能階差皆為64meV，同一般傳統量子點的情形。而低溫下，

as grown的樣品能階差為160meV，而針對Annealing650

^O

C樣品的激發態作 two peak的擬合，可以區分為兩個訊號對基態的能階差。而Annealing700

^O

C 樣品的能階差為74meV，趨向一般量子點的值。

將兩片樣品的能階差置於同一張圖做比對，如圖3.13，觀察到

Annealing700

^O

C樣品相較於as grown樣品有下列改變：

1、發光波長藍移(Blue shift)：根據文獻[38-39]指出，此現象為InAs/GaAs 中 In 和 Ga atoms之間 的interdiffusion造成 。

2、700

^O

C樣品各PL溫度下的能階差固定約為60~70meV，均勻性較as grown 更好。

此外，若針對as grown樣品由原先的two peak擬合改為three peak擬合，

圖3.14(a)~(b)，發現除了擬合的情形與實際量測圖形更吻合外，可將激發 態的訊號分為兩個小的訊號。再對應至Annealing650

^O

C的樣品，推測as grown存有尺寸不均勻的情形。原因可能為長晶時，在二維結構就已經產 生Sb的相分離，加上表面活化效應，使得Sb含量較多的一群形成三維結構 更加延遲，量子點較慢形成，而顯現出剛開始成核的小顆量子點；相對地，

而Sb含量較少的一群，隨著磊晶厚度增加而形成大顆量子點。由於同時存 在兩種大小尺寸不同的量子點，因此低溫PL量測可觀察到激發態半高寬的 合成訊號[40]。經由熱退火後，由於外加能量促使小顆量子點彼此融合成 大顆量子點，因此Annealing650

^O

C的樣品可以明顯看出兩個尺寸的訊號被 區隔開來，更於Annealing700

^O

C的樣品呈現近乎大顆的量子點，由於尺寸 趨於均勻而呈現半高寬變窄的情形，如圖3.15(a)~(b)。

(二)InAsSb(2.0ML)熱退火後之光性分析

我們將可代表InAsSb量子點初使形成條件的 2.0ML樣品，做一系列的 熱退火處理，溫度分別為650

^O

C→700

^O

C，而時間皆為 1 min。

在低溫及室溫的PL量測，如圖3.16(a)~(b)可發現as grown和annealing 樣品，無論發光波長和半高寬都很相近。而於各溫度下PL圖也沒有變化，

如圖3.17(a)~(b)。這代表熱退火對長晶厚度最薄的2.0ML量子點沒有影響。

原因可能是因為量子點在2.0ML初步形成時，由於剛成核完畢，量子點都 很小顆，其三個維度的尺寸都不大，且量子點密度不高，因此即使外加能 量(熱退火)彼此間不會發生作用，因此於PL量測沒有變化。

(三)InAsSb 之 AFM 分析

由圖3.18(a) AFM平面圖與圖3.18(b)AFM 3D圖，我們可以看到該樣品有 很明顯的兩群大小不同的量子點。這是由於Sb含量較少部分已形成較大顆 的量子點，而Sb含量較多的量子點，正開始由二維結構轉三維因此形成較 小顆量子點所致。

綜合上述三部份的探討。由PL量測可推測InAsSb在成長時存有尺寸不 均勻的現象，並佐以AFM表面分析來驗證。而隨熱退火溫度升高可見相分 離的趨勢，而外加熱能可促使量子點的尺寸更均勻。

3.1-3 Non relaxed InAsSb(2.2ML)~Annealing700 ^O C後之光性分析

由上述推論得知，熱退火對於InAsSb的效應為：可促使量子點尺寸的 均勻性。而一系列熱退火溫度中，以Annealing700

^O

C的樣品，在低溫PL下 擁有最窄的半高寬以及正常的量子點基態與激發態能階差。

接著對樣品進行室溫PL量測，因為高溫時載子熱動能大，不容易停留 於原來的能態，容易跑脫，侷限效果差，因此我們可用室溫的結果推估載 子跑脫的情形與載子可能的去向。

值得一提的是，我們發現Annealing700

^O

C樣品，如圖3.6(b)，其室溫PL 的載子侷限能力極差，故推測該樣品可能有晶格鬆弛導致缺陷的產生，缺 陷會吃掉部分自由載子而導致PL的特性變差。下一節我們將針該樣品進行 電性缺陷分析來驗證。

在文檔中 熱退火於InAsSb/GaAs量子點光性及應力鬆弛引致缺陷之載子傳輸特性研究 (頁 23-28)