我們使用拉曼散射光譜、橢圓偏振光譜及高磁場穿透光譜，研究單層 MoS2、 MoSe2及 WSe2薄膜的激發機制。本實驗量測拉曼散射光譜，頻率範圍為 70 cm-1 至 1555 cm-1。橢圓偏振光譜頻譜範圍 193 nm 至 1700 nm(0.73 eV 至 6.42 eV)，
量測溫度為 260 K 至 500 K。高磁場穿透光譜的磁場量測範圍為 0 T 至 50 T。
3-1 光譜儀系統
圖 3.1.1 為顯微拉曼散射光譜儀的實驗裝置，其型號為 SENTERRA R200L (序 號 127)，頻率解析度為 0.5 cm-1。顯微拉曼散射光譜儀實驗儀器基本系統，簡述 如下：
1. 雷 射 光 源 系 統 ： 擁 有 兩 種 二 極 體 雷 射 ， 一 個 是 二 極 體 激 發 固 態 雷 射 (diode-pumped solid-state laser，DPSS)，其波長為 532 nm，最大輸出功率為 20 mW;
另一個為單模二極體雷射，其波長為 785 nm，最大輸出功率為 100 mW。雷射光 通過 50 倍(或 100 倍)顯微物鏡(型號為 Olympus BX51，NA = 0.5 及 0.9)聚焦後，
垂直入射於樣品表面，其空間解析度約為 4 μm(或 1 μm)，最後收集與入射光夾角 180o之散射光。
2. 分光儀系統：光譜儀使用雙光柵式分光儀，其光柵密度依照使用不同雷射波長 而改變。選用波長 532 nm 的雷射光，分光儀之光柵密度為 400 grooves/mm，選 用波長 785 nm 的雷射光，配合光柵密度為 1200 grooves/mm。
3. 光譜儀偵測系統：電荷耦合元件(charged couple device，CCD；型號為 Infinit 1，
序號為 CCD-9452)，其擁有 1024 × 256 二維光子偵測器陣列之矽晶片，最佳工 作溫度為攝氏負 60 度。
橢圓偏光儀(spectroscopic ellipsometry)之型號為 Woollam M-2000U，如圖 3.1.2 所示，其基本裝置如下：
1. 光源：光源為氙燈，波長範圍為 190 nm 至 1700 nm。
2. 偏振片(polarizer)：白光產生器產生光束為非偏振光，經由偏振片將非偏振光 轉換成線性偏振光(linearly polarized light)。
3. 補償片(compensator)：四分之一玻片(quarter wave plate)可將線性偏振光轉換成 橢圓偏振光，或將橢圓偏振光轉換成線性偏振光。
4. 分析片(analyzer)：結構與偏振光相同，用來分析反射光的偏振現象。
5. 偵測器(detector)：光電倍增管(photomutiplier)偵測反射光強度。
6. 入射光角度：70 與 75 度。
7. 聚焦光學元件(focusing optics)：由兩管顯微聚焦鏡頭組成，可將量測光束聚焦 成約 100 μm 大小光點。
8.變溫恆溫系統(cryostat system)：為額外加裝系統。樣品座連接控溫器與液態氮，
溫度可調控範圍為 230 K~800 K。樣品座外圍有一輻射防護罩，此防護罩可排除 外界熱對流的影響，實驗進行時防護罩與樣品座之間必頇維持在真空狀態，系統 的外圍以冷卻水環繞，確保樣品座的餘熱不會傳導至橢圓偏光儀。此系統的視窗
設計讓光線以 60~70 入射樣品表面並反射至偵測器，橢圓偏光儀的變溫系統裝置 示意圖，如圖 3.1.3 所示。
我們在日本東京大學物性研究所 Takeyama Shojiro 教授實驗室進行高磁場穿 透實驗。圖 3.1.4 為實驗裝置，簡述如下：
1. 光源：Xe 燈，光纖(直徑 200 μm)導引光源垂直入射樣品，另一光纖(直徑 800 μm) 導引穿透光置偵測器。垂直穿入三角稜鏡的入射光，在三角稜鏡裡產生 2 次反射 光線，最後將光線垂直導引至樣品。
2. 分光光譜儀：型號為 Acton SP2300，其光柵密度為 1200 grooves/mm。
3. 樣品座：如圖 3.1.5 與 3.16 所示，將樣品放置於三角稜鏡上，為了防止光線外 漏，我們外加兩個罩子於樣品的上方和下方。1/4 玻片與線性偏振光系統產生圓 偏振光。樣品座連接長銅管，使之方便將樣品座置入液態氦腔體，銅管上加裝溫 度檢測器，當將樣品放入低溫系統，能夠偵測樣品溫度。
4. 低溫系統：外側液態氮，內側為液態氦。
5. 磁場系統：外加磁場的方向與樣品表面垂直，脈衝磁場的時間寬度為 35 ms。
為了校正圓偏振光的右旋與左旋性質，我們量測 Cd1-xMnxTe 隨磁場變化的光 激螢光光譜，如圖 3.1.7。未加磁場的光激螢光光譜，位於 670 nm 有明顯峰值，
當磁場增至 3 T，峰值明顯位移至 675 nm，此時磁場方向與樣品表面的法線向量 方向相同，因此能確認此圓偏振光為右旋性質。
3-2 拉曼散射原理
當光通過介質時，光與介質發生交互作用，以三種形式呈現，分別為吸收、
彈性散射及非彈性散射。當入射光能量完全損耗於介質中不同激發態所需的能量，
如電子能階躍遷，稱為吸收。若入射光能量沒有損耗，只是在傳播方向上改變，
則稱為彈性散射，其中當入射光波長相同於晶格間距時，稱為布拉格散射(Bragg scattering)，而當入射光波長大於晶格間距時，則稱為雷利散射(Rayleigh scattering)，
其散射光強度與光波波長的四次方呈反比關係，其關係式為：
K4
I=
， (3.2.1) I 為散射光強度，K 為比例係數，λ 為入射光波長。最後一種散射方式為非彈性散射，散射前後光波長(光能量)產生變化，散射 前後的光能量差及動量差以聲子彌補，使散射過程符合能量與動量孚恆，而拉曼 散射即屬於此散射方式。
1928 年，印度物理學家 C. V. Raman 發現存在著與入射光波長不同的散射光，
此散射方式被命名為拉曼散射。該散射光相對於入射光頻率的改變稱為拉曼位移 [26]，可分別以粒子性與波動性探討。
1. 粒子性[26]
考慮光的粒子性，光子能量 E = hν，其中 h 為普朗克常數(6.625 × 10-34 m2kg/s)，
ν 為光頻率(1/s)。當入射光子與介質發生非彈性碰撞，光子會將部分能量給予介 質，介質獲得部分能量，使散射光子能量比入射光子低，散射前後光子產生頻率
位移。圖 3.2.1 為拉曼散射過程示意圖，當入射光子能量比晶格振動能階躍遷所
其中 E(t)為隨時變的電場強度，E0為電場強度振幅，ν0為電場振盪頻率。介質分 子在電場交互作用下，其內部之電子雲感應電偶極矩(induced dipole moment，
P
再由
cos(a)cos(b) 1 [cos( ) cos( )]
3-3 電磁波在介質中的傳遞
其中
:磁導率(magnetic permittivity)，
:電導率(conductivity)，
:介電係數(electric permittivity)，k:波向量(wave vector)，
:角頻率(angular frequency)。將(3.3.2)式 代入(3.3.3)式，可得一色散關係式:波前進的方向k
3-4 橢圓偏光光譜原理
橢圓偏光術(ellipsometry)是藉由量測樣品反射光偏振狀態的改變，並比較入 射光和反射光電場振幅與相位，可以決定樣品表面粗糙度、光學參數及厚度。橢 圓偏光術原理，簡述如下：
1. 當一光束照射在一介質表面，會發生反射和折射的現象:
(1)
反射定律，入射角等於反射角
i
r,
(3.4.1)(2)
折射定律
N
1sin
1 N
2sin ,
2 (3.4.2) 其中，N n ik
折射率是由複數構成，n 為介質之折射率，k 為消光係數。一般介電材質之 k 非常小，通常視為零，然而金屬材質 k 值 則有一定之數 量級。
2. 偏極化
(1)
若一光線，其電場之方向皆為同向，稱之為線性偏振光。(2)
兩相同波長，且行進路線在同一軸上，兩相位差為 90 度之兩線性偏極 光，合併後稱為圓偏極光；若相位差不為 90 度，則稱之為橢圓偏極光。3. 入射平面：指的是入射光與反射光所構成的平面。在上述偏極光的討論中，
提到的水平分量與垂直分量，是針對此入射平面而言。
4. 佛內滋反射係數，反射係數指的是反射光電場振幅大小與入射光電場大小的
比值，若要分別以對於入射面之平行分量與垂直分量來討論，則必頇以佛內
sin cos cos sin sin cos cos sin
sin cos cos sin sin cos cos sin
cos sin cos sin cos cos sin sin cos sin cos
sin cos cos sin sin
sin cos
(3.4.16)
圖 3.1.1 顯微拉曼散射光譜儀裝置圖。
圖 3.1.2 橢圓偏光儀裝置示意圖。
圖 3.1.3 橢圓偏光儀的變溫系統裝置示意圖。
圖 3.1.4 磁場穿透實驗裝置示意圖。
圖 3.1.5 樣品未加偏振片穿透示意圖。
圖 3.1.6 樣品加偏振片穿透示意圖，偏振片由 1/4 玻片與線性偏振片組成。
600 620 640 660 680 700 720 740 0
圖 3.2.1 雷利散射(Rayleigh scattering)、史托克散射(Stoke scattering)及反史托克散 射(anti-Stoke scattering)能階躍遷示意圖[27]。