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5-1 數據分析

5-1-1 量子點大小與發光特性

比較成分相同不同尺寸的量子點放光特性:小尺寸量子點內載子受侷限效 應影響發短波長的光。在低溫下量子點尺寸與發光效率並不明顯,但室溫下量 測樣品螢光光譜可以發現小尺寸量子點發光特性較佳,但不容易觀察到激發態 的訊號。在成長尺寸較小的量子點時,溼潤層的厚度較成長大尺寸量子時來的 厚,載子由基材進入溼潤層所要克服的位能障較低,當量子點內激發態的載子 回到基態,有足夠的多的激發態載子由溼潤層進入量子點內,因此提高了小尺 寸量子點的放光的效率。

圖 5-1 室溫下不同尺寸量子點螢光光譜

除了量子點大小會影響放光波長,入射樣品的載子密度亦是另一重要因 素,高密度的入射光使得量子點的溼潤層與基材(GaAs)的訊號逐漸明顯。

圖 5-2 室溫下不同激發載子密度對應自組裝量子點螢光光譜

5-1-2 型態 I 量子點內載子自旋

圖 5-3 十層砷化銦/砷化鎵量子點樣品結構(InAs: 2.4ML)

圖 5-4 室溫下,砷化銦/砷化鎵量子點螢光光譜

以 AlGaAs 量子井夾住量子點結構周圍的 GaAs,由於 AlGaAs 量子井在 GaAs 邊緣產生位能障,使激發的電子不必也難以填補 GaAs 外圍的懸空鍵 (dangling bond),使價帶電子更有效的進入溼潤層與量子點內,室溫下提高樣品 的發光效率尤其明顯。

以線性偏振的脈衝雷射激發砷化鎵塊材,分析在相同時間點上左旋光與右 旋光強度:

圖 5-5 線偏振脈衝雷射激發砷化鎵塊材情況下左旋光與右旋光強度 線性偏振光可以視為等量的左旋光與右旋光疊加,因此入射的光子群帶有 等量的 光子與 光子,而塊材所散射的螢光光子群中,理論上 光子數亦相 等。從實驗數據可以看到不同的時間點,

σ+ σ σ±

I+I的強度幾乎相同。

把樣品換成 InAs/GaAs 的量子點、以 偏振光激發樣品,鎖定波長 1054nm(~1.18 eV)量測基態的自旋載子躍遷過程。

σ+

與量測 GaAs 塊材的數據比對,I+I在時間零點(zero delay)之後立刻分 裂成I+大於I的曲線。以下所有數據所提到的符號“I+"皆代表與原激發源I+帶 有相同σ+訊號的光子。

圖 5-6 右旋光脈衝雷射激發量子點左旋與右旋放光強度

分裂成I+I兩曲線代表自旋向上(spin up)與自旋向下(spin down)的載子數 目不相等。大約在 300ps 之後,自旋載子造成的時間解析光譜分裂逐漸重疊,

自旋向上、向下的載子數目趨於平衡。

圖 5-7 右旋光脈衝雷射激發量子點樣品左旋與右旋放光強度

以自旋極化率的公式 ρ

σ σ

σ

σ =

+

≈ − +

= − ++

+

+

I I

I

P I 處理I+I分裂的數據:

圖 5-8 將左旋光、右旋光分裂轉為自旋極化率

圖 5-9 2ps 之內自旋極化率曲線

在時間 2ps 之內的自旋極化率曲線與時間為單指數函數(monoexponential)關係

圖 5-10 超過 2ps 自旋極化率曲線

超過 2ps 之的自旋極化率強度與時間關係屬於雙指數函數(biexponential)。

圖 5-11 量子點基態、激發態、溼潤層和基材的自旋極化率

比較量子點基態(h1-e1)、激發態(h2-e2)、溼潤層(WL)和基材(GaAs barrier) 的自旋極化率與自旋生命週期。自旋極化率的起始值ρ0以量子點內基態最高 (43%)依次是激發態(36%)、溼潤層(34.7%)和基材(27.6%);τ1(fast decay time)大 約在250±50fs;τ2(slow decay time)則是激發態(h2-e2)和溼潤層內較高(>5ps),

量子點基態約為 3.4ps 大於基材砷化鎵的 2.7ps。

圖 5-12 載子(電子)弛豫的螢光光譜圖

因為考慮雷射脈衝的寬度(150fs),因此將時間零點後 150fs 處的自旋極化 率定義為ρ0,ρ0代表載子擁有的自旋數在未弛豫前的情況。樣品在受光激發的 最初,量子點內的自旋極化率最高,因為分析載子(電子)弛豫的螢光光譜圖可 以發現基態和激發態的 rising time (relaxation time)比溼潤層長,所以溼潤層內處 在激發態的載子相對於基態和激發態的載子數量多,大約在 2~3ps 即達飽和。

除了量子點結構維度低於溼潤層的原因之外,填進量子點基態的電子數目較 少,在樣品受光激發的初期造成 Pauli blockade 現象不明顯,致使基態的最初自 旋極化率ρ0較高。

5-1-3 Carrier-Carrier Scattering 與載子自旋

改變激發光源(脈衝雷射)強度:

表 5-1 激發光源強度與 Decay time 關係

圖 5-13 激發光源強度與 Decay time 關係

降低激發光源(脈衝雷射)強度,fast decay time、slow decay time 皆有明顯拉

長的傾向。slow decay process 的弛豫機制可以從載子與聲子作用產生 exciton、

bi-exciton、trion ……等解釋。然而與聲子的作用需要大約 1ps 以上的時間,因 此,fast decay process (<1ps)必定存在某種在電子—電洞對產生瞬間影響載子自 旋方向的作用力—庫倫作用力(Coulomb force)。

5-1-4 移動載子與內感磁場

圖 5-14 InGaAs/GaAs 量子點結構

以線性極化光激發InGaAs/GaAs量子點樣品,發現GaAs所散射螢光在500fs 之後開始分裂。在異質介面可能產生短暫的電荷疊積,當載子穿過異質介面產 生感應磁場,影響載子的自旋方向[8][9],量測GaAs塊材或量子井等對稱性結 構則無此現象。樣品內部所感應的磁場是否足以擾動載子的自旋行為,仍需要 更多的實驗數據與理論計算來分析。

圖 5-15 線性激發光源所產生之自旋極化

5-2 電子自旋弛豫機制

可細分成重電洞、輕電洞,所以電洞在價帶躍遷受到聲子瓶頸(phonon bottleneck)

只考慮載子再結合(carrier recombination)和自旋弛豫(spin relaxation)的機 制,推算整個系統裡載子自旋總數達動態平衡的過程;載子產生自旋總數的變

是電子和電洞的密度、n0p0則是平衡時電子和電洞的密度。 將總 Hamiltonian 方程式

) Dresselhaus 兩項,分別來自於結構倒置不對稱(macroscopic asymetry of the structure)與基體倒置不對稱(microscopic inversion asymmetry of the cell)。上式

)

(r U phonon potential U

HT描述電子穿隧(tunnel)的行為。以 InAs/GaAs 量子點樣品為例,InAs 與 GaAs 有兩個異質接面,一邊是量子點結構、一邊是溼潤層,兩邊 GaAs 內電子在穿 過位能障進入 InAs 或兩側的其它載子與量子點內電子作用的過程不同,因此將

HT分為HLHR兩項。

l

coul

H 描述入射光(雷射)對量子點產生的場(雷射的電場或磁場)與自旋的耦合。

[20][21][22][23]

h

Hamiltonian 的 項表示載子在量子點內之庫倫作用力,亦是造成自旋極化率 第一階段(fast decay process)的主要機制,接著以兩個電子與兩個電洞描述單量 子點內載子組成與自旋系統的關係:

a b 為湮滅算符(annihilation operators);

i, j

a b 為產生算符(creation operators),

,

第六章 結論

自旋電子學屬於一門建構在固態物理下的整合性科學,在這領域的研究必 須仰賴其它既有學科,如量子物理、半導體物理、磁性物理等等。在資訊導向 的現今社會,資訊科技的進展速度著實令人目不暇給;透過電腦能很快地接收 或傳遞世界各地的信息。導致現代資訊科技發展的兩個主要條件:組成資訊系 統的元件必須運作快速,且具備輕、薄、短、小的特性。因此在自旋電子學領 域,現階段開發的技術以定點下操控電子自旋及傳輸電子自旋訊息為主。

從本論文的數據可以明顯的看出在室溫下,圓偏振光對量子點結構內電子的 自旋注入,比塊材高出將近一倍的差距,有著接近百分之五十的自旋極化率,

十分貼近應用層面。但由於室溫下固定電子自旋態並不容易,因此,吾人在實 驗過程中尋找加長自旋極化率生命週期的參數,發現在不影響自旋注入的情況 下降低入射光子密度,可以有效加長維持自旋方向的時間!除此之外,從自旋 弛豫的衰減曲線,可以得到兩個影響自旋弛豫之主要機制的結論,一個是來自 庫倫作用力所產生使電子自旋態快速變調的fast decay過程;另一個是則是由自 旋載子與聲子作用的slow decay過程。

實驗室對於研究奈米結構內載子的自旋機制已有相當的成果,樣品的選用 傾向低對稱性結構(量子點、量子環),其中載子維持自旋同調性時間長於高對 稱性結構(量子井、塊材)。爾後將針對不同的結構、材質作研究,優化系統提 高自旋注入率、降低雜訊比、穩定樣品溫度,是接下來研究的主要目標。

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