極化飛秒光譜實驗方法及步驟

第三章激發─探測實驗系統

3.5 極化飛秒光譜實驗方法及步驟

在系統架設完成之後，我們即可進行樣品超快光譜量測。樣品量測之實驗步驟如下：

1. 黏貼樣品：由於我們須進行低溫量測，所以我們必須將樣品黏貼於降溫系統之樣品固定座上。黏貼樣品時，需使用低溫銀膠，並確實將銀膠烤乾，以確保樣品與銅座接觸良好，避免低溫實驗時造成嚴重熱效應，使得溫控不準確。另外，若樣品有特殊軸向時，需確定樣品黏貼之軸向，確保軸向解析實驗之準確性。

2. 打開雷射熱機：熱機時間約需要 1.5 小時到 2 個小時，以確保雷射光源之穩定性。雷射熱機完成後，啟動鎖模，並觀察

紀錄雷射能量、出光光點狀況、並使用光譜儀，觀察雷射出光光譜是否有 CW 光。確認光源狀況的穩定性，才能降低光譜量測時雜訊之影響，並確定所得光譜之可靠性。

3. 樣品黏貼完成後，即可將樣品放入低溫真空腔中抽真空。抽真空之前，須調激發、探測光束入射樣品之角度，將其調整到盡量垂直入射。另外，探測光經樣品表面之反射光，須能完全入射光偵測器。而且盡量避免激發光束之反射光，進入光偵測器，降低反射率變化量訊號擷取之訊雜比。

4. 室溫光譜量測。在實驗進行當中，須時時確定激發光與探測光兩者的能量、偏振方向與光點在樣品表面上之重合。我們使用 power meter，配合偏振片與半波片的相對角度，進行雷射功率控制。實驗時，我們所使用的激發光束功率與探測光束功率比為 40mW：1mW。在偏振方向上，若樣品於表面上並無軸向解析，我們可以將激發光束與探測光束的偏振方向，控制為互相垂直，以避免光譜擷取時，激發光束與探測光束產生干涉(Interference)現象，使得干涉信號蓋過我們真正想擷取之訊號。但若樣品於表面上有軸向解析，則需將激發光束與探測光束偏振方向，同時調整平行於欲觀察之軸向上。但是，如此一來會產生嚴重的干涉現象，解決方式為進

行多次光譜量測，所得數據進行平均，將強度隨機變化之干涉訊號互相抵銷掉。光點重合方面，我們使用附有放大鏡頭的 CCD 以及監視器，觀察光點於空間重合之情形。為避免時間延遲裝置在移動過程中，因光路校準無法非常準確，使得激發光束會有所偏移。我們會將激發光束的聚焦光點，調整大於探測光束聚焦光點，確保激發光能完全蓋過探測光點，並在光譜擷取過程中，探測光不會移出激發光點之外。

5. 降溫進行光譜量測：使用液態氦進行降溫，並配合溫控器控溫。控溫時需注意液態氦流量之控制，避免控溫不準確。控到所需要的溫度之後，即可重複 4.的量測步驟。量測時，因雷射光源之能量並非很穩定，所以必須時時確認雷射能量與偏振方向。

第四章實驗結果與討論

在本章節中，我們將討論極化飛秒光譜實驗中，所得到的反射率變化與準粒子數目、樣品能隙分佈變化情形之關係。

4.1 量測結果

利用在第二章中的鍍膜技術，我們成功的成長了(100)與(001)的 Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ，還有(001) Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ。再使用第三章中討論到的極化飛秒激發─探測系統，我們完整的取到各個樣品的超快激發─探測光譜。

由於我們可以調變激發光束與探測光束的偏振方向，我們必須配合欲觀察的樣品來調整偏振方向：對於有軸向之樣品─(100)，要將探測光與激發光偏振方向平行於欲觀察的軸向，如此將得到該方向上的最大信號；至於(001)軸向之樣品，由於 YBCO 成長為(001)樣品時，

在膜面上(100)軸與(010)軸為隨機排列，並無各向異性，所以將激發光束與探測光束偏振調整為平行或垂直並不影響觀測到的信號。但是激發光與探測光偏振平行，會產生嚴重的干涉現象，增加實驗進行困難度，所以在量測無各向異性的樣品時，會將偏振方向調整為互相垂直。

0 10 20 30

-10 0 10 20 30 40 50

Relaxation Time (ps)

220k

0 20 40

Relaxation Time (ps)

Y

_0.9

Ca

_0.1

Ba

₂

Cu

₃

O

_7-_δ

(001)

圖4.3 不同溫度下，(001) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ滿氧薄膜的

瞬時反射率(

ΔR )變化。

0 10 20 30 40 50

Relaxation Time (ps)

230k

-10 0 10 20 30 40 50

Relaxation Time (ps)

200k

圖4.1～圖 4.5 分別列出不同樣品，在各個溫度時，

ΔR隨時間變

化的關係圖。

圖4.1：(100) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ薄膜，激發與探測光束偏振方向互相平行，且平行於Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ (010)軸，E//b-axis。

圖4.2：(100) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ薄膜，激發與探測光束偏振方向互相平行，且平行於Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ (001)軸，E//c-axis。

圖4.3：(001) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ滿氧薄膜，激發與探測光束偏振方向互相垂直。

圖4.4：(001) Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ滿氧薄膜，激發與探測光束偏振方向互相垂直。

圖4.5：(001) Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ缺氧薄膜，激發與探測光束偏振方向互相垂直。

透過分析這些關係圖，我們得到振幅隨溫度變化；以及，弛緩時間隨溫度變化的關係。進一步分析這些數據，我們將得到在不同摻雜、軸向上的能隙分佈與變化的情形。

4.2

Time delay (ps)

NormalizedΔR/R (a.u.)

Time delay (ps) (001) YBCO

在過摻雜Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ樣品當中，我們亦觀察到在進入超導

Delay Time (ps)

Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-_δ (001) T=40k

ΔR/R

Delay Time (ps)

圖 4.7 (001) Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ超導態

)

且 N(0)=2.5~5eV^-1Cell^-1Spin^-1為態密度(Density of States)

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180

Δp=359.41±22.65 k (30.97±1.95 meV)

Δ(0)=346.68±11.30 k (29.87±0.97 meV)

Δp=317.99±39.51 k

(27.40±3.4 meV)

Δ(0)=231±10.78 k

(19.90±0.93 meV)

圖 4.10 Y_0.899Ca_0.101Ba₂Cu₃O_7-δ， R

ΔR 大小與溫度關係[3]

Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ(001)樣品 R

ΔR 變化行為與J. Demsar所發表之結

果極為類似(圖 4.10)。另外在，Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ我們同樣看到，在 Tc以上對應偽能隙的變化與Tc以下對應超導能隙急遽的變化。

由 R

ΔR 的大小與溫度變化的關係數據，配合V. V. Kabanov的理

論，我們可以得到在 Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ(001) 上，超導能隙 (Superconducting gap)大小為 346.68±11.3k (29.87±0.97 meV)；偽能隙 (Pseudogap)大小為 359.41±22.65k (30.97±1.95 meV)。

在Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (100)樣品的部分，當探測光與激發光偏振方向同時平行於樣品的b軸，即Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (010)軸向時，我們可以觀察到與在Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (001)樣品上觀察到的

R ΔR

，有著類似的遲緩行為(圖 4.1)；但是，若激發光與探測光偏振方向同時平行樣品的c軸，即 Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (010)軸向時，除了激發與探測光造

成的干涉信號之外，並沒有顯著的弛緩現象。由此我們可以推論，在 Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (100)樣品當中，偽能隙與超導能隙，皆不出現在 (001)軸向上。

另外，從電場沿著b軸方向的 R ΔR

信號，同樣的將信號的振幅隨溫度變化的情形，配合公式(4-2)與(4-3)做適配，我們一樣可以得到在 Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ(100)樣品當中，沿著(010)方向上的能隙大小。其中，超導能隙大小為 231±10.78k (19.90±0.93 meV)；偽能隙大小為 317.99±39.51k (27.40±3.4 meV)。

0 20 40 60 80 100 120 140 160

0 1 2 3 4 5 6 7

(001)-oritened Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-d , E//ab-plane

Slow Fast

Relaxation Time (ps)

Temperature (k)

圖4.11 (001) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ薄膜，弛緩時間對溫度的關係圖

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 0

2 4 6 8 10 12

(100)-oritened Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-d, E//b-axis

Slow Fast

Relaxation Time (ps)

Temperature (k)

圖 4.12 (100) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ薄膜，弛緩時間對溫度的關係圖

4.3

ΔR

光譜與能隙變化之關係

在 YBCO 樣品當中，氧的含量對於樣品的影響非常的大。改變樣品中的氧含量，除了會改變載子的濃度之外，也會改變能隙的分布情形。

圖4.13 (y=0.9，0.15，0.1，0) E//c-axis，O K edge XANES[18]

圖4.13 為Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O6+y在不同氧含量時的X-ray吸收光譜。

我們可以看到，當Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O6+y樣品從滿氧變為缺氧時，會多出一個上哈伯能帶(Upper Hubbard Band)。這個能帶的出現，對於我們量測 R

ΔR 光譜有重大的影響。

以下我們將定性的描述，滿氧與缺氧的Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ當中，

所觀察到的 R

ΔR 光譜變號情形。

4.3.1 滿氧Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ

圖4.14(a)表示overdoped Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ正常態能帶結構圖。

其費米面與滿氧YBCO一樣位於O 2p-like軌域中，不同的是，由於鈣的摻雜使得電洞的濃度變高，費米面會比純YBCO在O 2p-like軌域中來得高。另外，在Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δX光吸收光譜中(圖 4.13)，充滿電洞的上哈伯帶(UHB)已經消失不見，因此我們可以將能帶結構圖，

簡化為圖4.14(a)的形式。圖 4.14(b)則表示，在T≠ 0 k時，因為費米能階分布滑移效應(Smearing effect)，造成部份載子分布於費米能階之上。

圖4.14 滿氧Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ正常態能帶圖

Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ正常態的時候，瞬時反射率與能帶結構關係：

在激發光脈衝尚未到達樣品時，樣品吸收探測光脈衝能量，唯一可能造成的躍遷機制為圖4.14(b)中 1 的躍遷機制。在激發光脈衝激發樣品之後，費米面附近的載子，吸收激發光子的能量，而躍遷到達較高之

能階。此時造成費米面附近的載子數目變少，如此一來造成圖4.14(b) 中躍遷機制1 的機率瞬間變小，而得到負的瞬時反射率變化。隨著時間變長，費米能階之上的載子，透過各種散射機制將能量釋放掉而回到費米能階之下，瞬時反射率才漸漸回到未被激發的平衡狀態。

在溫度低於Tc，樣品達到超導態的時候。因準粒子形成庫柏對，

在費米能階上下產生的超導能隙。在激發光到達樣品之前，樣品吸收探測光光子能量，產生躍遷的機制有兩個：一個為超導能隙之上的載子，吸收探測光子躍遷到更高能階(圖 4.15 process 1)；另一個為超導能隙之下的載子，吸收探測光子能量，躍過超導能隙到達超導能隙之上(圖 4.15 process 2)。

Δ 2

2Δ EF

圖4.15 滿氧Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ超導態能帶圖

在激發光脈衝到達樣品之後，樣品吸收激發光束脈衝光子，使得超導能隙之下載子躍過超導能隙，到達更高能階之上；且原本於超導

能隙之上的載子，也吸收激發光能量到達更高能階之上。這樣將造成圖 4.15(a)中躍遷機制 1、2 的機率同時變小，而觀察到負的信號。但是在一小段時間之後，位於高能階的載子透過各種射散作用將能量釋放掉，累積於超導能隙之上，造成躍遷機制1 的機率瞬間變大，而觀察到正的信號(圖 4.15(b) )。

當溫度更低的時候，2Δ超導能隙將隨溫度的降低而變得更大。

其大致的躍遷機制，與上面所述超導態時相同。不同的地方在於，由於超導能隙的變大，我們觀察到正的信號變大。且因為海森堡測不準原理(ΔE*Δτ ≤ 2h)，能隙的變大，造成弛緩時間的變短。

4.3.2 缺氧 Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ

利用實驗室所發展的控氧技術，我們將同一個樣品，從滿氧的狀態，控制到缺氧的狀態。當樣品達到缺氧的狀態時，除了上哈伯能帶的出現，費米面亦會比滿氧時來得低。

圖4.16 缺氧Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ正常態能帶圖

圖 4.16 表示缺氧Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ在正常態時，能帶結構的簡圖。當機發時間零點之前，樣品吸收探測光脈衝能量，唯一可能造成的躍遷機制為圖 4.16(b)中 1 的躍遷機制。在激發光脈衝激發樣品之後，費米面下方的空軌域變多，如此一來，使得圖4.16(b)中 2 的躍遷機制機率變大，所以我們將觀察到正的

在文檔中以極化飛秒光譜研究Y1-xCaxBa2Cu3O7-δ薄膜之各向異性超快動力學 (頁 41-0)

第三章 激發─探測實驗系統

3.5 極化飛秒光譜實驗方法及步驟

第四章 實驗結果與討論

4.1 量測結果

Y

Ca

Ba

Cu

O

(001)

4.2

4.3

光譜與能隙變化之關係

第三章激發─探測實驗系統

第四章實驗結果與討論