R

Time delay (ps)

NormalizedΔR/R (a.u.)

Time delay (ps) (001) YBCO

在過摻雜Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ樣品當中，我們亦觀察到在進入超導

Delay Time (ps)

Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ (001) T=40k

ΔR/R

Delay Time (ps)

圖 4.7 (001) Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ超導態

)

且 N(0)=2.5~5eV^-1Cell^-1Spin^-1為態密度(Density of States)

36

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180

Δp=359.41±22.65 k (30.97±1.95 meV)

Δ(0)=346.68±11.30 k (29.87±0.97 meV)

Δp=317.99±39.51 k

(27.40±3.4 meV)

Δ(0)=231±10.78 k

(19.90±0.93 meV)

圖 4.10 Y_0.899Ca_0.101Ba₂Cu₃O_7-δ， R

ΔR 大小與溫度關係[3]

Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ(001)樣品 R

ΔR 變化行為與J. Demsar所發表之結

果極為類似(圖 4.10)。另外在，Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ我們同樣看到，在 Tc以上對應偽能隙的變化與Tc以下對應超導能隙急遽的變化。

由 R

ΔR 的大小與溫度變化的關係數據，配合V. V. Kabanov的理

論 ， 我 們 可 以 得 到 在 Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ(001) 上 ， 超 導 能 隙 (Superconducting gap)大小為 346.68±11.3k (29.87±0.97 meV)；偽能隙 (Pseudogap)大小為 359.41±22.65k (30.97±1.95 meV)。

在Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (100)樣品的部分，當探測光與激發光偏振 方向同時平行於樣品的b軸，即Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (010)軸向時，我們 可以觀察到與在Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (001)樣品上觀察到的

R ΔR

，有著類 似的遲緩行為(圖 4.1)；但是，若激發光與探測光偏振方向同時平行樣 品的c軸，即 Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (010)軸向時，除了激發與探測光造

成的干涉信號之外，並沒有顯著的弛緩現象。由此我們可以推論，在 Y0.9Ca0.1Ba2Cu3O7-δ (100)樣品當中，偽能隙與超導能隙，皆不出現在 (001)軸向上。

另外，從電場沿著b軸方向的 R ΔR

信號，同樣的將信號的振幅隨溫 度變化的情形，配合公式(4-2)與(4-3)做適配，我們一樣可以得到在 Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ (100)樣品當中，沿著(010)方向上的能隙大小。其 中，超導能隙大小為 231±10.78k (19.90±0.93 meV)；偽能隙大小為 317.99±39.51k (27.40±3.4 meV)。

0 20 40 60 80 100 120 140 160

0 1 2 3 4 5 6 7

(001)-oritened Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-d , E//ab-plane

Slow Fast

Relaxation Time (ps)

Temperature (k)

圖4.11 (001) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ薄膜，弛緩時間對溫度的關係圖

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 0

2 4 6 8 10 12

(100)-oritened Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-d, E//b-axis

Slow Fast

Relaxation Time (ps)

Temperature (k)

圖 4.12 (100) Y_0.9Ca_0.1Ba₂Cu₃O_7-δ薄膜，弛緩時間對溫度的關係圖

4.3

ΔR

光譜與能隙變化之關係

在 YBCO 樣品當中，氧的含量對於樣品的影響非常的大。改變 樣品中的氧含量，除了會改變載子的濃度之外，也會改變能隙的分布 情形。

圖4.13 (y=0.9，0.15，0.1，0) E//c-axis，O K edge XANES[18]

圖4.13 為Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O6+y在不同氧含量時的X-ray吸收光譜。

我們可以看到，當Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O6+y樣品從滿氧變為缺氧時，會多出 一個上哈伯能帶(Upper Hubbard Band)。這個能帶的出現，對於我們 量測 R

ΔR 光譜有重大的影響。

以下我們將定性的描述，滿氧與缺氧的Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ當中，

所觀察到的 R

ΔR 光譜變號情形。

4.3.1 滿氧Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ

圖4.14(a)表示overdoped Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ正常態能帶結構圖。

其費米面與滿氧YBCO一樣位於O 2p-like軌域中，不同的是，由於鈣 的摻雜使得電洞的濃度變高，費米面會比純YBCO在O 2p-like軌域中 來得高。另外，在Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ X光吸收光譜中(圖 4.13)，充滿 電洞的上哈伯帶(UHB)已經消失不見，因此我們可以將能帶結構圖，

簡化為圖4.14(a)的形式。圖 4.14(b)則表示，在T≠ 0 k時，因為費米能 階分布滑移效應(Smearing effect)，造成部份載子分布於費米能階之 上。

圖4.14 滿氧Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ正常態能帶圖

Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ正常態的時候，瞬時反射率與能帶結構關係：

在激發光脈衝尚未到達樣品時，樣品吸收探測光脈衝能量，唯一可能 造成的躍遷機制為圖4.14(b)中 1 的躍遷機制。在激發光脈衝激發樣品 之後，費米面附近的載子，吸收激發光子的能量，而躍遷到達較高之

能階。此時造成費米面附近的載子數目變少，如此一來造成圖4.14(b) 中躍遷機制1 的機率瞬間變小，而得到負的瞬時反射率變化。隨著時 間變長，費米能階之上的載子，透過各種散射機制將能量釋放掉而回 到費米能階之下，瞬時反射率才漸漸回到未被激發的平衡狀態。

在溫度低於Tc，樣品達到超導態的時候。因準粒子形成庫柏對，

在費米能階上下產生 的超導能隙。在激發光到達樣品之前，樣品 吸收探測光光子能量，產生躍遷的機制有兩個：一個為超導能隙之上 的載子，吸收探測光子躍遷到更高能階(圖 4.15 process 1)；另一個為 超導能隙之下的載子，吸收探測光子能量，躍過超導能隙到達超導能 隙之上(圖 4.15 process 2)。

Δ 2

2Δ EF

圖4.15 滿氧Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ超導態能帶圖

在激發光脈衝到達樣品之後，樣品吸收激發光束脈衝光子，使得 超導能隙之下載子躍過超導能隙，到達更高能階之上；且原本於超導

能隙之上的載子，也吸收激發光能量到達更高能階之上。這樣將造成 圖 4.15(a)中躍遷機制 1、2 的機率同時變小，而觀察到負的信號。但 是在一小段時間之後，位於高能階的載子透過各種射散作用將能量釋 放掉，累積於超導能隙之上，造成躍遷機制1 的機率瞬間變大，而觀 察到正的信號(圖 4.15(b) )。

當溫度更低的時候，2Δ超導能隙將隨溫度的降低而變得更大。

其大致的躍遷機制，與上面所述超導態時相同。不同的地方在於，由 於超導能隙的變大，我們觀察到正的信號變大。且因為海森堡測不準 原理(ΔE*Δτ ≤ 2h)，能隙的變大，造成弛緩時間的變短。

4.3.2 缺氧 Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ

利用實驗室所發展的控氧技術，我們將同一個樣品，從滿氧的狀 態，控制到缺氧的狀態。當樣品達到缺氧的狀態時，除了上哈伯能帶 的出現，費米面亦會比滿氧時來得低。

圖4.16 缺氧Y0.7Ca0.3Ba2Cu3O7-δ正常態能帶圖

圖 4.16 表示缺氧Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ在正常態時，能帶結構的簡 圖。當機發時間零點之前，樣品吸收探測光脈衝能量，唯一可能造成 的躍遷機制為圖 4.16(b)中 1 的躍遷機制。在激發光脈衝激發樣品之 後，費米面下方的空軌域變多，如此一來，使得圖4.16(b)中 2 的躍遷 機制機率變大，所以我們將觀察到正的

R ΔR

信號。隨著時間變長，費 米能階之上的載子，透過各種散射機制將能量釋放掉而回到費米能階 之下，瞬時反射率才漸漸回到未被激發的平衡狀態。

當溫度低於 Tc，樣品進入超導態之時，同樣的，因準粒子形成 庫柏對，在費米能階上下產生2Δ的超導能隙。

圖4.17 缺氧Y_0.7Ca_0.3Ba₂Cu₃O_7-δ超導態能帶圖

在激發零點之前，有可能發生的躍遷機制為圖4.17 當中 1 與 2。

即因為Smearing effect，造成少部份累積於2Δ超導能隙上方的載子，

躍遷到更高能階之上；與2Δ超導能隙下方載子，吸收探測光能量的 躍遷機制。當激發光到達樣品表面時，會造成更多超導能隙下方的載 子，吸收激發脈衝的能量躍遷至高能階，如此將造成 超導能隙下 方的空軌域變多，將使得圖 4.17 當中 3 的躍遷機率變大，如此一來 我們將觀察到正的

Δ 2

R ΔR

信號。與在正常態不同的地方是，由於超導能 隙的出現，將使得載子的弛緩時間變得比在正常態時來得長。