激子的交互作用

直接庫侖作用力

這一小節將要介紹(3.0.1)中的交互作用項，首先從其第三項的直 接庫侖作用力(Direct Coulomb Interact)計算式開始：

( ) ( ) ( ) ( )

會因為Bloch function 的正交性使積分式僅和波包方程式相關，如今 分別代入含重電洞激子、含輕電洞激子，將得到(3.3.2a)(3.3.2b)。

( ) ( )

²

( ) ( )

27

一樣的運用Bloch function 的正交性(orthogonal)將使得其在 Bright exciton 的基底中只會於斜對角項形成非零項(3.3.3)。

,

對於(3.0.1)的第四項電子、電洞交換能(e-h exchange energy)計算式：

( ) ( )

²

( ) ( )

Hamiltonian 的型式：

(

^{, , ,3 ,}

)

28

3.4 激子 Hamiltonian

至目前為止已經將(3.0.1)所有作用項用 Bright exciton 的基底展 開成矩陣型式，把矩陣加總起來將得到Bright Exciton Hamiltonian。

d ex

29 144424443 %

重電洞能量 %

表3.4.1、式子(3.4.1)矩陣參數列表

分類 符號 說明 能量尺度

30

Bright Exciton ( Dark exciton )

31

(1)Δ_lh (重電洞和輕電洞的能量差距)

重電洞和輕電洞的能量在自組式量子點中會因為應力的的變化

而產生差距，所以若是要Δ_lh估計值可以取輕電洞、重電洞考慮應力 的位能差距，因此取用參考文獻[17]、[18]的資訊加以估計。

圖3.4.2、為透鏡形狀量子點因應力造成的位能剖面圖[17]

圖3.4.3、為透鏡形狀量子點因應力造成的位能剖面圖[18]

32

有一長方體形狀的量子點，其長寬高分別為20nm、15nm、3nm，

屬於無限深位能井的型式，其重電洞、輕電洞則均為基態型式，屬於

0.0103155 0.0000699

h xx yy xy h

(3.4.3a)的應力計算是曾浤鈞學弟由 comsol 軟體計算而得，上述式子

中的參數以InAs 材料的值[16]代入，將得到 ₂^{3b ⎡}_⎣εxx

( )

r^{r −}εyy

( )

r^{r ⎤}_⎦以及

( )

^r

idεxy r 的空間中分佈為(圖 3.4.4)。

33

2 ^S 0.0103155 0.0000699 0.01057 0

i i j

se ^ϕ g rh g rh i i

ρ ⁻ = r R r = + ⋅ + + ⋅

( )

0.0208855 i 0.0000699 eV

= + ⋅

0.0208856 0.192^O

s S

34

而此交換能數值可由研究室的博士後Hanz Ramirez 以及學長趙虔震 的研究工作中獲得，其值大約是幾十個微電子伏特(μeV)。

(4) ^{δ1l = −}₂¹

(

^{ax −ay}

) (

^{− 5}₄ ^{bx −by}

)

關於這一個參數，由於也是交換能，所以也能寫成積分是並計算之，

不過由於其spin Hamiltonian 的型式恰似為δ₁，因此直接藉由spin Hamiltonian 的型式進行估計。 中的a_x、a_y 的部分可能屬於短程交換能的部分(因原子結構內部 Bloch function 不 對稱所引起)，其值大多遠小於長程交換能(因量子點幾何不對稱所引

起)而得以忽略，所以δ₁^l約為 ，且δ₁等於 ，所 以δ δ 。

(5) ^{δlh = −}₄³

(

^{ax +ay}

)

^{−7 3}₁₆

(

^{bx +by}

)

至於最後一項參數，其屬於短程交換能，雖然一樣可以寫成積分式計 算之，但至目前仍尚未確定正確值以及其正、負號，不過其數量級應 該和其他的交換能一樣，並且先暫定此參數大於零。

35

符號 數值

δ1 0.025 meV

1

δl 0.025 × = 0.083 meV

δlh _{0.1 meV}

Δlh _{200 meV}

ρS 25 meV

ϕS -0.15^o ≈ 0^o 表3.4.2、文章所使用的估計參數

36

Eigenvalues Eigenvectors 基態(E₀) E_X^{( )0} −δ₁ ,0

37

本文章主要探討的是旋光特性，然而得到特徵值以及特徵向量並不足 以表達出所有計算能態的旋光特性，因為要完全表達一個能態需要基 底以及特徵向量，因為特徵向量只是基底能態的組合，真正的物理涵 義均隱藏於基底之中。而在此所取的Bright exciton 基底則要依

Fermi’s Golden Rule(附錄 A)以及參考文獻[22]的做法來剖析旋光的特 性，在此不重覆附錄A 的過程，不過將其結果列表如下： Kane’s parameter。

圖 4.1.1、(表 4.1.2)中 θ 在實空間中的示意圖

38

Eigenvalues Eigenvectors 基態(E₀) E^{( )}_X⁰ −δ₁ ,0

39

40

41

Structure Splitting)，並將其定義如下：

(

Fine structure splitting

)

y x 同強度，似乎看不出量子點中的光學異相性(optical anisotropy)，

其簡單的來說是光從物質中釋放出來時，會因方向的不同而有

max max

max max

Polarzability ^{y x}

y x

42

圖4.1.4、

所模擬的量子點形狀之示意圖，以X 為長 軸。因為基態釋放出X 軸方向旋光，所以 價電帶的 P_x 軌域較易與電子形成激子(電 子-電洞對)。

圖4.1.5、 左：頻譜圖 右：(4.1.4a) (4.1.4b)所得極座標圖 實線: X 方向偏振(π_X) 虛線: Y 方向偏振(π_Y)

此節最後將模擬結果和實驗做比較可以發現，當激子系統中不考慮重 電洞、輕電洞耦合時，便會有能量的劈裂而使得雙激子系統不再具有 糾纏態特性，其乃由交換能所造成。然而卻觀察不到光學的異相性，

且兩線性偏振光標準的躺於X、Y 而相差 90^o並無產生偏轉現象，無 法完全說明實驗結果，文章主旨便是增加考慮重電洞、輕電洞耦合以 提高模擬真實性。

2 2

0 2

m h

P

43

44

45

161.28^o

和 X 軸差值較小，定為 π_x

46 乎看不出量子點中的光學異相性(optical anisotropy)，其簡單的 來說是光從物質中釋放出來時，會因方向的不同而有不同的強 度。不過為了方便辨認所謂的光學異相性，將在此定義極化率 的值。將兩個最低能量求的旋光強度代入(4.1.5)即可。

( ) ( )

( ) ( )

max max

max max

Polarizability ^{y x}

y x

47

模擬結果：

(1)僅考慮單軸應力(uniaxial strain)，ρ_S≠0、φ_S＝0

先前的章節已估計了參數量值，利用(表 3.4.2)的參數模擬出能量、

旋光強度以及極化率，並且以∆_lh為變數，當∆_lh大的時候代表了重電 洞、輕電洞的能量差距較大，所以耦合的力量較小，反之亦然，當∆lh

小的時候，耦合的力量較大；因此對∆_lh選了一段恰好大小的區間，

約為50 至 350 毫電子伏特(meV)。至於其他交換能的參數則使用(表 3.4.2)中估計值，所以δ₁ 、δ₁^l 、δ_lh分別選取了 0.025、0.031、0.1 毫 電子伏特(meV)。首先要模擬的系統假設ρ_S =25 meV、ϕ_S 0= ^O_，由 (圖 3.4.4)中知道這代表了 X、Y 方向的晶格改變量不相同使得ρ_S ≠0， 且空間中的ε_xy(相關於剪應力)積分為零代表了應力並不造成量子點 旋轉；因此可將此系統簡單的思考為僅具有單軸應力。

圖4.2.2、(a)激子能量隨∆_lh值大小變化的曲線，其中實線代表激子所釋放 旋光偏近X 軸，而虛線代表激子所釋放旋光偏近 Y 軸。

(b)由於能量變化遠大於此二激子而分辨不出兩條線，因此將能量減去兩 者能量的平均值以便於分辨此二激子的能量關係，且發現能量翻轉。

(a) (b)

48

圖4.2.3、激子特性對∆lh的變化曲線 (a) ∆_lh對 FSS 關係圖 (b) ∆_lh對I(θ_max)關係圖 (c) ∆_lh對Pol.關係圖 (d)Pol.對 FSS 關係圖

▲代表∆lh =350meV ▓代表∆lh =150meV ●代表∆lh =50meV

(a)

▲

實線代表π_x 虛線代表π_y

耦合弱 (b)

▓

(c)

●

耦合強

圖4.2.4、模擬基態、第一激發態激子所釋放旋光的頻譜圖和極座標圖，

且(a)(b)(c)這三組分別代表(圖 4.2.3)中▲、▓、●各自的∆_lh值

(a) (b)

(c) (d)

49

(2) 考慮單軸應力(uniaxial strain)以及剪應力(shear strain) ρS≠0、φS≠0 0.025、0.031、0.1、25 毫電子伏特(meV)。

50

圖4.2.5、(a)激子能量隨∆_lh值大小變化的曲線，其中實線代表激子所釋放 旋光偏近X 軸，而虛線代表激子所釋放旋光偏近 Y 軸。

(b)由於能量變化遠大於此二激子而分辨不出兩條線，因此將能量減去兩者 能量的平均值以便於分辨此二激子的能量關係，具有能量翻轉現象。

圖4.2.6、激子特性對∆lh的變化曲線 (a) ∆_lh對 FSS 關係圖

(b) ∆lh對I(θmax)關係圖 (c) ∆lh對Pol.關係圖 (d)Pol.對 FSS 關係圖 圖中的數字標號代表著不同的∆lh，

(1)~(6)分別為 75、175、190、206、220、325 (meV)

(a) (b)

(a) (b)

(c) (d)

51

(1)

耦合弱

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

耦合強

圖4.2.7、模擬基態、第一激發態激子所釋放旋光的頻譜圖和極座標圖。

(1)~(6)這六組分別代表(圖 4.2.3)中所標示的不同∆_lh值，分別為75、175、

190、206、220、325 (meV)，且實線代表激子釋放偏 X 軸極化光，相對 的虛線代表激子釋放偏Y 軸極化光。

52

(圖 4.2.6)的不連續線斷，藉由(圖 4.2.7)中不同∆lh值所模擬的頻譜 圖、極座標圖發現，其實並不是真的產生斷層現象，而是因為高能量 的線偏振光漸漸遠離X 軸，低能量的線偏振光則漸漸偏向 X 軸，造 成了所定義的πX、πY能量產生翻轉，(圖 4.2.7)的(4)到(5)便可看見此 一現象。

53

2.Luttinger-Kohn耦合項ρ_S

ϕS ： 控 制 Luttinger-Kohn

54 析過程仍然過於繁雜，因此接下來利用P.O.Lőwdiu method 微擾法[9]

把矩陣簡化，進而將模擬結果以解析的型式呈現(詳見附錄 B)。

55

上述(a)、(b)、(c)的公式是以 φ_S=0^o的條件下所推導的結果，接下來把 (圖 4.2.2)的參數帶入公式中，並將得到解析解的結果(圖 4.2.9b)，兩 相比較以確認解析結果的可靠性。

(a)

(b)

圖4.2.8、(a)跟(圖 4.1.2)一樣的模擬結果，放此用於比較，至於(b)則 是將(圖 4.1.2)所使用之參數代入解析的式子所得結果。可以發現定性 上的結果相同，數值誤差隨著耦合強弱而有大小變化。

56

(3) 釋放 X、Y 偏振光之兩激子態發生能量翻轉

在第四章一開始時已經先列下兩種不同的情形模擬的結果，一個 因空間中的應力主要相關於單軸應力(uniaxial strain)而使得 ρS≠0、

φS=0^o，另一個則因空間中的應力亦受到剪應力(shear strain)的影響而

57

ehh ehh elh elh

i

ehh ehh elh elh

δ δ ρ

58

ehh ehh elh elh

i

59

(4) FSS 對極化率成正比關係

由(圖 4.2.3)和(圖 4.2.6)右下角 “極化率- FSS” 的關係圖看來，發 現兩者之間似乎成正比的關係。不過此結果為模擬所得，因此若要確 認其正確性必然要與實驗結果做個比較(圖 4.2.7)。不過由於實驗的數 據無法表達真實量子點長軸方向，如此一來便無法依照先前的定義計 算出FSS 以及極化率，因此分別以長軸為 X 軸和長軸為 Y 軸的假設 繪出實驗量測FSS 對極化率的圖。

(圖 4.2.11)、實驗量測 FSS 對極化率(polarizability)作圖 左為以長軸為X 軸，右為以長軸為 Y 軸

資料來源：交通大學電物系張文豪老師實驗室

而將先前模擬的結果和(圖 4.2.11)比較，發現確實都是 FSS 對極化率 成正比之關係，不過(圖 4.2.11)中以長軸為 X 軸的圖比較符合模擬的 結果，因為FSS 和極化率均為負值。不過前面 FSS-極化率的關係圖 均只有一條線各是代表著固定φs，現在增加模擬φs的結果，結果如(圖 4.2.12)。

60

圖4.2.12、比較模擬與實驗的“FSS-Polarizability”關係圖，其中的(a)即為 (圖 4.2.3)、(圖 4.2.6)中兩者右下角的疊圖，而(b)則是(圖 4.2.11) 的左圖，以X 為長軸

(a)

(b)

61

由(圖 4.2.10)和(圖 4.2.11)比較，定性上結果大致相同，更可以發現此 組實驗數據的量子點較符合模擬結果的是在∆_lh比較小的區間(重、輕 電洞耦合較大)，如果模擬結果沒有錯誤的話，更可以進一步認定此 組量子點的基態線性偏振光垂直長軸，且長軸座落於X 軸上。接著 以(附錄 B)的公式來找出 FSS 和 polarizability 的正比關係受哪些參數 影響，所以現在要看 FSS 和 polarizability 的比值，利用(B.7)、(B.9)。

(a) 以Δ_lh為變數

62

(5) π_x、π_y線性偏振旋光之夾角

由前面所模擬的結果可以發現，當ρ_S≠0、φ_S=0 的系統下，π_x、π_y 線性偏振光並不會彼此耦合，因此兩者線性偏振不會有偏轉現象產生，

至使彼此之間的夾角持續保持X、Y 方向的 90^o夾角(圖 4.2.13)。

圖4.2.13、 當 ρ_S≠0、φ_S=0 的系統下，π_x、π_y線性偏振旋光夾角的模 擬結果

而當ρ_S≠0、φ_S≠0 的系統下，卻可以發現 π_x、π_y線性偏振光彼此 之間產生耦合而有了偏轉的現象，線性偏振旋光將不再是單純的 X、

Y 方向，不過為了便於區分兩者旋光的偏振方向性值，所以於文章前 段部分強硬的定義π_x (靠近 X 軸)、π_y (靠近 Y 軸)，不過耦合的強弱 致使偏轉角度漸大，甚至產生定義π_x、π_y的能態交替，其結果反應於 (圖 4.2.14)上。

63

圖4.2.14、當 ρ_S≠0、φ_S≠0(10^o)的系統下，π_x、π_y線性偏振旋光夾角 的模擬結果

接著便跟實驗的結果做一個比較，因此以“FSS-π_x、π_y夾角＂和

“FSS- Polarizability＂兩者的關係圖與實驗數據比對，看看 π_x、π_y夾 角是否也存在跟參數間的關係式。不過由(圖 4.2.15)的模擬結果與實 驗數據的結果看來，似乎找不出特殊的趨勢，因此暫時不做過於深入 的探究，不過至少知道ρS≠0、φS≠0 的參數(量子點的剪應力效應) 關係著線偏振的偏轉，所以其後的延伸沿就可將其列為一個探討主 題。

64

圖4.2.15、當 ρS≠0、φS≠0(10^o)的系統下，“FSS-πx、πy夾角＂和

“FSS- Polarizability＂的模擬結果以及實驗數據比對

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第五章 結論

本文章至此為止所做的一些討論，主要是利用電子和電洞的電子 結構加入交換能後，模擬此系統中激子所釋放旋光的特性。在模擬的

本文章至此為止所做的一些討論，主要是利用電子和電洞的電子 結構加入交換能後，模擬此系統中激子所釋放旋光的特性。在模擬的

在文檔中 自組式量子點偏振螢光之理論研究 (頁 37-0)