結果與討論

4-1 超導能隙

我們的主題是研究穿隧機制下近藤效應對微分電導的修正，所以我們必頇確定實驗 上量測得到的微分電導主要是來自於穿隧機制的貢獻，但該如何確定呢？超導能隙就是 一個很有力的工具。關於傳統超導體，當溫度低於一臨界溫度(即超導溫度；T )，其中_C 的電子會透過聲子為媒介形成 Cooper pair 導致能量降低，造成費米面附近一範圍內沒有 電子態存在，其就是所謂的超導能隙。我們的樣品其中一側電極為鋁(Al)，一側電極為 釔(Y)。鋁為傳統超導材料，所以當溫度低於鋁的超導溫度，鋁電極就會出現超導能隙，

在能隙內因為沒有態存在，所以電子無法穿隧，在 T=0 時理論上穿隧電流為零，如圖 6-4。但在實驗上，除非絕緣層完全沒有漏洞(pinhole)才會發生上述電流為零情況，若絕 緣層存在漏洞，兩側電極有可能會透過金屬－金屬直接接觸而產生漏電流，此種電流的 傳輸並不是經由穿隧機制，其並不受超導能隙影響。因此我們可以利用在超導能隙內外 所得到微分電導的比值來判斷實驗上得到的微分電導行為是否為穿隧機制所支配。

圖 4-1 為 Al/AlO_x/Y 接點樣品的超導能隙圖，量測的T ~0.25K。我們可以估計穿 隧與漏電流的比值

) ,

(

) ,

0

~ (

C C

tunnel pinhole

T T V G

T T G G

G







 （其中2為超導能隙寬度。這裡我們保守

估計假設G(0,T T_C)G_pinhole，意即將G(0,T T_C)全部視為漏電流的貢獻而不考慮實驗

上有限溫度對G(0,T T_C)的影響。），且由 BCS 理論[24]的預測2(T 0)3.5k_BT_C我 們可以估計樣品鋁電極的超導溫度(在這裡我們假設鋁的在0T ~0.25K間變化不 大，即(T0)(~0.25K))，T 估計值與_C G_pinhole/G_tunnel的比值列於表 4-1。我們得到

結果為G_pinhole/G_tunnel1，證明我們量測所得到的微分電導行為主要由穿隧機制所支配。

0

G(V~0)/G(V>)~ 0.06

2 ~ 0.53 mV

G(V~0)/G(V>)~0.04 D

G (S)

G(V~0)/G(V>)~ 0.06

2 ~ 0.53 mV

G(V~0)/G(V>)~ 0.06

2 ~ 0.53 mV

G(V~0)/G(V>)~0.04 D

G (S)

G(V~0)/G(V>)~0.04 D

G (S)

T ~ 0.25 K

圖 4-1 Al/AlO_x/Y 穿隧接點樣品的超導能隙圖。

表 4-1 Al/AlO_x/Y接點樣品資訊。包含穿隧接點面積、超導溫度估計值、絕緣層漏洞 與穿隧貢獻電導比值與室溫接點電阻值。

樣品編號 接點面積 (mm²) TC (K) G_pinhole/G_tunnel R_j(300K) (Ω) A 0.50.8 1.76 0.06 170 B 1.20.5 1.76 0.06 310 C 1.20.5 2.02 0.10 490 D 1.00.8 1.96 0.04 2300 E 0.50.8 1.96 0.19 12700

4-2 微分電導對溫度與偏壓的關係

這一節我們敘述在無外加磁場環境下觀察到微分電導對溫度及偏壓的行為。在前面 介紹過我們的接點樣品其中一側電極為 Al，其為超導材料，而超導會對穿隧微分電導產 生影響，因此我們必頇確保量測時 Al 電極保持正常態。由我們先前估計 Al 的超導溫度 (表 4-1)，決定在無外加磁場環境下其量測溫度最低為 2.2 K。

4-2-1 零偏壓微分電導G( T0, )對溫度的關係

由表 4-1 可以知道每個穿隧接點樣品的室溫電阻 Rj(300 K)，直觀上 Rj(300 K)的相 對大小即反映接點中絕緣層(AlO_x)的相對厚度 L，即 Rj(300 K)愈大反映其 L 愈大，我們 在最後會討論 L 的相對大小可能對其反映出的物理機制造成的影響。我們將樣品分為兩 類：小電阻穿隧接點(樣品編號 A、B、C)與大電阻穿隧接點(樣品編號 D、E)。我們集中 於討論小電阻穿隧接點樣品所觀察到的微分電導行為與其物理機制，在最後會簡單的敘 述在大電阻穿隧接點樣品所觀察到的現象及解釋可能是什麼原因造成兩類樣品的差異。

圖 4-2 為小電阻穿隧接點樣品在無外加磁場下零偏壓電導G( T0, )對溫度T的關係。

在約T 30K，G( T0, )隨T降低而下降，此行為反映出一般電子穿隧過絕緣層的行為，

當溫度下降使電子能量降低導致穿隧機率降低造成G( T0, )下降，屬於絕緣性行為，當 K

T 30 ，我們觀察到G( T0, )對溫度表現出反常行為：在T ~304K，G( T0, )隨T降 低而上升，而當T 4K，G( T0, )隨T降低而下降，G( T0, )對T呈現ㄧ非單調(non-

0 50 100 150 200 250 0.8

0.9 1.0

G( 0 ,T) /G( 0 ,2 5 0 K )

T (K)

Al/AlO

_x

/Y junction

Insulating behavior

Anomalies

T ~ 30 K

(a)

0 50 100 150 200 250

0.8 0.9 1.0

G( 0 ,T) /G( 0 ,2 5 0 K )

T (K)

Al/AlO

_x

/Y junction

Insulating behavior

Anomalies

T ~ 30 K

0 50 100 150 200 250

0.8 0.9 1.0

G( 0 ,T) /G( 0 ,2 5 0 K )

T (K)

Al/AlO

_x

/Y junction

Insulating behavior

Anomalies

T ~ 30 K

(a)

圖 4-2 小電阻穿隧接點的G(0,T)T 圖。(a) T = 250 – 2.2 K。

(b)

10 25

50 75

4.8 K

30.8 K 4.0 K

32.8 K 2.2 K

Al/AlO

_x

/Y tunnel junction

C B A [G( 0 ,T) - G

BG,C

] (  S)

T (K)

33.6 K G_max(0,T)

(b)

10 25

50 75

4.8 K

30.8 K 4.0 K

32.8 K 2.2 K

Al/AlO

_x

/Y tunnel junction

C B A [G( 0 ,T) - G

BG,C

] (  S)

T (K)

33.6 K G_max(0,T)

圖 4-2 小電阻穿隧接點的G(0,T)T圖。(b) 2.2 K≦T≦35 K。其中G_BG,C由 BDR 模型 擬合得到的參數，為ㄧ與溫度無關的零偏壓電導。

monotonic)行為。

G( T0, ) 的 反 常 行 為 在 不 同 溫 區 其 對 溫 度 存 在 某 些 依 存 關 係 ， 圖 4-3 ： 在 K

T ~2311 ，G( T0, )會有ㄧ段明顯的logT 依存的區域，我們稱此溫區為高溫區域。

之後隨T遞減至T ~178K，G( T0, )會過渡至 T ，稱此為中溫區域。在T ~104K 有ㄧ段T²依存，隨後當溫度約4K，G( T0, )轉變為隨T降低而下降，我們稱此為低 溫區域。G( T0, )在各溫區對溫度的依存行為整理於表 4-2，其中 Tm 為G( T0, )極大值 (G_max(0,T))所對應的溫度。

表 4-2 穿隧接點樣品在不同溫區G( T0, )對溫度的依存關係。

樣品編號 Rj(300K) (Ω) -log T -T^1/2 -T² T_m A 170 23-11 K 16-8 K 7-3 K ≦2.2 K B 310 21-12 K 17-8 K 8-5 K 4.0 K C 490 21-11 K 18-10 K 11-7 K 4.8 K

溫區 高溫區域 中溫區域 低溫區域

4-2-2 有限偏壓微分電導G(V,T)對溫度與偏壓的關係 4-2-2a 有限偏壓微分電導數據之處理

我們的樣品為穿隧接點，因此可以在接點兩側加一有限偏壓V 量測其非平衡態微分 電導G(V,T)，數據表示在圖 4-4，由圖中可觀察到在零偏壓附近存在一峰(peak)，此零 偏壓峰值大約是背景訊號的 2 %。這裡的背景訊號為一般接點穿隧的貢獻(類似在 G(0,T) 看到的絕緣性行為，只是現在支配電子能量的主要貢獻為偏壓V )，但這部分並不是我 們所想要研究的，所以應該要把背景訊號扣除。由 BDR 模型(附錄圖 6-8 及其圖說)可以 知道一不對稱位壘的G(V,T)對V 的行為應該為一對零偏壓有偏移的拋物線，因此我們 可以使用一簡單的二次方程式G_BG(V)G_BG,Ca₁V a₂V²來對我們的數據做擬合期望得 到背景訊號的參數，其中G_BG,C、a 與₁ a 設為擬合的參數。我們用 2.2 K 的₂ G_orig(V,T)(為

3936

3936 3952 3968

A

G( 0 ,T) (



S)

16 K 8 K

2205 2214 2223

B

G( 0 ,T) (



S)

8.4 K

17.0 K

2 3 4 5

1332 1336 1340

C

G( 0 ,T) (



S)

T^1/2 (K^1/2)

9.6 K

17.6 K

(b)

圖 4-3 小電阻穿隧接點的G( T0, )對溫度的依存關係。(b) G(0,T) T 。

3960 3969

3978 A

G( 0 ,T) (



S)

3.2 K

6.6 K

2220 2224 2228

B

G( 0 ,T) (



S)

5.2 K

7.8 K

0 30 60 90 120 150

1338 1340

1342 C

G( 0 ,T) (



S)

T² (K²)

6.6 K

10.8 K

(c)

圖 4-3 小電阻穿隧接點的G( T0, )對溫度的依存關係。(c) G(0,T)T²。

3977.5

-400 -200 0 200 400 2000

4000 6000

B

G (



S)

V (mV)

T ~ 2.2 K

-10 -5 0 5 10

2180 2200 2220

G (



S)

V (mV)

T ~ 2.2 K

~2 %

(a)

(b)

-400 -200 0 200 400

2000 4000 6000

B

G (



S)

V (mV)

T ~ 2.2 K

-10 -5 0 5 10

2180 2200 2220

G (



S)

V (mV)

T ~ 2.2 K

~2 %

(a)

(b)

圖 4-4 Al/AlO_x/Y穿隧接點之原始GV圖。(a) 為大偏壓情況，(b) 在接近零偏壓附 近觀察到一峰，其上升比例約為 2 %。

原始量測未經任何處理的數據)對 BDR 模型做擬合，擬合的結果發現無法用相同一組參 數(G_BG,C,a₁,a₂)去同時描述大偏壓與小偏壓的行為，原因可能是因為 BDR 模型所考慮的 因素太過簡單，導致在真實情況中無法完全描述。我們最後使用的方法是先對大偏壓 (150mVV 360mV)的數據做擬合得到參數(G_{BG,C_LBias},a_{1_LBias},a_{2_LBias})，再對上述的參 數做調整為(G_BG,C,a₁,a₂)使其可以在V 10mV有較好的擬合結果。背景電導的擬合結 果與數據列於表 4-3 與圖 4-5。得到背景電導的參數後，就可以對原始數據扣除其背景 電導G_origBG(V,T)G_orig(V,T)G_BG(V,T ~2.2K)。

由理論部分(式子(2.16)、(2.17))可以知道近藤效應對應的非平衡微分電導對偏壓應 為一偶函數，即其非平衡電導應以零偏壓點對正負偏壓對稱。因此我們將G_origBG(V,T)做

對稱處理，其對稱項微分電導為

2

) , ( )

, ) (

,

( G V T G V T

T V

G_even ^{orig BG}  ^{orig BG} 

 ^{ } ，處理後的

數據為圖 4-6。

表 4-3 背景電導參數(G_BG,C,a₁,a₂)的擬合結果。

樣品編號 GBG,C (μS) a₁ (mS/V) a₂ (S/V²) A 3906.5 1.1 0.06 B 2181 0.35 0.02 C 1311.5 0.26 0.014

4-2-2b 對稱項微分電導G_even(V,T)對溫度與偏壓的定性描述

圖 4-6(a)為~35 K-Tm的G_even(V,T)數據，由圖中我們可以觀察到峰隨著溫度降低其 寬度愈窄，峰的高度愈高。其符合近藤效應的定性描述，稱為近藤峰(Kondo peak)。當 溫度低於 T_m，由圖 4-6(b)可觀察到近藤峰的高度會隨著溫度降低(~T_m-2.2 K)而寬度變寬 高度下降，但因為無外加磁場環境下量測溫度最低受限於 2.2 K，Tm-2.2 K 溫區很窄，

因此近藤峰的變化並不是很明顯(在~T_m-2.2 K：樣品 B 的近藤峰寬度與高度變化量各別

3900

Back Ground parameter G_BG(V)=G_BG,C+a₁V+a₂V² GBG,C ~ 3906.5 (S) a₁ ~ 1.1 (mS/V) a2 ~ 0.06 (S/V²)

exp. data background

G (S) background

B

Back Ground parameter GBG(V) = GBG,C + a1V + a2V² background T ~ 2.2 K

C

Back Ground parameter G_BG(V) = G_BG,C + a₁V + a₂V²

Back Ground parameter G_BG(V)=G_BG,C+a₁V+a₂V² GBG,C ~ 3906.5 (S) a₁ ~ 1.1 (mS/V) a2 ~ 0.06 (S/V²)

exp. data background

G (S) background

B

Back Ground parameter GBG(V) = GBG,C + a1V + a2V² background T ~ 2.2 K

C

Back Ground parameter G_BG(V) = G_BG,C + a₁V + a₂V²

Back Ground parameter G_BG(V)=G_BG,C+a₁V+a₂V² GBG,C ~ 3906.5 (S) a₁ ~ 1.1 (mS/V) a2 ~ 0.06 (S/V²)

exp. data background

G (S) background

B

Back Ground parameter GBG(V) = GBG,C + a1V + a2V² background T ~ 2.2 K

C

Back Ground parameter G_BG(V) = G_BG,C + a₁V + a₂V²

0

0

約為 2 %與 3 %；樣品 C 變化量各別為 4 %與 7 %；樣品 A 因 T_m~2.2 K，因此無法觀察 到此現象)。

我們使用近藤峰的半高寛(full width of half maximum; FWHM)來估計接點樣品的近 藤溫度 TK，其關係為FWHM ~2k_BT_K。由上ㄧ段的描述可以知道近藤峰會隨著溫度愈高 高度愈低且寬度愈寬，因此理論上應該取最低溫(不外加磁場為 2.2 K)G_even(V,2.2K)的 FWHM 來估計，但在我們的數據中溫度低於 Tm後近藤峰高度會下降(但下降不明顯)，

其可能會影響 FWHM 的值。因此，我們分別用G_even(V,2.2K)與G_even(V,~T_m)的 FWHM 來估計 TK(樣品 A 的 Tm~2.2 K，因此沒有另外估計)，兩者估計出來的 TK差別約 3%，

結果整理在圖 4-7 與表 4-4。

表 4-4 由近藤峰的FWHM所估計的 T_K值。

樣品編號 TK (FWHM at 2.2 K) TK (FWHM at ~Tm)

A 41 K

B 33 K 32 K

C 32 K 31 K

4-3 對稱項微分電導G_even(V,T)行為之分析

4-3-1 高溫區域之G_even(V,T) - Appelbaum 理論分析

由表 4-2 可知道在高溫區域其G(0,T)logT，其可能對應 Appelbaum 理論所考慮 的侷域雜質自旋與導電電子間在弱耦合區間的自旋交換作用。由式(2.16)我們可以寫下

) , ( )

,

, (V T A B hV T

G_evenweak    ， (4.1)

其中

 

^   

 



 ⁰

0

) (

2 ) tanh(1 )

,

( ^E

E f eV d

d d d T

V

h  

 









， k_BT

 1

 ，f(x)為費米分佈函數，

而係數 A、B 與兩側電極的能態密度及電極中電子的耦合與穿隧係數有關。h(V,T)為一 普適(universal)函數，給定V 、T後計算其中的積分可得到一常數[23]。而 A、B 並不是 普適常數，但在同一個樣品中，A、B 內原本的變數皆相同，所以對同一個樣品而言 A、

0

0

B 可視為常數。

eV _B 疊合於 2CK 普適函數(2CK universal scaling form)的曲線上。將此溫區

0 30 60

A

G_{even, weak}(V,T) = A + B h(V,T) A ~ -63.93 (S)

B ~ 13.235 S) 2.2 - 8.0 K

12.0 - 23.0 K

G even(V,T) (S)

0 20 40

B

G_{even, weak}(V,T) = A + B h(V,T) A ~ -51.19 (S)

B ~ 10.359 S)

G even(V,T) (S)

2.2 - 11.0 K 12.0 - 21.0 K

4 8 12

0 15

30 C

G_{even, weak}(V,T) = A + B h(V,T) A ~ -34.78 (S)

B ~ 7.172 S)

G

even

(V ,T) (



S)

Calculation h(V,T)

2.2 - 8.0 K 12.0 - 20.0 K

圖 4-8 G_even(V,T)h(V,T)圖。黑實心點為符合G(0,T)logT溫區的數據，紅空心點 為偏離logT 依存的數據，做為比較參考。實心點數據有一段範圍可以觀察到

Geven對h(V,T)有線性關係，對其做線性擬合可以得到參數 A 與 B 的值。

A

0

0

不同溫度的G_even(V,T)數據重整為(4.3)的形式，可在小偏壓的範圍( / ) 1.4 1CK(FL) scaling，藉此排除 1CK(FL)的可能性。在先前理論部份有提到在 1CK-SCR 其

) , (V T

G_even 為會符合ㄧ scaling form 的描述(式(2.17))，可以重整為[10]

2

0

2CK scaling

0

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

0.5

(



S /K

0.5

)

2CK scaling

-3.0 -1.5 0.0 1.5 3.0

2CK scaling

(eV/k_BT)^0.5

2CK scaling

0

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

0.5

(



S /K

0.5

)

2CK scaling

-3.0 -1.5 0.0 1.5 3.0

2CK scaling

(eV/k_BT)^0.5

2CK scaling

0

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

0.5

(



S /K

0.5

)

2CK scaling

-3.0 -1.5 0.0 1.5 3.0

2CK scaling

(eV/k_BT)^0.5

0 6

12 7.0 - 17.0 K

2CK scaling

A 2CK scaling

(eV/k

_B

T)

^0.5

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

0.5

(  S /K

0.5

)

2CK scaling

(b)

0 6

12 7.0 - 17.0 K

2CK scaling

A 2CK scaling

(eV/k

_B

T)

^0.5

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

0.5

(  S /K

0.5

)

2CK scaling

0 6

12 7.0 - 17.0 K

2CK scaling

A 2CK scaling

(eV/k

_B

T)

^0.5

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

0.5

(  S /K

0.5

)

2CK scaling

(b)

圖 4-10 2CK scaling。(b) 放大圖。另外增加中溫區域上下各 1 K 的數據。

0 1 2

A 20 K

f

2CK

(T ) (



S)

Slope ~ 0.54

7 K

0 1 2

B 15 K

f

2CK

(T ) (



S)

Slope ~ 0.70

5 K

1 2 3 4 5 6

0.0 0.6 1.2

14 K

f

2CK

(T ) (



S)

T^1/2 (K^1/2)

Slope ~ 0.43

C

6 K 0

1 2

A 20 K

f

2CK

(T ) (



S)

Slope ~ 0.54

7 K

0 1 2

B 15 K

f

2CK

(T ) (



S)

Slope ~ 0.70

5 K

1 2 3 4 5 6

0.0 0.6 1.2

14 K

f

2CK

(T ) (



S)

T^1/2 (K^1/2)

Slope ~ 0.43

C

6 K

圖 4-11 f_2CK(T)對 T 作圖。圖中存在一段溫區 f_2CK(T)對 T 存在縣性關係。對其作 線性擬合，其斜率即對應式(4.2)中b 的值。

溫區為 1CK(FL)的情況，其數據應疊合於ㄧ直線上，其分析如圖 4-12。在圖中可以觀察 到數據曲線發散，並沒有疊合的現象，因此我們可以排除在中溫區域為 1CK(FL)的情況。

我們的接點樣品在中溫區域其G(0,T) T，且G_even(V,T)的行為會疊合在 2CK 普 適函數的曲線上，遵守 NFL scaling law，由分析結果結論在中溫區域我們的接點反映出 NFL 的行為其G_even(V,T)為 T 與 V 的依存，但因在 2IK 模型中，經由近藤效應與雜質 間反鐵磁耦合的競爭也會導致 NFL 的行為，且 2CK 與 2IK 模型G_even(V,T)的 scaling form 是相同的[8]，因此，無法單純由 scaling 的結果去歸納符合我們接點樣品的模型是 2IK 或是 2CK 模型，這部份我們會在 4-5 節討論。

表 4-5 f_2CK(T) T 的溫度區間與由擬合結果得到參數b 的值。 ₁ 樣品編號 f_2CK(T) T b ₁

A 7 – 20 K 0.54 B 5 – 15 K 0.70 C 6 – 14 K 0.43

4-3-3 低溫區域數據之討論

在表 4-2 中 T~3-10 K 接點樣品的G(0,T)T²，我們知道在 1CK-SCR 的區域其 )

, 0 ( T

G 會出現此依存，其對應到 FL 理論預測的行為。我們在先前理論有提到，1CK 近 藤效應的電導行為可以由 Kondo empirical form 完全描述，我們將 Kondo empirical form 對我們的接點樣品的G( T0, )擬合。但由擬合模擬結果(圖 4-13)可以得到我們的數據並不 符合 Kondo empirical form 的描述，尤其在低溫部份實驗上的數據在溫度低於 T_m 後

) , 0 ( T

G 會隨溫度降低而下降，已經嚴重偏離 1CK-SCR 對應到 FL 理論造成G( T0, )以T² 的形式飽和，並且，數據中G( T0, )為T²依存之G_even(V,T)並不符合 1CK(FL) scaling form 的描述(圖 4-14)。所以我們結論這裡所觀察到的G(0,T)T²只是G( T0, )由上升轉換至 飽合之間的ㄧ段過渡區域，並非對應到 FL 的行為。

0.0 0.4

0.8 1CK scaling

8.0 - 16.0 K

A

0.00 0.25 0.50

1CK scaling

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

2

(  S /K

2

)

8.5 - 17.0 K

B

0 50 100

0.00 0.13 0.26

(eV/k

_B

T)

² 1CK scaling

9.5 - 17.5 K

C

0.0 0.4

0.8 1CK scaling

8.0 - 16.0 K

A

0.00 0.25 0.50

1CK scaling

[G

even

(0 ,T)- G

even

(V ,T)] /T

2

(  S /K

2

)

8.5 - 17.0 K

B

0 50 100

0.00 0.13 0.26

(eV/k

_B

T)

² 1CK scaling

9.5 - 17.5 K

C

圖 4-12 中溫區域 1CK scaling 分析。由圖中可觀察出其G_even(V,T)並沒有疊合於ㄧ曲線 上。

3940

0.0 0.7 1.4

A 1CK scaling

3.5 - 6.6 K

0.0 0.4 0.8

B 1CK scaling

B 1CK scaling

在文檔中 鋁/氧化鋁/釔穿隧接點之二雜質近藤效應 (頁 43-89)