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子由Excited State 放射與抑制類歐傑散射(Auger-like Scattering)4.1~4.2。 圖 4.1 為樣品一的 PL 與 PLE 圖。PL 的激發能量為 1.531 eV,而 PLE 偵測能量為1.198 eV,其量測解析度控制在 1nm 為一步。由 PLE 圖可發現 在1.5 eV 後有一個 peak,為 GaAs 的訊號;在 1.4 到 1.5 eV 之間也有兩個 peak,那是 2D 的 Wetting Layer,其中能量較高的為輕電洞(light hole);能 量較低則為重電洞。而我主要是要討論在1.2 到 1.4 eV 之間的 peak。

圖4.1 樣品一 PL 與 PLE 圖

圖4.2 為圖 4.1 的 PLE 取對數作圖,並將橫軸改成激發能量與偵測能 Phonon 的能量為 29.9 meV,但因形成量子點會扭曲(strain)而使能量增加至 32~34 meV4.6

圖4.3 為樣品一利用 5 個不同偵測能量的 PLE,分別為:A,1.123 eV;

B,1.152 eV;C,1.198 eV;D,1.242 eV;E,1.283 eV,橫軸為雷射激發 能量與偵測能量的差值。不同偵測能量代表同一樣品內量子點因大小、形 狀等原因而造成的不均勻分佈(inhomogenously),由圖 4.3 可知,即使在不 同偵測能量下,這些peak 與其偵測能量的差值也不會改變,因此可證明它 是由聲子譜線而來1.17

圖4.3 為樣品一利用不同偵測能量所得到的 PLE 圖。

圖4.4 樣品一變磁場 PLE 圖

圖4.4 為樣品一在改變磁場下所量測的 PLE 圖,由圖可示,上述所提 到的peak 不會因為磁場的不同而會有位移的現象,因此又再次可證明它為 phonon feature 而來。

圖4.5 為樣品二量子環的 PL 與 PLE 圖,PL 激發能量為 1.431eV,而 PLE 偵測能量為 1.238eV,圖中小圖為樣品二的 Wetting Layer 與 GaAs 的 訊號,與樣品一的位置類似。將圖 4.6 縱軸取對數並將橫軸改為激發能量 與偵測能量的差值可得圖4.7。由圖 4.7 可得知樣品二的 PLE 光譜圖與樣品 一有很大的不同,樣品二 PLE 上有三個 peak,分別為 35meV、70meV 與 110meV。其中 35meV 為剛所提的 Interface Phonon ,不過 70meV 與 110meV 這兩個卻peak 相當寬。圖 4.7 為利用五個不同偵測位置所量測的樣品二 PLE 光譜,由圖可發現 35meV peak 不變,與樣品一相同,可歸咎於 phonon feature,但 70meV 與 110meV 這兩個 peak 會因為偵測能量不同而改變,我 推斷它是由樣品二激發態而來。為了證明我的假設,我將樣品二在磁場下 進行變磁場的 PLE 光譜量測,圖 4.8,可發現 35meV 不變,可確定它為 phonon feature;70meV 的 peak 會因為磁場的升高而分裂;110meV 的 peak 則是有一點Blue Shift。

圖4.5 樣品二 PL 與 PLE 圖

圖4.6 樣品二 PLE 圖

圖4.7 樣品二利用不同偵測能量所得到的 PLE 圖。

圖4.8 不同磁場下樣品二 PLE 圖

由 Ref 4.7 得知,零維量子結構在磁場情況下能階改變是由反磁偏移 (diamagnetic shift)與 Zeeman splitting 所決定,式 4.1。因反磁偏移所造成的 能階改變量較小(12T 大約 1~2meV),所以可忽略,只考慮 Zeeman splitting,

式4.2。

splitting,只有受到反磁偏移影響,因此,它只有約 1meV 的位移。由上述 結果可證明70meV 與 110meV 兩個 peak 是由樣品二的激發態而來。

樣品一量子點與樣品二量子環的PLE 量測結果有很大的不同,樣品一 的PLE 譜線與偵測能量會有數個 phonon 的差距,而樣品二的 PLE 譜線與 偵測能量無法符合數個phonon,不過在改變磁場時,能階卻有分裂,為了 解釋這兩種情況,可利用Ref 4.4 上所畫的載子鬆弛圖來解釋。

由圖4.94.4可得知,零維量子結構中會有分立能階與連續能階的存在

1.5。樣品一的PLE 光譜,就是因為雷射能量剛好使載子被量子點的分立能 階所吸收,此能階又與基態有數個LO Phonon 的差距,因此可藉由放出數 個LO Phonon 的能量使載子鬆弛至基態進行放光,所看到的 PLE 光譜譜線 與偵測能量就會有成數個LO Phonon 的差距。

圖4.9 樣品一載子鬆弛示意圖

至於樣品二則由圖 4.9(b)4.4 得知,雷射能量一樣是將載子被量子點的

分立能階所吸收,但是此分立能階的能量會在連續能階之間,這個說法是 由 2002 年 A.Vasanelli 所提出 4.8,他利用理論計算的方法,可得知分立能 階的能量有可能比連續能階能量還要高的,圖 4.8。由圖所示 WLh-1Se 代 表連續帶的吸收會在 1347meV 左右,而 1Ph-1Pe 為分立能階的吸收則在 1360meV。因此,我參考圖 4.7(b)與圖 4.8 畫了樣品二載子鬆弛的示意圖,

圖 4.9(a),我將電子電洞對激發至 1Pe-1Ph 的分立能階,因無符合的 LO

圖4.11 A.Vasanelli 等人利用理論計算得到量子點能階吸收圖

圖4.12 樣品二電子將能量轉移給電洞使它們各別到 1S 與 WL 能階

圖 4.13 樣品二電洞先釋放 LA Phonon 再放出數個 LO Phonon 到基態與電 子進行放光

量子點與量子環結果會有上面描述的差異,量子環的能量比量子點高 34meV,量子環的分立能階因此很靠近連續區,造成兩種量子結構的載子 鬆弛機制不同。

4-2 變溫 PL 的量測與分析

4-2.1 利用黑體輻射(Black Body Radiation)校正光譜儀

我們可利用一個已知又擁有全波段的光源入射進光譜儀中,藉著掃出 的圖譜來反推光譜儀對各個波段的響應。黑體輻射就是一個好用與方便的 全光源。由Plank distribution 得知黑體輻射的放射波長與其溫度有關,式 4.4。

圖4.10 為量測黑體架設圖,量測時,先將黑體加熱至 1000℃(1273.5K),

再將其放出的光通過光輾器(Chopper),最後導入光譜儀中。圖 4.11 為黑體

們就可得到光譜儀與光偵測器對各波段的響應,圖4.13。

圖 4.14 黑體輻射架射圖

圖 4.16 由 TRIAX 550 掃出之 Black Body Radiation 圖

圖4.17 TRIAX 550 與 InGaAs detector response 圖

4-2.2 量子點與量子環變溫 PL 量測與分析

變溫 PL 實驗是利用 Ar 離子雷射當激發光源,並搭配循環液氦壓縮 機與溫度控制器來改變溫度。需用低功率來激發樣品,是為了避免樣品激 發態的出現而造成活化能的誤差。

圖 4.14(a)與(b)為樣品一與樣品二在 25K 所量測到的 PL 圖,樣品一 量子點放射能量為1.205eV,樣品二量子環在 1.238eV

圖4.18 25K PL 圖(a) 樣品一;(b)樣品二

上述是樣品一量子點與樣品二量子環在低溫時所放出的PL 光譜,當 溫度漸漸上升,PL 放射位置會往低能量移動(Red Shift),圖 4.15(a)、(b)。

各個溫度對應PL 所放出的能量可用式 2.1 來擬合,圖 4.16(a)、(b)。

圖 4.19 變溫 PL 圖 (a) 樣品一;(b) 樣品二

圖4.20 利用式 2.1 擬合結果 (a) 樣品一;(b) 樣品二

樣品的 FWHM 代表內部量子結構的不均勻性,樣品一量子點在 25K 時 其FWHM 為 66.3 meV,樣品二量子環為 33.6 meV。當溫度上升時,FWHM 會漸漸縮小,因為載子得到熱能的關係而會在量子點內進行轉移,而重新 分配到量子點。重新分配後的載子,會相對集中,因此 FWHM 會縮小而 在變寬的趨勢4.8

圖 4.21 溫度對於 FWHM 改變圖(a) 樣品一;(b)樣品二

圖 4.18 與 4.19 為樣品一與樣品二改變溫度時,PL 強度(Intensity)變化 的情形。可由式2.2 擬合得到樣品的活化能。其中樣品一為 107.37meV,

樣品二為55.05meV。

圖4.22 樣品一改變溫度 PL 強度變化圖

圖4.23 樣品二改變溫度 PL 強度變化圖

由圖4.17(a)可看到,樣品一量子點在 225K 時其 PL 光譜圖訊號已經相當 差,而圖4.17(b)的樣品二量子環在 300K 時,其 PL 光譜圖還相當平滑 (smooth),代表其發光效率很好。一般來說,活化能代表的是發光效率,

越大則效率越好,不過跟我們所量測出來的活化能結果剛好相反。

圖 4.20 與圖 4.21 為本實驗室之前所量測的 Temperature dependent TRPL3.5。由圖 4.20 所示,樣品一量子點的 decay time 在低溫到約 100K 時,

decay time 會上升,這跟 FWHM 的解釋相同。而到 100K 之後,decay time 會隨著溫度上升而變快,是因為載子已經得到足夠的動能,而可脫離量子 點侷限能階並由非輻射放射方式釋放能量,所以生命期會衰減 4.9。由圖4.21

度上升時,載子得到因動能而脫離侷限能階,但它並沒有由非輻射放射方 式釋放能量,而是被抓取在Dark State。

圖 4.24 樣品一量子點的 Temperature dependent TRPL 圖

圖4.25 樣品一量子點的 Temperature dependent TRPL 圖

活化能代表的是載子脫離量子侷限所需的能量,因此我可推斷,量子 點的活化能雖然比較大,但當載子一脫離侷限能量後,就會以非輻射放方 式離開量子點。而量子環的活化能雖然較小,載子脫離量子侷限後,會被 Dark State 給抓取住,並不會由非輻射放射而消耗載子,Dark State 可當成 一個蓄水池,被抓取住的載子又會重新回到基態進行放光 4.10。由此可解釋 樣品二量子環雖然活化能較小但其室溫放光效率卻較佳。

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