圖 4-1 為樣品 M 的 1 × 1 m2原子力顯微鏡圖，從此圖可看出表 面全部都是量子環，這是我們利用第三章所討論的銻/背景砷的比例 成長的結果，而它們的平均量子環高度和外徑分別是 1.5 和 46.7 nm 。 而 圖 4-2 為 樣 品 N 利 用 掃 描 穿 透 式 顯 微 鏡 (scanning transmission electron microscopy; STEM) 在亮場成像環境下所得到橫 截面，而圖裡的上層量子環會沿著下層的量子環而成長是因為下層的 量子環的應力所誘發產生的自對準生長所致。這現象代表 5 nm 的砷 化鎵間隔層無法完全釋放下層量子環的應力，所以上層量子環才會優 先長在下層量子環之上。另外砷化鎵間隔層的晶胞可能受到銻化鎵奈 米結構較大晶胞的拉張作用，即有受到拉伸應變，而所自對準生長的 量子環則形成一對耦合量子環，類似的現象也出現砷化銦量子點上 [30]。而圖 4-3 代表樣品 M、N 在相同激發雷射能量 0.5 W/cm2下的 室溫光致發光頻譜。如圖所示，兩個樣品有類似的波型與波峰位置，
但樣品 N 的光致發螢光強度至少強過樣品 M 約百倍以上。而樣品 M、
N 有類似的 PL 波型，這代表樣品 N 雖然受應力誘發量子環自對準生
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長，但由於電子狀態的能量分佈是跟銻化鎵量子環大小形狀及成分組 成有關，所以樣品 N 電子狀態的能量分佈仍然跟標準量子環樣品 (即 樣品 M) 類似。而造成 PL 強度有如此大的差異，應該是耦合銻化鎵 量子環中的砷化鎵間隔層造成電子有一個三維的屏障侷限效應，也就 是說耦合量子環結構扮演了一個類似載子倉庫的角色，它提供此奈米 結構有足夠的載子庫存及維持一定的載子密度。若是這樣的話，雖然 電子電洞對的輻射複合機率可能不會很明顯地上升，但由於有更多的 電子累積，所以造成更多的電子電洞對，故樣品 N 的光激發強度才 會急遽地增強。而圖 4-4 表示樣品 M 和 N 的 PL 波峰位置能量和激發 雷射能量的關係圖，由圖可知樣品 M 有比 N 高的 PL 波峰位置能量，
這代表環繞在耦合量子環 (樣品 N) 的砷化鎵晶胞承受比標準量子環 (樣品 M) 更多的拉伸應變。從圖可知這兩個樣品的 PL 波峰位置能量 和激發能量的立方根呈線性比例，這代表它們複合發光的來源確實是 來自型態Ⅱ異質結構的發光機制 [27]。另外由圖 4-4 可看出 N 比 M 有比較大的 PL 波峰藍移量。而根據理論推測，如果有較多的載子存 在於型態Ⅱ異質結構，電子和電洞之間會有比較大的庫倫力，而使限 制電位(confinement potential)變大，如此會加大電子和電洞能帶之間 的能隙，所以會導致 PL 波峰藍移量增大 [27]。故樣品 N 有較大的 PL 波峰藍移量這件事代表有更多的電子累積在耦合量子環之中。
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其實樣品 N 在室溫下的 PL 強度增強與其 PL 波峰藍移量增加都 代表有更多的電子累積在此結構中。而標準量子環 (樣品 M) 與耦合 量子環 (樣品 N) 載子累積的差異可以從圖 4-5 中看出，圖 4-5 是這 兩個奈米結構的能帶圖，圖 4-5 (a)代表標準量子環(樣品 M)，4-5 (b) 代表耦合量子環 (樣品 N)。對於標準量子環 (樣品 M) 而言，由於各 種散射和非輻射過程所造成的洩漏時間 (leakage time
leak) 明顯短於 輻射複和時間 (radiative recombination lifetime
rad)，所以其電子會傾 向逃離量子環而跑到砷化鎵連續態 (continuum states)。即樣品 M (標 準量子環) 相較於耦合量子環會有較少的電子環繞著量子點週圍，所 以導致它的 PL 強度相對較弱。而對耦合量子環 (樣品 N)，由於在兩 個自對準生長量子環中的砷化鎵間隔層有受到拉伸應變作用，所以導 致能隙收縮，使電子所處的能階下降，所以才會造成耦合量子環得 PL 位置能量較低。而且耦合量子環樣品間 (樣品 N) 有電子束縛態，但標準量子環樣品(樣品 M)沒有電子束縛態，因此電子束縛態可以對 電子產生很好的侷限效果，使其停留在耦合量子環周圍的時間加長。
又束縛態中的載子熱化 (thermal-ionization) 和洩漏 (leakage) 效應 很小，主要影響是由輻射複合作用所主導，而在束縛態中的輻射複合 時間記為
rad,b。而圖 4-5 主要是在討論樣品 M 和 N 中 PL 頻譜中 波峰位置能量較低的波峰，即型態Ⅱ銻化鎵量子環所造成的 PL 波峰。60
從以上的討論可知，如果要在室溫下得到一個有良好發光特性的型態
Ⅱ 樣品，除了要有良好的異質界面外，另一個就是要有效的抑制電 子逃脫的現象。
另外圖 4-6 代表樣品 M 和 N 在室溫下的時間解析光致發光 (time-resolved PL; TRPL) 整體衰減時間軌跡。型態Ⅱ異質結構的輻射 複合時間 (約 10-9秒) 通常比型態Ⅰ異質結構來的長，原因是它們的 電子電洞被限制在不同的區域。假設它們的衰減都是根據單一自然對 數 exp(t/)，其中 t 為時間，
為其整體 PL 衰減時間，它反映了型態
Ⅱ奈米結構中載子的 PL 衰減速率[31]。而樣品 M 和 N 的衰減時間分 別是 0.24 和 2.71 ns，此結果顯示樣品 N 的衰減時間比樣品 M 長很 多，而且還是型態Ⅱ奈米結構在室溫情況下的量測結果。而樣品 M 的衰減時間比樣品 N 小了將近 10 倍，這代表熱化、洩漏 (leakage) 、 電子逃脫和非輻射機制對標準量子環的電子電洞對複合發光影響很 大。
從前面的討論可知，當型態Ⅱ耦合量子環結構的砷化鎵間隔層降 至 5 nm 時，其光致發螢光強度為標準耦合量子環結構的數百倍。所 以合理的推論，當砷化鎵間隔層降至比 5nm 更小時，會有更強的光 致發螢光強度。為了證明這一點，我們準備了樣品 O，它也是型態
Ⅱ 耦合量子環結構，但其砷化鎵間隔層降至 2 nm。而圖 4-7 (a)為樣
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品 N 和 O 在室溫下的光致發光頻譜，從圖可知樣品 O 的光激發螢光 強度約為樣品 N 的 2 倍。從此可知我們推論降低砷化鎵間隔層厚度 會造成型態Ⅱ耦合量子環 PL 強度增強是正確的。圖 4-7(b)為樣品 N 和 O 的 PL 波峰位置能量和雷射功率密度的關係圖。從圖可知，在相 同的雷射能量範圍下樣品 O 的波峰藍移量為 18.6 meV，而樣品 N 為 15meV，這代表樣品 O 相較於樣品 N 有更多的載子累積。而相同的 比較 (樣品 M 和 N) 在之前已經討論過，更多的載子累積代表會有強 的光致發螢光強度及更多的 PL 波峰藍移量。同時我們也從圖 4-7 (b) 觀察到，樣品 O 比樣品 N 有更低的 PL 波峰能量位置，這現象代表當 型態Ⅱ耦合量子環結構的砷化鎵間隔層厚度下降時會有更大的拉伸 張力，所以導致能隙收縮得更厲害，。
對發光元件的應用，雖然耦合量子環不能有效提高輻射複合機率，
但由於銻化鎵耦合量子環中砷化鎵間隔層有受拉伸應力的作用，而使 其有更好的電子侷限效果，累積更多載子使複合發光的電子電洞對增 多，進而使型態Ⅱ奈米結構發光效果更好。而圖 4-8 為樣品 O 和一個 單層砷化銦量子點結構樣品 (2.4 ML) 的室溫光激發光頻譜。如圖所 示，樣品 N 的 PL 強度會比砷化銦量子點樣品來的強，這結果顯示耦 合量子環結構在發光元件這方面有很大的潛力。
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