在上一節中,我們討論了耦合銻化鎵量子環結構會比標準量子 環結構有更好的光致發螢光強度與更好的電子侷限效果。在這節中,
我們會討論樣品 M 和 N 在變溫度情形下的載子動力學與光學性質,
而溫度的範圍是 10 K 至 300 K,間隔點是 20 K。而圖 4-9 (a)為樣品 M 和 N 變溫過程的光致發螢光頻譜,而注入雷射能量大小為 0.5 W/cm2。從圖可看出這兩個樣品在溫度上升時,較高能量的 PL 波峰 強度衰減速度會比低能量的 PL 波峰來的快,而且當溫度超過 110 K 時,這兩個樣品較低能量的波峰強度都會遠大過高能量的波峰強度,
由此可看出較低能量波峰的複合發光機制應是由銻化鎵量子環所造 成,較高能量波峰的複合發光是由電洞逃脫機率較大的複合機制所造 成,所以才會在溫度上升時其 PL 強度會下降的比較快。因此我們可 以推論低能量的波峰轉換機制是電子和被束縛在銻化鎵量子環的電 洞複合發光,而高能量的波峰轉換機制是電子和被束縛在銻化鎵潤濕 層 (wetting layers; WL) 的電洞複合發光所致。從圖 4-9 (a)可看出樣 品 N 在 10 K 時量子環和潤濕層所對應的兩個波峰,其 PL 強度差不 多。而對耦合量子環結構而言,相對強的電子侷限效應會導致在砷化
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鎵間隔層累積更多的電子。而這些電子將會等效地和下層量子環與上 層潤濕層的電洞進行複合發光,所以才會造成樣品 N 的量子環與潤 濕層所對應的波峰強度在 10 K 時差不多。
接下來我們要討論活化能與本實驗的關係,首先利用
Arrhenius
equation
[32] 求得圖 4-10 (a),圖 4-10 (a)分別為樣品 M 和 N 在變溫過程中量子環與潤濕層所對應之 PL 強度規一化積分值關係圖,其中 圖的 Y 軸為自然對數 ln(各溫度的 PL 積分強度/10 K 時的 PL 積分強 度),X 軸為溫度的倒數。根據此結果可得到樣品 M 和 N 的量子環 波峰活化能都約為 300 meV,樣品 M 和 N 的潤濕層(WL)波峰活化能 都約為 50 meV,而這種討論活化能的方法在之前的文獻也用過 [32]。
我們可推論低與高位置能量的 PL 分別是由量子環和潤濕層的電子電 洞複合所產生。從圖 4-9 (a)可看出樣品 M 量子環對應的 PL 波峰在溫 度升高時,其強度相較於樣品 N 量子環對應的 PL 強度會下降地更快。
因為這兩個樣品的 QR 或 WL 對應之波峰的活化能都差不多,這代表 樣品 M 量子環對應的 PL 在溫度升高時強度會衰減比較快這個現象的 主因不是活化能,因為兩者活化能差不多。對標準量子環結構 (即樣 品 M),其電子只是寬鬆地環繞在量子環附近。當溫度上升時,電子 會受熱得到能量而克服庫倫力的束縛,此時它的電子會很容易從砷化 鎵/銻化鎵界面中逃脫,所以才會造成樣品 M 在溫度升高時,其量子
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環對應的 PL 強度會衰減比較快。而對耦合量子環結構 (即樣品 N) 而 言,砷化鎵間隔層將會在升溫時抑制電子逃脫。所以耦合銻化鎵量子 環結構可以抑制型態Ⅱ奈米結構的熱抑制效應 (thermal quenching effect) 進而在室溫觀察到強螢光強度。
而圖 4-10 (b)為樣品 M 和 N 在變溫過程中量子環對應 PL 波峰的 半高寬 (Full Width At Half Maximum; FWHM) 關係圖。從此圖可看 出,在溫度 150K 以下時樣品 M 的 PL 波峰的半高寬約為 75 meV,
當溫度超過 150 K 時其半高寬會急遽上升至 100 meV,這代表樣品 M 的銻化鎵量子環結構有比較大的價電帶偏移,所以在 150 K 以下時很 難透過熱激化使束縛的電洞重新分佈到鄰近的量子環,故樣品 M 在 溫度 150K 以下的波峰半高寬才不會有太大變化。當溫度在 150K 以 上時,因為樣品 M 對電子的侷限效果較差與聲子 (phonon) 交互作用 下,將會使其半高寬急遽上升。
對樣品 N 而言,溫度 10K 到 170K 之間其 PL 半高寬會從 92 持 續降至 86 meV,在溫度超過 170K 以後,其 PL 半高寬會緩慢的上升。
此結果代表束縛在耦合量子環的電洞會因受熱而躍遷到鄰近的量子 環,即電洞會重新分佈和累積到附近較大的量子環。此現象會導致它 在此溫度區間的半高寬加寬效應被抑制,故樣品 N 的 PL 波峰半高寬 在溫度區間為 10 K 至 170 K 會呈下降的趨勢。當溫度超過 170 K
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時,樣品 N 會有類似樣品 M 的電子與聲子交互作用,導致樣品 N 的 半高寬一樣會加寬,但樣品 N 有較好的電子侷限環境,故樣品 N 在 高溫時的半高寬加寬作用會比樣品 M 來的不明顯。