銅氧平面載子估計及分析

在 O K-edge XANES 光譜的分析提到，LSCO 系統樣品隨著參雜 濃度的增加軸向載子的貢獻亦隨著增加，我們必需將此因素考慮並做 出校正，才能得到銅氧平面上載子對光譜權重的關係，進而與二維理 論模型比較。在本論文中利用了兩種不同的估計方法，並與理論模型 比較，在本章節中分析。

第一個方法是利用平面光譜權重及軸向光譜權重之比例，估計出 參雜至 LSCO 系統中的 Sr 參雜量 x 與平面載子濃度 pplanar (ppl)之相對 關係，其估計關係式如下:

a𝒑

𝑺_𝟎+𝑺_𝟗𝟎 (4-1)

圖 4-16 為平面 O K-edge 光譜權重 S0對利用式(4-1)所計算推估出 的平面載子濃度 ppl作圖，並將 Chen 等人的理論模型結果[9]在 Planar hole concentration ppl=0.125 處之值做歸一化與數據結果比較，且同樣 將 Liebsch 的理論模擬結果[5]與實驗數據的最佳化擬合比較。可以看 出經校正平面載子濃度後的光譜權重關係圖，符合著 Liebsch 及 Chen 等人的二維理論計算模型[5,9]。

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.0

0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4

S 0 (M b ar n ·eV/ u n it cel l)

LSCO(Integrated with 0.25 eV) Theory XAS, Chen et al.

Liebsch

Planar hole concentration (ppl)

圖 4-16 以 lowest-energy prepeak 為中心取正負 0.25 eV 為積分範圍所得 Zhang-Rice band 光譜權重 S0對使用式 4-1 估算之平面載子濃度 ppl之作圖。黑色實線

為 Liebsch 的理論計算[5]，紅色圓點為 Chen 等人的吸收光譜理論計算數據 [9]。

同樣比較我們團隊先前使用 YBCO 系統研究數據[8]，我們將經 方法一校正過後的 La2-xSrxCuO4系列樣品中的平面電洞參雜量 ppl與 YBCO 系統研究數據作圖，並令 YBCO 系統中電洞參雜量 p 等於平 面電洞參雜量 ppl。將先前使用 YBCO 系統光譜權重研究數據[8]與本 實驗所得到之光譜權重數據於平面電洞參雜量 ppl

= 0.21 處歸一化，

作出相對光譜權重強度對電洞參雜量之關係圖，如圖 4-17。可以觀察

電洞參雜量於 0≦ ppl ≦0.3 間，兩個不同的銅氧高溫超導系統間皆符

planar hole concentration (p

)

圖 4-17 釔鋇銅氧系統及鑭鍶銅氧系統之 Zhang-Rice band 相對光譜權重強度對 以方法一校正出的平面電洞參雜量 ppl作圖。黑色實線為 Liebsch 的理論計算

[5]，紅色圓點為 Chen 等人的吸收光譜理論計算數據[9]。

第二個估計方法利用 Cu L3-edge XANES 中 Ligand hole 光譜權重 隨 Sr 參雜逐漸增加的趨勢，且利用 x 光電場平行銅氧平面的 Cu L3 -edge XANES 的吸收峰訊號只來自銅氧平面之特性，並參考了文獻所 報導之方法[25,26]，估計出平面載子 ppl與 Sr 參雜量 x 之關係。在文 獻所報導之方法中[25,26]，利用了兩個高斯分布曲線擬合出 Cu 二價 光譜權重及 Ligand hole 光譜權重，並以百分比例方式推算平面載子

之濃度與 Sr 參雜量間之關係。在本論文中，我們利用積分 Cu L3-edge XANES 能量區間 931 eV 至 935.6 eV 得到光譜權重，並將此光譜權 重減去零參雜光譜權重之差值，得到每個樣品 Ligand hole 的光譜權 重 SLigand (SL)，即 SL(p) = σCu(p) - σCu

(p = 0)。我們並將 Ligand hole 的

如圖 4-18。

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0

LSCO (Cu 3dL S weight)

Sr concentration (x) SL(Mbarn·eV/unit cell)

圖 4-18 以 Cu L3

XANES Ligand hole 的光譜權重 S

值。

而零參雜的 Cu L3 XANES 光譜權重 Smott insulator

(S

)則是直接積分

a𝒑

𝑺_𝑴𝑰 (4-2)

圖 4-19 為平面 O K-edge 光譜權重 S0對利用式(4-2)所計算推估出 的平面載子濃度 ppl作圖，並將 Chen 等人的理論模型結果[9]在 Planar hole concentration ppl=0.125 處之值做歸一化與數據結果比較，且同樣 將 Liebsch 的理論模擬結果[5]與實驗數據的最佳化擬合比較。比較經 校正平面載子濃度後的光譜權重關係圖與 Liebsch 及 Chen 等人的二 維理論計算模型[5,9]關係可以發現，實驗上的數據符合著理論上的計 算模型。

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40

Planar hole concentration (ppl)

S 0 (M b ar n ·eV/ u n it cel l)

LSCO (correct by Cu L₃)

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.0

0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4

1.6 Normalized at

p

pl= 0.21

YBCO LSCO Liebsch

Theory XAS, Chen et al.

Re lati v e I n te n s it y

planar hole concentration (p

pl

)

圖 4-20 釔鋇銅氧系統及鑭鍶銅氧系統之 Zhang-Rice band 相對光譜權重強度對 以方法二校正出的平面電洞參雜量 ppl作圖。黑色實線為 Liebsch 的理論計算

[5]，紅色圓點為 Chen 等人的吸收光譜理論計算數據[9]。