4-1 超快激發探測量測原理
圖 4-1 激發-探測實驗原理示意圖
在激發探測實驗中，由雷射所產生的飛秒級脈衝雷射光，先經由 分光鏡依 80％：20％比率分成兩道光，較強的為激發光(Pump)，較 弱的為探測光(Probe)。當激發光照射在樣品表面時，會引發某個事件 n(t)隨著時間做弛緩行為(relaxation)，如激發電子、聲子、準粒子等，
這個事件 n(t)可以藉由觀察反射率而知，而雷射的重複率約 75.5MHz， openpump r
r
其中
I I I I
0closed r pump closed
i pump open
i pump
另外由於雷射的重複率為75.5MHz，及脈衝間的間隔為13 ns，如 果樣品中的弛緩時間大於13ns的話，在弛緩行為未結束前，又會吸收 下個激發脈衝的能量，我們會看不到樣品全部的弛緩行為，並且會有 熱累積的情形發生。
4-2 激發探測量測系統
圖4-2 激發-探測量測系統
激發探測量測系統如圖4-2所示，我們的雷射源為鈦藍寶石雷射 (Ti:Sapphire laser)，鎖模後出光中心波長為800 nm，脈衝寬度約35 fs，
脈衝重複率為75.5 MHz。
當 光 進 入 系 統 前 ， 會 先 經 過 一 組 稜 鏡 對 ， 作 為 色 散 補 償 (Dispersion compensation)。出光後的脈衝寬度會因為經過了許多光學 元件，例如透鏡、反射鏡、聲光調制器(AO modulator)、真空腔體的 玻璃等，產生色散效應，使得脈衝寬度變寬。因此我們運用稜鏡對作 色散補償，透過調整光在稜鏡對中所走的光程，來抵銷眾多光學元件 所引起的色散效應，理論上可以完全抵銷而恢復原始的脈衝寬度。
之後，雷射光依8:2的比率分成強弱兩道光，較強的為激發光，
較弱的為探測光。
激發光會經過一個聲光調制器，這個地方用的聲光調制器目的是 為了對激發光作調制，激發光被聲光晶體中所形成的光柵散射，控制 聲光調頻率可以使得被調制後的激發光，產生固定頻率的亮暗調制，
而我們調制頻率為97.7KHz，同時也給鎖相放大器相同的調制頻率。
接著激發光會經過時間延遲裝置(Time delay stage)，這個延遲裝 置是由高精密平移台與平行反射鏡組成，透過控制精密平移台的移動 位置與距離改變激發光和探測光的光程差，可以控制激發光與探測光 到達樣品表面的相對時間，以達時間解析的功能。
在進入低溫系統前，激發光會通過半波片(half-wave plate)、偏振 片(polarizer)、最後再經由聚焦鏡聚焦至樣品表面。其中半波片與偏 振片的組合，可以控制我們要的偏振方向及光功率。
探測光一開始也會經過一個與激發光光路上完全相同的聲光調 制器，但在這個調制器上，我們並不會加上調制頻率，只是為了使激 發及探測光的色散情形完全相同，如此一來，我們運用稜鏡對作色散 補償才能夠達到相同的效果。接著則與激發光相同，透過半波片、偏 振片，控制偏振方向與光強度。
探測光經由樣品表面的反射光(此訊號稱為樣品訊號Signal)，導 入光偵測器(Photo Detector)。電壓訊號再經由鎖相放大器(Lock-in
Amplifier)及多功能電表(Multimeter)，再透過電腦Labview軟體控制，
就可以達到自動化量測與初步數據處理。
在本實驗中我們運用半波片和偏振片，調整激發光與探測光的偏 振方向為互相垂直，可避免激發光的信號進入偵測器產生干涉效應，
減少激發光的影響。
4-3 低溫系統
為了量測樣品在低溫時的行為，我們需要一個低溫系統，我們將 樣品放在真空腔中，再透過機械幫浦與分子幫浦抽真空，真空度可達 10-6 torr；而降溫方式則是透過開放式液氦或液氮冷卻系統；溫控方面 則是運用Lake Shore 331溫控器，及搭配控制液氦或液氮的流量，來 達到溫度控制。
4-4 時間延遲零點與脈衝寬度
當兩道光的光程差為零時，激發、探測光脈衝於時間上同時到達 樣品表面，我們定義此時間點為時間延遲零點；另外到達樣品時的脈 衝寬度也會影響我們的解析度，脈衝寬度越小，我們能夠解析出更快 的弛緩行為。
首先介紹如何決定時間延遲零點。我們利用具有放大鏡頭的CCD 與監視器，可以直接觀測激發及探測光點在樣品表面的空間重合情形，
以求良好的重合狀況。為了尋求時間上的延遲零點，我們使用一個非 線性晶體BBO (Beta-Barium Borate)。此非線性晶體的特性為，當符 合產生二倍頻的角度及偏振下，會吸收兩道頻率相同的激發光與探測 光，而產生二倍頻的藍光(400nm)。我們運用此種特性，於原本要放 樣品的位置，換上BBO晶體，接著掃描完整的時間延遲，於偵測到最 強的藍光訊號時的位置，就是兩道脈衝再時間上最為重合的位置，定 義為時間延遲零點。
另外我們也可以透過BBO晶體估測入射樣品前的脈衝寬度，當我 們移動時間延遲裝置時，兩道脈衝重合最好時，將得到最強的二倍頻 藍光，而若兩道脈衝在時間上略為不重合時，所測得的藍光訊號將變 弱。我們透過光電倍增管(PMT)，量測藍光訊號對時間延遲的變化關 係，可以估算出脈衝寬度。同時可透過調整稜鏡對的位置，作色散補 償，將脈衝寬度補償至最小。實驗上所得到壓縮後的脈衝寬度約為 35fs，如圖4-3所示。
-500 -400 -300 -200 -100 0 100 200 300 400 500
Time delay (fs)
V o lt a g e ( V )
由於必頇進行低溫量測，所以我們將樣品黏貼於低溫系統中 的銅座，我們採用雙面碳膠帶將樣品黏貼至銅座上，因為碳膠帶 有一定的厚度，所以在黏貼樣品時必頇盡量將樣品壓緊、貼平，
以避免樣品與銅座接觸不良，導致控溫上的誤差。
3. 對光：
將樣品貼好後，置入真空腔內。接著調整系統光路，確保激 發光與探測光皆能準確入射樣品表面，並調整反射鏡，使得探測 光經由樣品表面的反射光，能完全入射至光偵測器中，並避免激 發光進入偵測器中，影響實驗量測結果。待光路確認無誤後，開 啟真空幫浦，將真空腔抽真空至 10-6 torr。
4. 室溫光譜量測：
於實驗進行中，我們透過光功率計量測激發與探測光的功率，
並透過偏振片與半波片調整兩道光的偏振方向及功率，在本實驗 中，激發光和探測光所使用的功率分別為 60mW 與 2mW，而兩 道光的偏振方向調成互相垂直，並於偵測器前加上一偏振片，偏 振片的方向和探測光所經過的偏振片一致，避免激發光進入光偵 測器；另外也必頇調整參考訊號的大小，使得參考訊號是樣品反 射訊號的兩倍大，讓光偵測器能順利降低雷射背景雜訊的影響。
至於光的重合，實驗上我們會將激發光的光點調整到稍微大於探
測光，以確保探測光探測到的區域都是受到激發的。調整重合上，
我們先直接利用 CCD 做觀測，先確保兩道光都有重合，之後微 調激發光的反射鏡，調整到 ΔR 訊號最大的地方，表示量測到最 大訊號的地方就是光點重合最好的位置。
5. 低溫光譜量測：
降溫時透過控制液氦或液氮的流量，與設定溫控器來達成控 溫，待達到所要的溫度後，重複步驟四，即可做低溫的光譜量測。