ii. 結果與討論

下圖 II.2(a)為一個典型的石墨烯元件 SEM 圖與對應的設計示意圖。為了控制不同 元件間的一致性，兩電極之間的通道長度皆固定為 1 μm，製程的條件也盡量相同。雖 然如此，不同元件的室溫電阻還是有很大的差異性，由圖 II.2(b)可以發現到電阻最大和 最小值大約相差了 7 倍。進一步探討石墨烯元件的導電度與電場效應如圖 II.2(c)，其所 對應的開關比亦不是非常出色，在室溫中大約為 2 倍。因此，在我們的元件中，石墨烯 與金屬的接面電阻應該主導了元件的表現。為了進一步分析其電阻隨著溫度的變化趨勢，

我們量測元件在不同溫度下的電流與電壓關係如圖 II.2(d)，在 10-300 K 的溫度區間中，

電阻隨溫度的變化不是非常顯著，大約增加了 10 倍。

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圖 II.2 (a)石墨烯電子元件與其所對應的示意圖。(b)所有元件在閘極偏壓零伏的室溫電阻統計圖，

最大電阻約為最小電阻的 7 倍。(c)石墨烯元件的電阻與閘極偏壓的關係圖。(d)不同溫度下的電 流與電壓關係圖。

當意識到石墨烯元件可能是由接面電阻主導時，進一步分析電阻隨著溫度的變化來 了解接面電阻的來源。第一個猜測接面電阻可能是來自電子藉由熱能來克服金屬與半導 體接面產生的能障，或稱為 Schottky Contact。圖 II.3(a)為不同石墨烯元件的 ln(I/T^3/2)對 溫度倒數 1/ T 關係圖。我們可以清楚的看出當溫度低於 150 K 時，用熱離子激發 (thermionic emission)解釋的 Schottky Contact 無法擬合我們的數據，因此，我們排除了接 面電阻為 Schottky Contact 的可能。

另一種可能的來源為石墨烯氧化造成的，此時，氧化物成為無序(disorder)的來源，

這個無序會影響電子的傳輸，整個系統變成電子在不同的有序(order)區間跳躍傳輸。圖 II.3(b)為我們利用三維的 Mott 變程跳躍傳輸理論(Variable Range Hopping)來擬合數據，

由擬合的結果可以知道，三維的 Mott 變程跳躍傳輸理論依然無法完全解釋數據。若再 進一步檢視圖 II.3(b)的實驗數據，其實可以發現在低溫的電阻隨著溫度降低而增加幅度 並不顯著，這是否為傳輸機制和穿隧有關的一個暗示?。果不其然，當引進熱擾致穿隧 傳輸理論(Fluctuation Induced Tunneling Conduction)時，這個理論在 5-300 K 的溫度區間

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和實驗數據高度吻合，圖 II.3(c)為這個理論對不同的石墨烯元件擬合的結果。

圖 II.3 (a)不同石墨烯元件 G1-G7 的 ln(I/T^3/2)對溫度倒數1/ T的關係圖。(b)石墨烯元件電阻隨溫 度變化對不同理論擬合，紅色、綠色、藍色的實線分別對應到 thermionic emission、3D Mott’s VRH

與 FITC 理論。(c)不同石墨烯元件 G1-G7 對 FITC 理論擬合。

FITC 理論主要是在描述電子在兩塊金屬板間隔絕緣層的穿隧行為，我們所使用的 FITC 理論其方程式如(式 1) 其中 R₀為一常數，特徵溫度 T₁與 T₀分別如(式 2)與(式 3)，

介電常數、電子的帶電量 e 與質量 m、波茲曼常數k 、普朗克常數 、等效穿隧面積_B A、 能障寬度 w 與高度V 。 ₀

0 1 0

( ) exp( )

R T R T T T (式 1)

2 2

1 (8 / _B) ( 0 / )

T   e k  AV w (式 2)

2 1 2 3 2 2

0 (16 / _B(2 ) ) ( 0 / )

T   e k m  AV w (式 3) 圖 II.4(a)與(b)為 G1-G7 石墨烯元件對 FITC 理論擬合得到的 T1與 T0與室溫電阻的 關係，T₁與 T₀對室溫電阻似乎沒有相依的關係。若我們細看 T₁與 T₀的組成可以發現他 們都和等效穿隧面積A有關，為了消除不同穿隧面積A造成的影響，將 T1除以 T0的比

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值對室溫電阻關係表示如圖 II.4(c)，發現 T1/ T0的比值隨著室溫電阻增加亦跟著上升。

如果 FITC 理論可以解釋實驗數據，那麼根據這個理論的假設，所對應的絕緣層來 源為何?假設這個絕緣層是由先前文獻提到的功函數差別[23]，石墨烯的功函數約為 4.5 eV[23]，而我們用於石墨烯與金屬電極黏著層的鈦，其功函數約為 4.3 eV[29]，石墨烯 與鈦功函數的差別造成的能障V ～0.2 eV，將這個關係式帶入 T_{0 1}/ T₀的比值，可以得到 等效能障寬度 w 及等效穿隧面積A和室溫電阻的關係如圖 II.4(c)與圖 II.4(d)。穿隧面積 越小的石墨烯元件，室溫電阻較小；而穿隧面積較大的石墨烯元件，其室溫電阻也越大。

在製作石墨烯元件的金屬電極時，常常會因為當時的真空環境或蒸鍍速率的不同而造成 金屬團尺寸的不同，圖 II.4(e)為我們所理解電子在石墨烯與金屬接面的傳輸路徑對(I)大 金屬顆粒與(II)小金屬顆粒的示意圖，因為在小金屬顆粒上因為局部的電場較大，所以 電子較容易從金屬電極上傳輸到石墨烯，造成接面電阻較小。

由這個實驗中我們理解到如果要有效的降低金屬與石墨烯的接面電阻，必需盡可能 的降低金屬電極上的金屬團尺寸，這個資訊對往後想探測石墨烯的本質特性非常有幫 助。

圖 II.4 (a)擬合參數 T1與(b)擬合參數 T0分別對室溫電阻的關係。(c) T1/ T0比值與等效能障寬 w 與室溫電阻的關係。(d)等效穿隧面積 A 與室溫電阻的關係。(e)電子在石墨烯與金屬接面的傳輸

路徑對(I)大金屬顆粒與(II)小金屬顆粒的示意圖。

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