半導體兆赫波發射元件之研究(III)

行政院國家科學委員會補助專題研究計畫

█ 成 果 報 告

□期中進度報告

半導體兆赫波發射元件之研究(3/3)

計畫類別：■ 個別型計畫 □ 整合型計畫

計畫編號：

NSC96－2221－E－009－190

執行期間：

96 年 8 月 1 日至 97 年 7 月 31 日

計畫主持人：

顏順通

共同主持人：

計畫參與人員：

王德賢、鐘佩鋼、李冠成、謝泓文、石正瑜、李志浩、黃信傑

成果報告類型(依經費核定清單規定繳交)：□精簡報告 ■完整報告

本成果報告包括以下應繳交之附件：

□赴國外出差或研習心得報告一份

□赴大陸地區出差或研習心得報告一份

□出席國際學術會議心得報告及發表之論文各一份

□國際合作研究計畫國外研究報告書一份

處理方式：除產學合作研究計畫、提升產業技術及人才培育研究計畫、列管計

畫及下列情形者外，得立即公開查詢

□涉及專利或其他智慧財產權，□一年□二年後可公開查詢

執行單位：

國立交通大學電子系所

中 華 民 國 97 年 10 月 06 日

半導體兆赫波發射元件之研究(3/3)

“Research on Semiconductor Terahertz Emission Devices” 計畫編號：NSC96-2221-E-009-190 執行期間：96 年 8 月 1 日 至 97 年 7 月 31 日 主持人：國立交通大學電子系顏順通教授 一、 中文摘要 近年來利用雜質摻雜的半導體塊材研發 兆赫波段輻射源的研究有日益增加的趨勢。該 系統的潛力在於(a)輻射波頻率本身就位於兆 赫波段(b)可以外加應力、磁場改變輻射波頻 率(c)材料取得容易。然而雜質的物理特性使 該系統的操作溫度必須足夠的低，濃度也有一 定的範圍限制。 為更能深入了解雜質摻雜的塊材作為遠 紅外兆赫波段發光源的潛力，本研究計畫探討 雜質摻雜之半導體塊材之物理特性。除了以理 論計算來了解應力下載子躍遷的特性外，也致 力於量測電場激發下的兆赫波輻射頻譜與不 同溫度下之吸收頻譜。在理論方面，我們第一 次計算在外加[001]應力下三價鍺中雜質能階 之 間 電 偶 極 躍 遷 的 振 體 強 度(oscillator strength)。對於Ｇ系列譜線和Ｄ系列譜線我們 發現在應力小於 0.3kBar 的範圍中，應力造成 振體強度的變化量小於2 10_× −2_{。這樣的變化量} 對Ｄ系列譜線之間振體強度的比例不會造成 可觀的影響，但對微弱的Ｇ系列譜線卻造成重 要的影響。對於Ｃ系列譜線，我們發現其有些 譜線在應力接近零時會劇烈的變化。這些振體 強度隨應力的變化可以從波函數的觀點來解 釋。此外本研究的計算結果與實驗對照可以得 到定量上的吻合。量測方面，本年度除了以所 建構之兆赫波輻射量測技術持續研究鎵摻雜 的 鍺 塊 材 於 低 溫 下 的 電 激 放 射 頻 譜 外 ， 也 著重於更基本的吸收頻譜量測，目的在了解溫 度與不可避免的室溫背景輻射對上述塊材系 統的影響。搭配基本電性量測能讓我們更進一 步了解並區分上述兩變因的重要性與差異。此 研究的結果除能幫助我們了解此系統的特性 外，也能使我們將來於實際應用時能對雜質摻 雜的塊材之相關物理參數做更佳的操控。 英文摘要

The research on developing terahertz emitters based on impurity-doped single crystals is getting more and more popular in recent years. Impurity-doped bulk crystals are chosen as candidates for terahertz sources for several reasons: (a) The emission spectra lie directly inside the terahertz region, (b) Emission wavelength is tunable through applying external stress or magnetic field, and (c) It is easy to get the bulk material from the market. However, the operating temperature and impurity con- centration are somewhat limited by the type of dopant or host crystal chosen. To realize the potential of impurity-doped crystals as terahertz sources, we investigate acceptor-doped single crystal germanium. We theoretically analyze the oscillator strengths of electric dipole transitions as functions of stress along the [001] direction for Group III acceptors in Ge for the first time and use the effective mass approach considering six-band coupling for strained semiconductors.

We find the variations of oscillator strengths with increasing stress for transitions of G series and D series are smaller than_{2 10×} −2 _{when the}

applied stress is smaller than 0.3kBar. Such variations are insignificant to the oscillator strengths for transitions of D series but not for those of G series. For transitions of C series, we find some of them vary rapidly when the stress is close to zero. These phenomena can be explained by investigating the wave functions of initial and final states of each transition. The results of present work agree quantitatively with experimental data. During the present research, we choose gallium-doped single crystal germanium as the measurement sample. We measure not only the emission spectra under different pulse conditions but also the absorption spectra at different temperatures. The IV measurements allow us to further analyze the obtained spectra. These results can help us to optimize the parameters needed for the development of the impurity-based terahertz sources. 二、 計畫的緣由與目的 就理論計算與分析方面，鍺中淺摻雜受子 已被廣泛探討。然而其中大多數是對其中能階 做分析，而少有研究探討能階間躍遷的振體強 度。在這當中雖然有些研究人員利用理論計算 [1-4]或是實驗量測[5,6]去定量地探討振體強 度。但他們都沒有探討應力的效應。當外加應 力時，由於對稱性變差，造成某些躍遷在應力 下會分裂成不同的分量。 Rodriguez et al. [7] 利用群論解析出應力下不同偏振躍遷分裂後 的分量其振體強度之間的比例關係，但其結果 僅能適用在應力趨近於零的情況。在有限應力 下，由於應力造成受子能態之間的隅合，振體 強度的特定比例關係不再存在。在我們的研究 中，我們針對摻雜三價雜質的鍺受子能階之間 的躍遷，計算其振子強度隨應力的變化。並對 不同譜線其不同的行為提出解釋。並且將計算 所得到的結果與現有實驗比較，發現可以得到 定量一致的結果。 至於實驗量測方面，目前已在使用或正在 研究階段的兆赫波光源主要分為下列幾種：(a) 汞燈、(b)半導體表面結構受激放光、(c)自由 電子雷射、(d)單載子注入異質結構發光、(e) 電漿子震盪以及(f) 雜質摻雜之半導體光激或 電激發光。高壓汞燈於使用時能產生近似於高 溫黑體輻射的頻譜，可涵蓋到兆赫波段，約 1-20 THz。不過使用中需要冷卻水避免燒毀， 且為非同調性的光源。有別於汞燈，以快速雷 射激發半導體表面，並透過天線結構能產生強 度較強、高同調性的兆赫波光源。頻段涵蓋從 數百GHz 到約 3 THz 左右，但偵測系統需要 EO sampling 或許多光學元件的配合(如 λ/4 plate， balanced detector， EO crystal 等)。另 一種近年來頗熱門的題目是利用半導體塊材 (矽或鍺)或異質結構(III-V 族或 SiGe)來製作 兆赫波雷射。相較於SiGe 結構，目前塊材與 III-V 族異質結構透過不同的激發模式，已成 功的激發出兆赫波雷射。異質結構發光模式為 將載子注入多層堆疊的量子井或超晶格，使載 子 於 其 間 的 mini-band 躍 遷 放 光 ， 稱 之 為 quantum -cascade-laser(QCL)。但由於 QCL 製 作過程耗時複雜，且須有昂貴分子束磊晶系 統，一般實驗室難以製作。相較之下，塊材反 而是比較易於研究的系統。而目前利用塊材發 出兆赫波雷射的兩種方式，一為以CO2雷射激 發 n 型矽(Si:P)的雜質躍遷雷射(intra-center laser)，另一為外加脈衝或直流電場於應力下 p 型 鍺 (Ge:Ga) 的 共 振 態 雷 射 (resonant-state laser)。由於光激發光的方式需要用到昂貴的激 發光源與相關光學元件，所以實驗室目前採用 並研究的主題為利用外加電場激發雜質摻雜 的塊材所產生之兆赫波輻射源。此種研究方法

其 實 由 來 已 久 ， 稱 之 為 電 致 發 光 (Electro-luminescence)，只是波段大都限於可 見 光 或 近 紅 外 的 區 域 。 從 2003 年 開 始 ， Kolodzey 等人利用外加電壓脈衝的方式激發 B、P、Ga 摻雜之 Si 塊材[8-10]。藉由因電場 加速的高能自由載子產生impact ionization，系 統將會於回復穩態的過程中(脈衝施加或結束 後)放出兆赫波。另外他們也嘗試藉由應力了 解內部輻射機制[11]。至今已實驗證實此系統 能於高過 77K(液氮)的溫度下(~120K)運作 [12]，並合理推論其它五族摻雜雜質甚至能於 更高溫下工作(因其有較高之游離能)，但未對 激發與放光機制做出解釋且還未能產生兆赫 波雷射光。在鍺塊材中，雖然 n 型摻雜的電致 發光頻譜於70 年代左右已被研究過，但 p 型 摻 雜 的 電 致 發 光 頻 譜 直 到 最 近 才 由 A. V. Andrianov 等人第一次量得[13]，但也未對激發 機 制 有 所 解 釋 ， 且 摻 雜 只 限 於 固 定 濃 度 (~1014-1015 cm-3)的純 n 或 p 型的矽或鍺塊材。 為深入探討此系統的特性，我們採用鎵摻雜的 鍺塊材並量測其電激放光與吸收頻譜，藉由分 析實驗結果來了解內部之相關物理機制。 三、 研究方法 有關在外加[001]應力下鍺淺摻雜受子能 階的計算可參考去年的結案報告。利用計算得 到的本徵波函數，我們可以得到能階之間躍遷 的振體強度。對於初態能階E 與末態能階_i E_f

之間電偶極躍遷(electric dipole transition)其振 體強度可寫為： 2 0 2 , ' 1 2 1 ( ) ' i f f i i m f E E f i g ν ν ν ν γ → = −

∑

e r h (1) 其中γ₁為Luttinger-Kohn 參數，g 為能階i E 的i 簡併數，方程式中對ν 和ν 取和分別代表對初' 態 能 階 和 末 態 能 階 所 有 的 簡 併 態 取 和 。 在 Luttinger-Kohn 考慮六條價帶的等效質量的 近似下，振體強度可表示為[2]： 6 ₂ ( ) ( ) 0 ' 2 , ' 1 1 2 1 _{( )} q q i f f i f i q i m f E E F F g ν ν ν ν γ → = = −

∑∑

e r h (2) 其 中 ( )q i F_ν 和 ( )' q f F_ν 為 初 態 和 末 態 波 函 數 的 envelope functions。 實驗方面，本年度計畫所使用的研究主项 儀器為用於頻譜量測的傅式紅外光譜儀(FTIR) 與用於冷卻樣品之低溫恆溫器(cryostat)。我們 選取的樣品為三價受子鎵摻雜的鍺塊材。為量 取微弱的兆赫波發射頻譜，我們以電場對樣品 作特定頻率激發，搭配步進技術與鎖相放大器 的使用，將發光頻譜以FTIR 量測出來。FTIR 備有汞燈光源、Mylar 6 um 分光鏡、PE 材質 的 光 窗 與 靈 敏 的 遠 紅 外 線 偵 測 器(Silicon bolometer)，使我們可以量測的波段約介於 30-680 cm-1_{。外加激發源方面，我們使用電壓} 脈衝產生器(HP 8110A)對樣品施加特定頻率 的電壓脈衝，使樣品激發出相同頻率之輻射 光。再藉由步進技術與鎖相放大器的使用，將 不同電壓下的干涉頻譜量出。 四、 結果與討論 理論方面，在本年度的計劃中，我們進一 步地探討受子能階之間電偶極躍遷的強度。表 一列出無應力下 Ge:Al 中的激發態受子能階以 及從基態躍遷至激發態的振體強度。並將計算 的結果與文獻[6]的實驗結果作比較，得到在定 量上一致的結果。表二列出摻雜其它三價雜質 的結果。我們發現大多數的躍遷的振體強度隨 著原子序的增加會單調地增加。原因是隨著原 子序的增加，受子的基態的束縛能會越大，其 電洞波函數會越侷限在雜質的附近，造成與奇 對稱的激發態波函數的重疊會越小。 接著我們考慮外加[001]方向應力的情 形。當外加[001]方向的應力時，晶體會從對 稱性較好的T 群變為對稱性較差的_d D 群。此_2d 時原本為四態簡併的Γ₈( )T_d 受子態會分裂成 兩 個 二 態 簡 併 的 受 子 態 。 其 對 稱 性 分 別 為 6(D2d) Γ 和Γ₇(D_2d)。而Γ₆( )T_d 和Γ₇( )T_d 仍保持 二態簡併，在應力下對稱性分別變為Γ₆(D_2d) 和Γ₇(D_2d)。

應力下對應不同偏振光的電偶極躍遷的 選擇律如下：當電場( E )偏振方向垂直應力

( P )時(記為E )所有受子態之間的躍遷都允_⊥

許的。然而電場方向平行應力方向時(記為 E ) 只 允 許 不 同 對 稱 性 受 子 態 之 間 的 躍 遷 [i.e.Γ6(D2d)↔ Γ7(D2d)]。Rodriguez, Fisher

和 Barra 進 一 步 指 出 當 一 個 8( )Td i( ) (Td i 6,7) Γ ↔ Γ = 的躍遷在受應力後分 裂成Γ6(D2d)↔ Γ6(D2d)和Γ7(D2d)↔ Γ6(D2d) 兩個分量。不同偏振的此兩個分量所對應的振 子強度會有特定的比例關係。此比例關係只與 初態和末態的對稱性有關。而與初態和末態的 選擇無關。對於Γ8( )Td ↔ Γ8( )Td 的躍遷受應力 表一 Ge:Al 受子基態躍遷至激發態在無外加 應力下的振體強度以及所對應的躍遷能量。實 驗的結果的出處為文獻[1]。 表二 在無外加應力時鍺摻雜不同三價雜質 時基態躍遷至激發態的振體強度以及所對應 的躍遷能量。 時會分成四個分量，不同偏振的此四個分量所 對應的振子強度的比例關係可以用兩個與初 態和末態相關的參數u和v來描述。為了方便 起見，我們將這些比例關係整理於表三之中。 以上討論的比例關係僅限於在外加應力的值 為無限小時成立。由於有限的應力會造成受子 能態間的隅合所以以上討論的振子強度的比 表三 應力下不同分量振體強度的相對比例。

圖一 (a)針對 E (b) 針對E ， Ge:Ga 的Ｇ_⊥ 系 列 譜 線 的 振 體 強 度 ， 其 包 含 四 個 分 量 1 6 6 G (1_{Γ ↔ Γ}+ 1 )− _, 2 6 7 G (1_{Γ ↔ Γ}+ 1 )− _, 3 7 6 G (1_{Γ ↔ Γ}+ 1 )− 和G (1_{4 Γ ↔ Γ7}+ 1 )₇− _。 例關係在外加有限應力下並不適用。 以下我們討論有限應力下的情形並乎略 對稱群的標記符號。若無額外註明所考慮的對 稱群皆為D 。圖一至圖三為不同躍遷的振體_2d 強度的值隨應力的變化。在此我們僅考慮初態 為1Γ 或₆+ 1Γ 的情形。在低溫熱平衡的情況下，₇+ 僅1Γ 或₆+ 1Γ 有可觀的電洞分佈。圖一針對Ｇ系₇+ 列譜線作圖，其末態為1_{Γ 和6}− 7 1_{Γ 。圖二針對Ｄ}− 系列譜線作圖，其末態為2Γ 和₆− 2Γ 。圖三針₇− 對Ｃ系列譜線作圖，其末態為3_{Γ 、7}− 6 3_{Γ 與}− 7 4Γ 。我們可發現在應力趨近於零時對應不同− 偏振躍遷的不同分量，它們之間振體強度的比 圖二 (a)針對 E (b) 針對E ， Ge:Ga 的Ｄ_⊥ 系 列 譜 線 的 振 體 強 度 ， 其 包 含 四 個 分 量 1 6 6 D (1Γ ↔ Γ+ 2 −), D (1₂ Γ ↔ Γ₆+ 2 −₇),D (1₃ Γ ↔ Γ₇+ 2 ₆−) 和D (1_{4 Γ ↔ Γ7}+ 2 ₇−) 例滿足表三所列的結果。為了進一步瞭解有限 應力對振體強度造成的影響，我們必須探討應 力對初態和末態的波函數的影響。在此研究中 初態的波函數(1Γ 和₆+ 1Γ )主要成份為₇+ s-like 和 d-like。由於相較於其它激發態1_{Γ 和6}+ 7 1_Γ+ 與其它相同對稱性的能態的能量差比較大，所 以在低應力下，應力造1Γ 和₆+ 1Γ 與其它能態的₇+ 隅合並不大。因此隨著應力的增加，1_{Γ 和6}+ 7 1_Γ+ 的波函數的變化對應力並不敏感。所以由末態 波函數隨應力變化我們可以瞭解振體強度隨 應力變化的行為。對於Ｇ系列譜線而言，其末 態(1Γ 或₆− 1Γ )主要成份為₇− p-like。由方程式 1 我們知電偶極躍遷的振體強度正比於電偶極

的矩陣元素的平方。對於Ｇ系列譜線其矩陣元 素主要成份是 s→p 的供獻(M )和_sp d→p 的 供獻(Mdp)。它們大小相近，正負號相反。所 以對矩陣元素的供獻是嚴重的破壞性的。這也 是為什麼實驗上量到的Ｇ系列譜線的強度會 很弱的原因。此外因為1Γ 和₆− 1Γ 的波函數對應₇− 力的變化也不敏感，所以M 和_sp M_dp對應力也 不敏感。在應力小於 0.3KBar 的範圍裡，應力 造成M 和_sp M_dp的變化相較於M 和_sp M_dp本身 是 很 小 的 且 振 體 強 度 的 值 的 變 化 量 小 於 2 10− _{。然而由於} sp M 和M_dp的供獻是嚴重的破 圖三 (a)針對 E (b) 針對E ， Ge:Ga 的Ｃ_⊥ 系 列 譜 線 的 振 體 強 度 ， 其 包 含 六 個 分 量 1 6 7 C (1_{Γ ↔ Γ}+ 3 )− 2 6 6 C (1_{Γ ↔ Γ}+ 3 )− _, 5 6 7 C (1_{Γ ↔ Γ}+ 4 )− _, 6 7 7 C (1_{Γ ↔ Γ}+ 3 )− _, 7 7 6 C (1_{Γ ↔ Γ}+ 3 )− _和 10 7 7 C (1_{Γ ↔ Γ}+ 4 )− _。 壞性造成Ｇ系列譜線振體強度的值本身也很 小，因此即使波函數對應力不敏感，但波函數 的微小變化對Ｇ系列譜線振體強度的比例仍 造成嚴重的影響(見圖一)。接下來我們來觀查 Ｄ系列譜線。其末態(2Γ 或₆− 2Γ )波函數比起₇− Ｇ 系 列 譜 線 僅 稍 微 敏 感 一 點 。 在 應 力 小 於 0.3KBar 的範圍裡，應力造成振體強度的改變 小於2 10_× −2_{。但由於其矩陣元素的各個分量} (主要供獻是M 、sp Mdp和M )不像Ｇ系列譜df 線是嚴重的破壞性的供獻，因此一般而言Ｄ系 列譜線的振體強度遠大於Ｇ系列譜線。在應力 小於 0.3KBar 的範圍裡，應力造成矩陣元素和 振體強度的比例影響不大。(見圖二) Ｃ系列 譜線一般而言與Ｄ系列譜線一樣，其矩陣元素 的各個分量不會有嚴重的破壞性的供獻(見圖 三)。然而由圖三我們可以看到C 、₁ C 、₅ C 和₆ 10 C 在低應力下的振體強度會有劇烈的變化， 但C 和₂ C 則否。原因是在Ｃ系列譜線的末態₇ 中3Γ 和₇− 4Γ 在低應力下能階靠得很近（在應₇− 力趨近於零時，不同種類的受子3_{Γ 和7}− 7 4_{Γ 能}− 階差不會超過2.5 10_× −2_{(meV)），因此應力會} 造成這兩個能階有嚴重的隅合使得其波函數 對 應 力 十 分 敏 感 。 也 因 此C 和₁ C (末態為₆ 7 3Γ )，− C 和₅ C (末態為₁₀ 4Γ )的振體強度在低₇− 應力會會隨應力有劇烈變化。而C 和₂ C (末態₇ 為3Γ )則否。 ₆− 最後提出一點有趣的現象。由圖一和圖三 我們發現對於Ｇ系列譜線和Ｃ系列譜線中某 些分量，即使其為電偶極允許的躍遷，在某些 特定的應力下這個躍遷會變成是禁止的。且須 要外加的應力小於 0.3kBar。這暗示我們或許 可以利用三價鍺中這些特定能階間的躍遷來 做成應力調變的光電元件。以上理論分析成果 將會發表於年底 IEDMS 會議上。 實驗部分，藉由變化外加電場，我們可以 觀察到輻射頻譜的變化，如圖一所示。隨著外 加電壓或電流的增加，輻射頻譜出現兩個不同 區域。一在低能量而另一出現在高能量處，且 兩者之間有一明顯的轉折點。除此之外，藉由

圖一 鎵摻雜的鍺塊材於電場激發下的兆赫波 輻射頻譜。 圖二 (a) 激發樣品的脈衝電壓與電流(b) 不 同偏壓下所觀察到之反向光電壓變化。 圖三 鎵摻雜的鍺塊材於不同溫度下之吸收頻 譜。 光訊號的直接量測，我們發現此兩種輻射頻譜 的特性不同(如圖二)。為合理解釋所量測的之 頻譜與光電流訊號，我們提出一個可能的激發 機制。無外加偏壓下樣品於低溫與外界環境達 成一個穩態系統，此時樣品所產生之輻射與吸 收強度相同。當低電場下的自由載子被加速後 能先將束縛於激發態(與基態相比具較低游離 能)之載子游離，而穩態下由激發態輻射至基 態的越遷因而下降，造成所謂負放光(negative luminescence)現象。此相關研究成果我們已發 表於APL[14]上，更進一步的驗證工作也尚在 進行中。除了研究輻射頻譜，我們也對鎵摻雜 的鍺塊材做變溫吸收頻譜量測。為獲取有較高 之訊雜比之吸收頻譜，我們仍採用步進模式搭 配相位調變技術。理論預期的吸收頻譜應隨溫 度上升而下降(因為束縛於基態的載子會因溫 度提升而逐漸下降)，但我們卻發現部分吸收 譜線強度有隨溫度先上升而後下降的趨勢(圖 三)。此一現象尚無人加以解釋，我們已初步 提 出 一 可 能 物 理 機 制 並 將 於 年 底 發 表 於 IEDMS 會議上。 五、參考文獻

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