行政院國家科學委員會專題研究計畫 期中進度報告
質子交換膜燃料電池中熱質傳輸現象對其性能之研究(2/3)
計畫類別： 個別型計畫 計畫編號： NSC93-2212-E-009-003- 執行期間： 93 年 08 月 01 日至 94 年 07 月 31 日 執行單位： 國立交通大學機械工程學系(所) 計畫主持人： 曲新生 報告類型： 精簡報告 處理方式： 本計畫可公開查詢中 華 民 國 94 年 7 月 1 日
行政院國家科學委員會專題研究計畫期中報告
質子交換膜燃料電池中熱質傳輸現象對其性能之研究(2/3)
計畫編號：93-2212-E-009-003
執行期限：93 年 8 月 1 日至 94 年 7 月 31 日
主持人：曲新生 國立交通大學機械系教授
中文摘要 本年度之研究重點在建立兩相流模式 和熱傳模式，以分析薄膜電極內部之傳輸 現象。理論模式一:針對質子交換膜燃料電 池的兩相流模式，探討質子交換膜燃料電 池在不同的操作條件和設計參數下，物種 在氣體渠道、氣體擴散層和觸媒層內部之 傳輸行為，因電化學反應產生之液態水， 會佔據多孔性材質內部的孔隙體積，並造 成氣體擴散層內部溢流的現象發生。理論 模式二:針對質子交換膜燃料電池內溫度變 化對其性能影響之分析來進行研究。先探 討當考慮溫度變化時對其性能影響，再進 一步討論系統的操作溫度以及不同的陰陽 極入口條件對燃料電池的各種影響。 關鍵詞: 兩相流、 熱傳、溫度、液態水 AbstractThe theoretical study combines two-phase and thermal model to analyze the transport phenomena in the MEA(Membrane Electrode Assemble).. Theoretical model I : A one-dimensional, steady-state, isothermal, two-phase flow model has been adopted to analyze the performance of a single proton exchange membrane fuel cell (PEMFC).The model describes the distributions of species at gas channel, gas diffuser layer (GDL), and catalyst layer and predicts the current density generated at catalyst layer and membrane of various operating conditions and design parameters. The liquid water, which produces by electrochemical reaction, occupies the volume of pores and results in the flooding of GDL. Theoretical model II : we investigated the influence of the temperature gradient on the performance. Besides, we studied the effects of the operating cell temperature and different anode and cathode inlet temperature on the performance.
Keywords: two-phase、heat transfer、liquid、 temperature 1. 介紹 Springer [17] 等人發展出了一維均溫 穩態模式，應用薄膜與電極介面水和水汽 的平衡條件，提出介面的薄膜水含量內以 及在薄膜內的質傳及溫度沿著流道變化的 熱傳模式，並探討不同的氣體增濕條件對 於電池的影響。98 年 Yi 跟 Nguyen [20] 也 針對流道做出了二維穩態的熱傳與質傳物 理模式。對於燃料電池內溫度分佈的情 形，Argyroupoulos [24] 等人以能量守恆方 程式為基礎來發展針對 DMFC 的熱傳模 式，模式中不但考慮了氣體流道、氣體擴 散層、觸媒層以及薄膜內的熱傳現象，還 進一步考慮了雙極版以及組裝模板的熱傳 現象。Djilali 和 Lu [25] 把電池分成陰陽 極電極以及薄膜三部分來作分析，並考慮 液態水的生成，以Darcy’s law 來描述水在 孔隙電極中的傳輸現象，質子在薄膜內則 以能司特普朗克方程式，電化學反應利用 Bulter-Volmer 方程式來求得電流值，能量 方程式在電極中，考慮液體以及氣體流動 所帶走的熱，除了歐姆阻抗生熱之外，還 加入了Dufour 效應，以及液體水蒸發所需 要的潛熱，文中指出電流密度越高，溫度 差也就越大。Rowe 和 Li [26] 對以守恆方 程式出發，考慮多氣體混和以及液體水的 增減，氣體只以擴散行為傳輸，觸媒層假 設為薄膜、觸媒以及孔隙組成，在氣體傳 輸 方 程 式 和 能 量 方 程 式 裡 都 引 入 Bulter-Volmer 方程式來做為電化學反應 的修正以及聯立的條件，溶於水的氣體在 薄膜裡的傳輸用能司特普朗克方程式去描 述，薄膜內質子的流動以能司特普朗克方 程式描述觸媒層裡的有效熱傳導係數，電 傳導係數及擴散係數，都是以組成成分比 例去決定的。文中指出了在不同的陰極活
性表面積以及不同的電池操作溫度條件 下，對於性能的影響，果然，活性面積大， 效能也便好，而操作溫度越高，性能較差， 這是因為水的分壓因溫度升高而增加，而 使得質傳的損失增加。Wang 和 Cheng [37] 在 1996 年提出多相多種物種之質傳方程 式，分析在多孔性材質內部之質傳行為。 隨後在2001 年由 Wang 等人 [38] 提出二 維兩相流模式，研究在電池內部氣體擴散 層內之質傳狀態。You 和 Liu [39]於 2002 年提出更完整的二維模式，分析發生兩相 流時之流場分佈情形和內部液態水流動情 況。 2. 分析 2.1 兩相流模式 首先建立一維直角座標系統之兩相流 模式，並結合Gurau [27]等人之電化學方程 式，將系統擴展為全電池模式，其物理尺 寸模型如圖 1 所示。由於質子交換膜燃料 電池在操作過程中，薄膜內部包含液態和 氣態，並具有多成分的反應氣體，在此模 式之下，簡化的單相流單種氣體模式較不 符合實際情況，因此遵循 Wang 等人[37] 和Liu 和 You [38] 之模式，簡化為一維模 式探討之。由 Wang 等人[37] 所提出的理 論模式中，多種物質在多相流模式裡的統 御方程式如下所示： 0 ) ( = ⋅ ∇ + ∂ ∂ u t ρ ρ ε (1) ) ( g s p K u k k k k k k ρ ρ λ ρ ν ρ
∑
∑
− ∇ − = (2)[
]
[
]
⋅ ∇ − ∇ −∇ ⋅ ∇ + ∇ ⋅ ∇ = ⋅ ∇ + ∂ ∂∑
∑
k k k k k k k ks D C C C j C D uC C t α α α α α α α α ρ ε ερ ρ γ ρ ε ) ( ) ( ) ( (3) 經由簡化成兩相流模式，統御方程式如下： 質量守恆： 0 ) ( = ⋅ ∇ + ∂ ∂ u t ρ ρ ε (4) 動量守恆（在氣體流道）： ) ( ) ( ) ( u p uu t u µ ρ ρ +∇⋅ =−∇ +∇⋅ ∇ ∂ ∂ (5) 動量守恆（在氣體擴散層和觸媒層）： ) ( ) ( ) ( ) ( u K u p uu t u ε µ µ ρ ρ +∇⋅ =−∇ +∇⋅ ∇ − ∂ ∂ (6) 物種守恆：[
]
[
]
⋅ ∇ − ∇ −∇ ⋅ ∇ + ∇ ⋅ ∇ = ⋅ ∇ + ∂ ∂∑
∑
k k k k k k k ksD C C Cj C D uC C t α α α α α α α α ρ ε ερ ρ γ ρ ε ) ( ) ( ) ( (7) 其 中 等 號 右 邊 第 一 項 和 第 二 項 為 Fickian diffusion flux，第三項為不同 phase 間的interdiffusion。 根據簡化後，可得以下統御方程式：(
+)
=0 ⋅ − + ⋅ l l g g g g g g l l l l Cj Cj dx d dx dC D s dx dC D s dx d ερ α α ερ α α α α (8) 中上標α 代表該種物種、下標 l 是代表 液態、下標 g 是代表氣態、ρ 是密度、D 是擴散係數、C 是質量分率、s 是體積分 率、j 是擴散分率。本年度將分別建立各層 之統御方程式，包括：氧氣質量分率方程 式、氫氣質量分率方程式、水（包含液態 水和水蒸氣）質量分率方程式、薄膜相電 位(Membrane phase potential)方程式。經由 上述方程式聯立解析可得到電流密度，由 電流密度與電位差之關係圖可獲得燃料電 池之性能曲線。 2.2 熱傳模式 延續第一年之理論模式如圖2，熱從氣 體擴散層因歐姆阻抗開始產生，故溫度從 氣體擴散層開始有了變化。在陰極氣體擴 散 層 中 ， 溫 度 的 統 御 方 程 式 如 下 ： 0 2 2 2 2 , , , 2 2 2 2 2 2 = − + − + + eff d O H vap cd eff d cd w p w W O H p O H O H O p O I w h dx T d K dx dT c W N c W N c W F Iσ
(9) 其中 Keff 是有效熱傳導係數、I 是電 流、cp 是定壓比熱、N 是莫耳通量、hvap 是水的蒸發熱、σeff是有效電傳導係數、Tcd 是陰極氣體擴散層中的溫度、而 x 為位置 向量、W 是分子量，下標 H2O 是水蒸汽、 O2是氧氣、w 是液態水、d 是擴散層。 其中汽態水的莫耳通量方程式表示如下： O H O H O H W w N dx d 2 2 2 ) ( = (10)其中 wH2O為汽態水的 mass source,可
(
)
2 2 2 2 HO sat O H e eff O H O Hx
p
p
RT
pW
f
L
D
Sh
w
=
−
(11) 其中的Sh 為 Sherwwod number，L 為 特徵長度,而 fe可表示為Electrode
of
Volume
Water
of
Area
Surface
f
e=
(12) 而液態水的莫耳通量方程式為： O H O H w W w N dx d 2 2 ) ( = − (13) 而在陰極觸媒層中，溫度的統御方程式為：(
T s)
F x j i x j dx dT c W N c W N dx T d K cc eff c c cc w p w w O p O O cc eff c ∆ − + = + + − 2 ) ( ) ( ) ( 2 , , 2 2 2 2 2 σ η (14) 其中 Keff 是有效熱傳導係數、η 為表 面過電壓分別、 F 為法拉地常數、 i 是電 流密度、j 是交換電流密度、 S△ 是entropy 的改變量、Tcc 是陰極觸媒層中的溫度， 下標c 是觸媒層。 其中的氧氣與水蒸汽莫耳通量方程式 如下：F
x
j
v
dx
dN
O O2
)
(
2 2=
−
(15)F
x
j
v
dx
dN
w w2
)
(
−
=
(16) 其中的v為在化學劑量數。薄膜內的溫 度除了薄膜的熱傳導外還考慮了電滲透所 造成的電滲透現象。薄膜內的溫度統御方 程式如下 eff m m m w p m eff mi
dx
dT
c
m
dx
T
d
K
σ
2 , 2 2=
+
−
&
(17) 其中 Keff 為有效熱傳導係數、 T m是薄膜 層 中 的 溫 度 、 cp 為 水 的 等 壓 比 熱 、 nF M i m m w 3 10 5 . 2 = & 為薄膜內流體的質量通量、I 是電 流、Mw為水的分子量、Cc為薄膜層體積， 下標m 代表質子交換膜層。而在陽極觸媒 層中，溫度的統御方程式為： eff c c ac eff c ac w w w H p H Hi
dx
T
d
K
dx
dT
c
W
N
c
W
N
σ
2 2 2 ,)
(
2 2 2+
−
=
(18) Tac為陽極觸媒層的溫度，下標 H2 代 表氫氣，其中的氫氣與液態水莫耳通量方 程式如下：F
x
j
v
dx
dN
H H(
)
2 2=
−
(19) 由於陽極觸媒層不會產生液態水,故液 態水的莫耳通量為：F
x
j
v
dx
dN
w−
w(
)
=
(20) 陽極氣體擴散層中，溫度的統御方程 式如下： 0 2 2 2 2 2 2 2 2 2 , , , = + − − + + O H vap eff d ad eff d ad w p w w H p O H O H H p H w h I dx T d K dx dT c W N c W N c W F I σ (21) 3.結果與討論 3.1 模式一 圖 3 為改變陰極孔隙度大小之質子交 換膜燃料電池極化曲線和功率曲線圖，由 此圖可以看出一個電池性能的優劣，極限 電流值越大或歐姆損失段斜率越小，代表 電池可操作的電流和電壓範圍上升，輸出 功率增加。由圖可知，極限電流在陰極氣 體擴散層孔隙度為 0.1 至 0.6 範圍內，隨 著孔隙度增加而變大，輸出功率相對增 加，孔隙度增加，氧氣受到的阻力較小， 到達觸媒層參與反應的量變多，質傳 現象延後發生，因此電池的性能較好。圖4 是孔隙度大小和輸出最大功率的關係圖， 最大輸出功率越大，表示電池整體的效能 比較好，從圖中我們可以發現，當孔隙度 上升時，和最大輸出功率的關係呈指數型 態的函數，孔隙度越大，輸出功率越趨近 平緩。圖 5 為改變不同氣體擴散層厚度之 質子交換膜燃料電池極化曲線和功率曲線 圖 ， 極 限 電 流 值 在 氣 體 擴 散 層 厚 度 為 100μm 至 500μm 間，隨著氣體擴散層厚 度增加而減少，輸出功率相對減小。氣體 擴散層厚度增加，氣體擴散所需行走的路 徑變長，到達觸媒層參與反應的濃度下 降，使得質傳極限提早發生，電池整體性 能下降。圖 6 是氣體擴散層厚度大小與最 大輸出功率的關係圖，兩者約呈線性的分 佈，最大輸出功率隨著氣體擴散層厚度增 加而減少。從以上的討論中，我們可以歸納出兩點結論，第一：陰極氣體擴散層厚 度增加對於氣體傳輸所需行走的路徑變 長，到達催化層參與反應的氣體質量分率 減少，反應產生的水因行走的路徑變長而 較不易排出，造成氣體擴散層溢流現象提 早發生，對於質子交換膜燃料電池整體效 能而言，氣體擴散層厚度減少，對其性能 越好。第二：氣體擴散層厚度和最大輸出 功率呈線性分佈，氣體擴散層越薄，輸出 功率越大，電池總體性能提升，由於氣體 擴散層厚度和電極接觸電阻的關係並無人 提出，因此無法獲得一最佳氣體擴散層厚 度。 3.2 模式二 圖7 所示為系統溫度在 353K 不同的表 面過電壓時，氣體擴散層、觸媒層與薄膜 層內溫度變化圖。由圖中可知，溫度的變 化會隨著表面過電壓的增加而增加，這是 因為表面過電壓增加時，電池的反應也隨 著增加，使得電池產生出的電流變大，因 而歐姆阻抗、電化學反應所產生的熱也就 跟著變大。我們可以看出在陰陽極的氣體 擴散層以及觸媒層的溫度分佈幾乎呈現線 性，這表示熱傳導的行為主導了這個部分 的熱表現，而歐姆阻抗所產生的熱並不重 要，相反的，在薄膜內的溫度分佈呈現出 非線性，這指出歐姆阻抗所生成的熱在薄 膜內變成很重要的一部份，雖然我們把薄 膜假設為水飽和，但他的熱導係數還是比 其他層來的低許多，這使得薄膜所產生的 Joule heating 比其他層變大許多，還有陰極 的觸媒層溫度都高於陽極的觸媒層溫度， 這是因為化學反應發生在陰極觸媒層，隨 著電流越高，化學反應越激烈，所產生的 化學熱也就跟著變多，於是陰陽及的觸媒 層溫度差異也跟著變大。圖 8 所示為操作 溫度在353K、不同表面過電壓下，陰極氣 體渠道、氣體擴散層與觸媒層中氧氣質量 分率曲線分佈圖。由圖中可知，氧氣質量 分 率 會 跟 著 表 面 過 電 壓 (Surface overpotential) 的增加而遞減，這是由於表 面過電壓增加時，電化學反應也隨之變的 更為劇烈，使得氧氣消耗的速度加快而導 致氧氣質量分率的減少。當表面過電壓η = 0.32 V 時氧氣已經只剩下原來的 10%，故 當表面過電壓超過0.32 V 不久之後，便會 發生了極限電流值的產生。圖 9 為不同表 面過電壓系統溫度在353K，在薄膜層以及 觸媒層內薄膜相電位的分佈圖，圖中清楚 看出表面過電壓越大，所造成的薄膜相電 位變化也變大，薄膜相電位變化變大，即 電流變大。圖 10 所示為非等溫模式下， εd(x)=0.4 時不同的電池操作溫度對其極化 曲線影響之比較圖。由此圖可以看出，當 系統的操作溫度變高，而性能就變差且質 傳極限電流值較小，這是因為操作溫度越 高，雖然能提升反應的速率，但系統內的 飽和蒸汽的量也會增多，因此能夠參與反 應的氧氣量也變少，故得到的電流值較 低，因而使得質傳的極限發生時的電流值 較低。因而使得質傳的極限發生時的電流 值較低。 References
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圖3 氣體擴散層中不同孔隙度下，入口條件為 Cin=0.04 厚 度 L2-L1=3x10-4m 、 操 作 溫 度 T=333K 之極化曲線和功率曲線圖。 圖4 氣 體 擴 散 層 中 不 同 孔 隙 度 下 ， 入 口 條 件 Cin=0.04 、 厚 度 L2-L1=3x10-4m 、 操 作 溫 度 T=333K 之最大功率分佈圖。 圖5 不 同 氣 體 擴 散 層 厚 度 下 ， 入 口 條 件 為 Cin=0.04、陰極擴散層中孔隙度為 εd=0.4、操 作溫度T=333K 之極化曲線和功率曲線圖。 圖2 熱傳模式物理模型圖 流 道 氣體 擴 散 層 流 道 氣 體 擴 散 層 觸 媒 層 觸 媒 層 換 膜 質 子 交 A B C D E F G H2O O2 N2 H2O H2 x 圖1 兩相流模式物理模型圖 流 道 氣 體 擴 散 層 氣 體 擴 散 層 流 道 觸 媒 層 觸 媒 層 質 子 交 換 膜 L7 L6 L5 L4 L3 L2 L1 x=0
圖6 不 同 氣 體 擴 散 層 厚 度 下 ， 入 口 條 件 為 Cin=0.04、陰極擴散層中孔隙度為 εd=0.4、操 作溫度T=333K 之最大功率曲線圖。 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Normalized Distance 353.2 353.6 354 353 353.4 353.8 C e ll T e m p e rat u re( K) η=0.24 η=0.26 η=0.28 η=0.30 η=0.32 Cathode Anode membrane 圖7 考慮溫度變化下，不同表面過電壓下，當陰陽 極入口溫度為353K，εd(x) =0.4 時，氣體擴散 層、觸媒層與薄膜層內溫度變化圖。 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Normalized Distance 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 O x ygen Mass Fr action η=0.24 η=0.26 η=0.28 η=0.30 η=0.32 Gas Channel GDL 圖8 考慮溫度變化下，不同表面過電壓下，當 εd(x) =0.4，陰陽極入口溫度在 353K 時，陰極氣體 渠道、氣體擴散層與觸媒層中氧氣質量分率曲 線分佈圖。 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Normalized Distance -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0 P h ase P o ten ti a l( V ) η=0.24 η=0.26 η=0.28 η=0.30 η=0.32 Membrane Catalyst layer 圖9 考慮溫度變化下，不同表面過電壓時，當 εd(x) =0.4，陰陽極入口溫度在 353K 時，觸媒層以 及薄膜層內的薄膜相電位分佈圖。 0 0.4 0.8 1.2 1.6 Current Density(A/cm2) 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 C e ll P o te n tia l( V ) Tc=313K Tc=323K Tc=333K Tc=343K Tc=353K Tc=363K 圖10 考慮溫度變化時，當 εd(x) =0.4，陰陽極入口 溫度相同時，改變入口溫度時極化曲線比較 圖。
