Study of polypeptide resistive memory
、 、 ； ， 。 NDL XPS XPS
Roger
二
: 互 不 互 二 (Poly-L-lysine, PLL) 二(Poly-L-glutamic acid, PLGA)
二 分 分 (1 × 1012 particles/cm2) (3~5 nm) 凡 仍 乙 分 下 水 (SEM) 二 寸 X (XPS) 二 分 二分 切乙PLL- 不 手 PLL 不 手 不 手 乙 二 不 手 (RRAM)
二 水 引 水 PLL- 不 手 勻 不 手 水 火 不 引 二 不 手
Study of polypeptide resistive memory
Advisor: Dr. Ching-Chich Leu Chemical and Materials Engineering
National University of Kaohsiung Student: Wen-Ru Lai
Graduate Program in Chemical and Materials Engineering National University of Kaohsiung
ABSTRACT
With the development of next-generation non-volatile memory, resistive memory has gradually attracted much research attention. In particular, polymer-based memory have potential to play an important role in future electronics. This study utilizes highly biocompatible Poly-L-lysine (PLL) and Poly-L-glutamic acid (PLGA) as active layer materials in resistive memory, which shows significant resistive effect. Moreover, the amine groups of the two polypeptides have reducing ability, and can directly reduce high coverage density(1 × 1012 particles/cm2) and small size(3~5 nm) of gold nanoparticles(Au
NPs. The distribution of Au NPs within the active layer was well controlled. The Au NPs could act as the trap center for resistive switching property. Compared to the existed defects in materials, which is generally considered as the major charge trapping sites, the uniform Au NPs contributed better resistive switching behavior by suppressing internal charge transfer. In addition, the high work function of Au NPs leads to longer retention time.
This study could be divided into three parts. Firstly, we discussed the effects of different process variations. The morphology of polypeptides and Au NPs was observed by Scanning electron microscopy(SEM). Meanwhile, X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)
was applied to analyze the effect of the functional groups of the two polypeptide during reducing reaction. In the second part of this study, we introduce PLL and Au NPs to the interface between the substrate and the organic perovskite(Methylammonium lead iodide, CH3NH3PbI3) thin film as a modifier. We found that both PLL and Au NPs assisted the
growth of organic perovskite films, and reducing the defects of organic perovskite films. Finally, both the polypeptides-based and the perovskite-based resistive memory were fabricated, and the resistive switching characteristics of the memory were measured. We found that the polypeptides-based memory exhibited resistive switching behavior, which can be further improved with the addition of Au NPs. The Au NPs can not only enhance the ON/OFF ratio of memory, but also significantly extend the retention time. On the other hand, the PLL/PLGA has little effects on the perovskite-based memory. Although the interface modification by PLL/PLGA between the substrate and perovskite can improve the quality of the perovskite thin film, no obvious changed was observed in the resistive switching behavior. This study proposed the possible conduction mechanism of the resistive memory.
I ………...………..………..I ………...………..………...IV ………...………..………….V ……….1 1.1 ………1 1.2 不………2 ……….5 2.1 二 ……….5 2.1.1 二 ………..6 2.1.2 二 五 ………6 2.1.2.1 互 二(Poly-L-Lysine) ……….7 2.1.2.2 二(Poly-L-Glutamic acid) ……….9 2.1.3 二 ………..9 2.1.4 二 乙 ……….………...11 2.1.4.1 ……….………11 2.1.4.2 切）……….……….……...12 2.2 乙 ……….………..12 2.2.1 了 ….………...13 2.2.2 了 ….………...13 2.2.3 丙 了 ………14 2.2.4 二 ………16 2.3 火 ………...17
II 2.4 不 手 ………...18 2.5 ………...18 2.5.1 (RRAM) ……….21 2.5.2 不 ………23 2.5.3 ………27 火 ）………...28 3.1 火尺 ………...28 3.2 火 ………...30 3.2.1 火 ………33 3.2.2 切乙 二 ………34 3.2.2.1 二 子 ……….34 3.2.2.2 二 切乙(monolayer) ………34 3.2.2.3 二 切乙(multilayer) ……….34 3.2.3 乙 ………34 3.2.3.1 二 乙 切……….34 3.2.3.2 了 分 ……….35 3.2.4 不 手 乙 ………35 3.2.5 切乙………35 3.2.6 切乙………36 3.3 ………...36 3.3.1 水 ………36 3.3.2 ………37
III 3.3.3 X 及 ………38 3.3.4 - ………...38 3.3.5 - 今 ………...39 3.4 ………...39 ………...42 4.1 二 ………...42 4.1.1 ………...42 4.1.2 二 ………...46 4.2 ………...48 4.2.1 分 下 …………...49 4.2.2 二 凡 分 下 ...52 4.2.3 分 下 …………...61 4.2.4 分 下 …………...64 4.2.5 二分 不 …...69 4.3 不 手 …...…...74 4.4 不 …...…...81 4.4.1 二 ....…...82 4.4.2 不 手 ....…...91 ....…...…...…...99 ...…...…...102
IV 2.1 二 太 凡………...6 2.2 互 二 二 pH ……….7 2.3 互 二 二 pH ……….7 2.4 ………..20 2.5 不 不 ……….25 2.6 不 不 …..26 3.1 ………41
4.1 XPS Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C Au 4f X 力 ……….51 4.2 凡 二分 N1s 力 …………...56 4.3 XPS Au4f 二 凡 力 ……….57 4.4 凡片 二分 N1s …...60 4.5 XPS 片 二 凡 力 …..60 4.6 XPS 二 凡 力 ……..63
4.7 XPS Si/ SiO2/ PLL 二 Au4f 力 ....…...………...65
4.8 XPS Si/ SiO2/ (PLL-PLGA) 二 Au4f 力 ...…...…...67
V 2.1 (a)互 二 (b) 互 二 …………..…...………..8 2.2 (a)世 二 (b) 二 ……….………..9 2.3 ………...………..10 2.4 二 -α-Helical β-sheet ………...………..………11 3.1 (a) 二 (b) 不 手 ………...………..………31 3.2 火 ……….32 3.3 小 (mask pattern)………..36 3.4 (a) (b) I-V …………...40
4.1 (a) SiO2 (b) ITO (c)
SiO2 (d) ITO
………...…..44
4.2 (a) (b) (c) SiO2 切乙
二 分 SEM Si/ SiO2/ Plasma
treatment/ (PLL-PLGA)1.5/ HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50 °C-
1hr...………..44 4.3 (a)(b)Si/ SiO2 (c)(d)Glass/ ITO (e)(f)PET/ ITO
切乙 二 分 SEM
(a)(c)(e) (b)(d)(f) Substrate/ O2
Plasma treatment/ (PLL-PLGA)1.5/ HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing-
VI
4.4 Glass/ ITO 切乙 二 (a)(c)(e)(g)
(b)(d)(f)(h) SEM Glass/ ITO/
(PLL-PLGA)x(x= 凡) (a)(b) pure substrate (c)(d)x= 10 (e)(f)x=
20 (g)(h)x= 40 ………47
4.5 切 二 切）切乙 二 SEM
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)1.5/ HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing-
50 °C- 1hr. ………...………...48 4.6 Si/ SiO2/ PLL 切 二 Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C-
12 hr X XPS Au 4f ………..50
4.7 Si/ SiO2/ PLL 切 二 Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C-
12 hr Au0 X ..………50
4.8 Si/ SiO2/ PLL 切 二 Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C-
12 hr X Au0 Au3+ 之 ..51
4.9 (a) 切 互 二 (b)切乙 互 二 分 Si/
SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C- 12 hr/ Annealing- 50 °C- 1 hr SEM
………...……….….52
4.10 凡 二分 SEM Si/
SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 凡)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50
°C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5
(f) x= 4.5 ………...………..55
VII
SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 凡)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50
°C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5
(f) x= 4.5 ………...………..56
4.12 凡 二分 Au4f7
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 凡)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing-
50 °C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5
(f) x= 4.5 ………...………..57
4.13 二 中 片 切乙 分
SEM Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)1.5(x M
NaCl)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50 °C- 1hr (a) x= 0 (b) x=
0.1 (c) x= 0.4 (d) x= 1.0 (e) x= 3.0 (f) x= 5.0……….…58
4.14 凡片 二分 N1s
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 凡)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/
Annealing- 50 °C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5 (f) x= 4.5 ………...……..…59
4.15 凡片 二分 Au4f7
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 凡)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/
Annealing- 50 °C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5
(e) x= 3.5 (f) x= 4.5 ………...…………59
4.16 (a)Si/ SiO2 (b)Glass/ ITO (c)PET/ ITO 切乙 10
二 分 SEM Substrate/
VIII
4.17 凡 二分 Au4f7
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 凡)/HAuCl4- 20 °C-12 hr
(a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 3.5 (e) x= 4.5 …….62
4.18 Si/ SiO2/ PLL 二 Au4f7
Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C...64
4.19 Si/ SiO2/ (PLL-PLGA) 二 Au4f7
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)/ HAuCl4- 20 °C...66
4.20 (a)Si/ SiO2 (b)Glass/ ITO (c)PET/ ITO 切 10
二 二 分 SEM
Substrate/ (PLL-PLGA)10/ HAuCl4- 20 °C-1 hr/ Annealing- 50 °C-
1hr...68
4.21 (a) PLL (b) PLGA pH ……….70
4.22 (a)PLL (b)PLGA (c) (d)
(e) (f) 丙 (g) 丙 ………70
4.23 Si/ SiO2/ PLL 二 Au4f7
Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C...71
4.24 (a)Si/ SiO2 (b)Glass/ ITO (c)PET/ ITO 切 10
二 分 SEM
Substrate/ (PLL-PLGA)10/ HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50
°C- 1hr 4.20 ………...71
4.25 (a) 丙 (b) 丙 ...72
IX
4.27 Glass/ ITO PLL 切乙 手 UV-vis ..75
4.28 Glass/ ITO PLL 切乙 手 XRD ….75
4.29 Glass/ ITO (a)(b) PLL (c)(d) PLL 切
乙 手 SEM (a)(c) (b)(d) ………...………..76 4.30 Glass/ ITO PLL 切乙 手 PL …....76 4.31 不 手(a) (b) 切乙 Glass/ ITO Si/ Au XRD ………77 4.32 Glass/ ITO/ PLL PLL 分 切乙 手 UV-vis ………78 4.33 Glass/ ITO/ PLL PLL 分 切乙 手 XRD ………...78
4.34 Glass/ ITO/ PLL (a)(b) 分 (c)(d) 分
切乙 手 SEM (a)(c)
(b)(d) ……….………..……79
4.35 Glass/ ITO/ PLL PLL 分 切乙
手 PL ………...………79
4.36 (50 mg/ml) PMMA 切乙 Glass/ ITO SEM
………...………..………81 4.37 Glass/ ITO/ (50 mg/ml) PMMA/ Ag I-V …………...82
X
今(0 → +5 V) 今(0 → -5 V)
引 元 ………...83
4.39 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
） 今(+5 V) 10 +0.1 V
士 今 今(-5 V)
10 +0.1 V 士 今 ………...…….83
4.40 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
） 今(+5 V) 今(-5 V)
引 。 今
/引 今………...……….84
4.41 log-log Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
I-V fitting ………85 4.42 方 (a) 今 人 方 人太 ； （ (b) 方太 文 分 介 分 人 今 ； 方 (c) ………...…85 4.43 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Au NPs/ Ag I-V
） 今(0 → +5 V) 今(0 → -5
V) 引 元 ………...…...89
XI ） 今(+5 V) 10 +0.1 V 士 今 今(-5 V) 10 +0.1 V 士 今 ………...…….89
4.45 log-log Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Au NPs/ Ag
I-V fitting ………...90
4.46 Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag I-V ）
今(0 → +2 V) 今(0 → -5 V)
引 元 ………..…….91
4.47 log-log Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag I-V
fitting ………..92
4.48 Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag I-V ）
今(+3 V) 今(-3 V) 引
。 今 /引
今……….………...………93 4.49 Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Ag I-V …………93
4.50 Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al I-V ）
今(0 → +5 V) 今(0 → -5 V)
引 元 ………...94
4.51 log-log Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al
I-V fitting ………...95
4.52 ln(I)-(V)1/2 Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al
XII
4.53 Glass/ ITO/ PLL-Au NPs/ Perovskite/ PMMA/ Al I-V
） 今(0 → +5 V)
1
1.1
少 久 上 …… 六 上 不 月 ， 久 (Flash) 入 乙 內 內 20153D XPoint DRAM NAND
入 方- - 方 CMOS 乙 方 方 士 才 > 4 levels < 300 ps 元 凡 > 10 G 尤。 > 10 yr @ 200C 才 40 ns 7.2 ns 引
Frost & Sullivan
2 不 元 不 乙 乙 仍 方 不 不/ 不 大 尤。 天 仍 引 不 介 引 大 不 仍 尤。 五 尤。
1.2
不
） 乙 介 分 已 反 切 五 二(polypeptide) 分 已 乙 (1 × 1012 particles/cm2) (3~5nm) 二 二 反 子3 元 凡 分 火 元 （ 元 ） 已 不 元 寸 引 乙 元 ＆ 方 力 五 二 (biocompatible) (biodegradeable) 不 已 元 火 入 尺 乙 反 力 乙 了 ） 升 ） 乙 力 二 乙 不 反 子 不 二 分 不 手 不 手 勻 乙 乙 不 手 乙 ＝ 才 已乙 乙 元 不 手 乙 切） ）切乙 文 下
4
引 反 不 手
5
2.1
二
互 二(Poly-L-Lysine, PLL) 世
二(Poly-L-Glutamic acid, PLGA) 二 勻
二 二 二(amino acid) (NH2) 丙二 (COOH) 二 (residue R) 20 二 (1) 二
二(Alanine) 化 二(Valine) 二(Leucine) 二(Isoleucine)
二(Proline) 二(Methionine) 二(Phenylalanine)
二(Tryptophan)
(2) 二 pH
二(Glycine) 二(Serine) 支 二(Threonine) 二
(Cystein) 二(Tyrosine) 且 二(Asparagine) 工且 二
(Glutamine)
(3) 二 二 丙 (-COOH) (pH=7) 元
二(Asparatic acid) 二(Glutamic acid)
(4) 二 (pH=7)元 二(Histidine)
6
2.1.1
二
二 (ampholyte) 丙 (H+) COO- 太 凡 pK1 NH3+ 太 凡 pK2 二 R 太 凡 2.1[1] 2.1 二 太 凡 [1]2.1.2
二
五
二 二 互 二 二7 二 世 二 二 元 互 二 二 二 引 2.2 [2] 互 二 二 pH 2.3 [3] 互 二 二 pH 2.2 互 二 二 pH [2] 2.3 互 二 二 pH [3]
2.1.2.1
互
二
(Poly-L-Lysine)
互 二 互 二 內 2.1[4] negative close to neutral 11 negative positive 7 to 9 neutral positive 2 PLGA Net charge PLL Net charge Approximate pH 0.22 ± 0.06 0.12 ± 0.09 0.05 ± 0.03 0.62 ± 0.15 PLL pH 10.5 0.49 ± 0.19 0.27 ± 0.04 0.17 ± 0.18 0.07 ± 0.13 PLL pH 7.3 0.36 ± 0.05 0.23 ± 0.02 0.29 ± 0.05 0.11 ± 0.08 PLGA pH 7.3 0.11 ± 0.04 0.03 ± 0.03 0.05 ± 0.07 0.82 ± 0.06 PLGA pH 4.2 coil β turn β sheet α helix8 互 二 入 二 互 二 丙 丙 互 二 介 。 DNA [5] ： 分 方太 分 已 乙 [6] 互 二方 二 pKa 9.4[7] pH 二 pH 7 9 [2] pH 11 互 二 pH 下 pH=3.6 二 元 pH=7.4 元 pH pKa 不 (random coil) [7] pH=10.5 α 公 (α-helix)[3] 互 二 方 方太 水 太 才 不 已 2.1 (a)互 二 [4] (b) 互 二
9
2.1.2.2
世
二
(Poly-L-Glutamic acid)
二 二內 2.2[8] 二方二 二 入 二 元 二 介 八 二 丙二 尺 尺 [9] 二分 介 引 也 乙 [2] 二 二 丙 pKa 4.9[7] 太 pH [2] pH 3.6 α-helix [3] pH 7.4 10.5 pH pKa random coil [7] 2.2 (a)世 二 [8] (b) 二2.1.3
二
二 二 (peptide)(a)
(b)
H
N
O
∗
∗
HO
O
10
2.3 二 介 (polypeptide)
二(Poly amino acids) ） 天
二 。
α-Helical β-sheet 2.4 [10] β-turn Random Coil α-Helical
R 公 N-H C=O 三 公 3.6 二 0.54nm 公 0.15 nm[10] β-sheet N-H C=O Random Coil 。 引 二 二 二 NH3+--OOC [11] β-sheet/turn 反 元 2.3
11 2.4 二 -β-sheet α-Helical [10]
2.1.4
二
乙
2.1.4.1
火 二 反 切乙 之 反 中 切 乙 才 火 入 互 下 介 不 不 尤。 尤。12 火 太 切 ） 互 太 入 火 pH 中 片 太 切 [7]
2.1.4.2
切）
切）切 二 切 之 一 。 切 凡 火 反 不 太 下 天 元 下 切 天 切 太 天 介 元 下 切 一 元 下 [12] 切 凡 乙 2002 K. Char [13] 切 切 切 勻 切 AFM 切2.2
乙
乙 ） ） ）反 (bulk)13 ） 不分 已 不 二 分 分 ） ） ）(Green Chemistry) ） 乙 入 PLL PLGA 二 乙 引
2.2.1
了
互 二 二 方 八 。 分 已 尤。已 介 了2.2.2
了
元 不 天 已 已 二 五 pH 乙 二 丙 分 分14 2004 Xuping Sun [14] [polyethylenimine, PEI] 二 乙 、 分 ， 乙 25 nm 2008 Yongwen Zhang [15] [polyamidoamine, HPAMAM-NH2] 分 已 尤。已 分 人 、 分 久 介 天 方 。 人 4~15 nm 6
尤。 2013 Maryam Farahnak Zarabi [16]
二 二 分 下
二(Aspartic acid) 二(Glutamic acid) 二(Tryptophan)
分 已 已 二 反 凡 子 二 尤。 大 二 分 2016 火 互 [17] 互 二(PLL)切 PLL 大 分 3~5 nm 8.9*1011 particles/cm2 PLL 分
2.2.3 丙 了
15 二 丙 分 分 丙 又 丙 尤。 分 分 方太 大 反 分 已 分 丙 了 分 2002 Tom C. Wang. [18]
二 片[poly(allylamine hydrochloride), PAH] 二
[poly(acrylic acid), PAA] [polystyrene, PS]
二人 人太 (Ag+) PAA
丙 pH 下 丙 凡 下
COO--Ag+ 凡 85 °C 今2 atm 大
天 人 人 2~4 nm 2007
Jianping Xie [19] 二 分
丙 二 二 二
2014 Zhihui Ni [20] 二[poly(acrylic acid), PAA]
二人 丙 (-COO-) PAA
人太 大 二(Tannic acid) 分 已
分 天 pH 子
人 乙 人 8~12 nm 2017
Liang Li [21] 介
16
介 丙 H+ Ag+ 太
PAA-Ag+大 [Sodium borohydride, NaBH4]
分 人太 分 人 乙 人
2.2.4
二
） 互 比 五 比 乙 比 二 太 1978 G. Milazzo [22] 太 分 Au(I)/Au(0) [AuCl2]- + e- → Au + 2Cl- Eo (V)= 1.154 Au(III)/Au(0) [AuCl4]- + 3e- → Au + 4Cl- Eo (V)= 1.002 Au(III)/Au(I) [AuCl4]- + 2e- → [AuCl2]- + 2Cl- Eo (V)= 0.926
分 分 介 心 分
分 [AuCl4]- 分 Au [AuCl2]-
[AuCl2]- [AuCl4]- 分 Au 太
[AuCl2]- 二 元 下
2007 Xiaohui Ji [23] 二 pH
太 [AuClX(OH)4-X]- (X = 0 ~ 4) 力 太 OH
太 介 二 下 分 不
17
二 二 [24] Density Functional Theory (DFT)
二 二 大 水 介 大 分
2.3
火
二 PLL PLGA 火 引 2010 [75] 互 二 分 2012 上[52] PLL PLGA 二 分 2015 [53] PLL PLGA 切乙 分 5 nm ~1012 particles/cm2 2017 互 [17] 久 PLL PLGA 分 切 乙 1.5 二 20 pH 5.6 二 12 50 分 5 nm ~1012 particles/cm2 乙 凡 尤。 仍 仍 PLL PLGA 分 分 介元 ： 火 分 不18 不
2.4
不
手
不 不 手 MAPbX3 X Cl I Br 凡 寸 介 ， 22% - 今 ， 不 手 介 [25] 不 手 乙 ）切 不 手 已 乙 元 [26] 不 手 ）切乙 不 手 互 文 乙 手 [27] [28][29] 了 不 手 乙 引 PLL 二 PLL2.5
19 入 不 仍 Volatile memory Non-volatile memory 才 凡 今 日 入 (Ferroelectric Random Access Memory, FRAM) (Magnetoresistive Random Access
Memory, MRAM) (Phase-Change Random Access Memory,
PCRAM) (Resistance Random Access Memory, RRAM)
2.4 [30] 今 之
20
2.4 [30]
SRAM
DRAM
Flash
PCRAM
RRAM
MRAM
Cell area
>100 F2 6-8 F2 4-5 F2 8-16 F2 >5 F2 37 F2Write time
<10 ns 10-60 ns 25 us 48 ns <10 ns <10 nsRead time
<10 ns 10-60 ns 200 us 40-150 ns ~10 ns 12.5 nsEndurance
>1015 >1015 104 108 105 >1015
21
2.5.1
(RRAM)
(Resistance Random Access Memory, RRAM)
CMOS 2017 RRAM RRAM ， ； 2002 Ma [31] ： 2-amino-4,5-imidazoledicarbonitrile (AIDCN) Al/AIDCN/Al NPs/AIDCN/Al Al NPs 2008 D. I. Son [32] (CdSe/ZnS) poly N-vinylcarbozale (PVK)。 5V 10 2010 S. J. Kim [33] 1.26*1011 cm-2
22 10nm Poly(vinylphenol) (PVP) 103 2012 A. Sleiman [34] Poly(methyl methacrylate) (PMMA)
Poly ethyleneimine (PEI) Poly acrylic acid (PAA)
PMMA 105 2016 Xu Li [35] (Cu2S) PVK 。 Poly(3,4-ethylenedioxythiphene): Poly(styrenesulfonate) (PEDOT:PSS) 104 2017 M. Lin [36] polychloro-para-evlyene (Parylene-C) 106 105 104 。 ： ： ； 。 2005 R. J. Tseng [37] 5 nm (Polyaniline)。 、 I-V 102~103 3 2010 D. I. Son [38] (Au NPs) PVK 。 、 105 105 2013 Z. Jin [39] poly(3-hexylthiophene) (P3HT)
23
polyimide (PI) 102~103
104 N. Gogurla [40]
。 polyethylene terephthalate (PET) I-V
105 102 ： Si RRAM
2.5.2
： ： 2002 Ma ； 2.4 2011 B. Cho [41] WPD-BT-FEO TEM （ 2013 W. Bai [42] I-V Poole-Frankel ） Space-charge-limited-current (SCLC) 2016 Y. Cai [43] SCLC 1 224 C-AFM 2017 W. G. Lim [44] Glass/ITO/PMMA/MICA/PMMA/Al PMMA MICA 。 ； 。 2.5 2005 R. J. Tseng [37] 5 nm (Polyaniline)。 、 30 nm 20 nm 2011
X. Liu [45] Tris(8-hydroxyquinolinato)aluminum (Alq3)
10 nm Alq3 HOMO 0.7 eV 2015 G. Casula [46] N 1400 XPS ： ：
25
2.5
Year Author Structure Conducting mechanism Features Ref
2010 D. I. Son et al. PET/ITO/PMMA/Graphene/PMMA/Al HRS: Ohmic & SCLC
LRS: Ohmic conduction PMMA insulator [47] 2011 B. Cho et al. p-Si/WPF-BT-FEO/Ag Filament formation TEM cross-section C-AFM [41] 2013 W. Bai et al. W/Parylene-C/Parylene-C/Al HRS: Poole-Frenkel emission
LRS: SCLC P-F emission [42]
2015 D. Y. Yun et al. PET/ITO/CZTS NPs in PMMA/Al (CZTS: Cu
2ZnSnS4)
HRS: Thermionic emission & Ohmic & SCLC
LRS: SCLC TE model fitting [48] 2015 Y. Busby et al. Glass/ITO/(PSS+Ag)/Ag Filament formation SIMS [49] 2016 T. Wei et al. Glass/ITO/POMA/Al HRS: SCLC (Ohmic law & Child’s law)
LRS: Ohmic conduction (Filament formation)
Thermally generated free
carriers & trap [50] 2016 Y. Cai et al. W/Parylene/Al HRS: SCLC
LRS: Ohmic conduction (Filament formation)
Comparison with
C-AFM [43] 2017 W. G. Lim et al. Glass/ITO/PMMA/MICA/PMMA/Al FN tunneling & Chatge trapping Energy band diagram [44] 2018 D. Chaudhary et al. Glass/ITO/(P3HT+CNT)/Al HRS: SCLC (Ohmic behavior & Child’s law)
LRS: Ohmic conduction (Filament formation)
Filament formation
26
2.6
Year Author Structure Characteristics of active layer Electrical properties Conducting mechanism Ref.
2005 Tseng R. J.
et al.
Al/polyaniline + Au NPs/Al Thickness: 30 nm Particle size: ~5 nm
ON/OFF ratio: 103 Retention: 3 days
Electric-field-induced charge transfer between polyaniline and
Au NPs
[37]
2010 D. I. Son et al. PET/ITO/PVK + Au NPs/Al Thickness: 100 nm Particle size: ~7 nm
ON/OFF ratio: 105 Endurance: 105 cycles
Retention: 106 sec HRS: TE emission & SCLC [38]
2011 X. Liu et al. Au/Alq3/Au NPs/Alq3/Al Particle size: ~10 nm Thickness: 100 nm ON/OFF ratio: 10 4
Retention: 104 sec
Charge trapped by Au NPs (Simmons and Verderer)
HRS: SCLC [45] 2013 Z. Jin et al. Al/PI/Au NPs/P3HT/Al Particle size: 15 nm
ON/OFF ratio: 102~3 Endurance: 100 cycles
Retention: 104 sec
HRS: TE emission & SCLC
LRS: Ohmic [39]
2015 G. Casula et al. Glass/ITO/N1400/Au or Al NPs/N1400/Ag Thickness: 240 nm Particle size: 9 nm
ON/OFF ratio: 103 Endurance: 103 cycles
27
2.5.3
/ (1) I-V ， / 103 (2) ’ - - - ’ 。 103-107 (3) 10 (4) 、 ， 100 ns28
3.1
1. ： ： P-type ： ( ) ： <100> ： 650-700 µm 5-10 Ω-cm 2. (silica wafer) ：(National Nano Device Laboratories, NDL) ：
RCA 800
7 nm SiO2
3. ITO (ITO on glass) ITO 260 nm ITO 7
0.7 mm
4. ITO (ITO on PET) ITO 60
PET 125 um 5. (Di-ionic water) 18.2 MΩ-cm 6. (Hrydrogen Peroxide) H2O2 34.02 30 % ECHO-PUNMA 7. (Sulfuric acid) H2SO4 98.08 96 % J.T.Barker
8. (Ammonium Water) NH4OH 17.03
95 % Panreac
9. (Poly-L-Lysine, PLL) 、 C6H14N2O2
Mn ~ 60000( )
29
262 Poly(g-Z-L-Lysine) 、
229 Poly-L-Lysine
10. (Poly-L-Glutamic acid, PLGA) 、 C5H9NO4
Mn ~ 52000( )
Poly(g-benzyl-L-glutamate) 、 237
219
Poly(g-benzyl-L-glutamate) 、 237
Poly(L-glutamate)
11. (Hydrogen tetrachloroaurate(III) hydrate) HAuCl4
H2O 393.83 49 % Alfa Aesar
12. (Sodium Hydroxide) NaOH 40
95 %
13. (Sodium Chloride) NaCl 58.44
99.5% Panreac
14. (Poly(methyl methacrylate), PMMA) 、
C5H8O2 Aldrich
15. (Chlorobenzene) C6H5Cl 99
% Alfa Aesar
16. (Methylammonium Iodide) CH3NH3I
158.97 Aldrich
30
99 % Aldrich
18. (Dimethyl Sulfoxide, DMSO) C2H6OS
78.13 99 % J.T.barker 19. γ- (γ-Butyrolactone, GBL) C4H6O2 86.09 99 % Aldrich
3.2
3.1 3.2 ITO ） 3.1(a) ITO 、 PLL PMMA ， 3.1(b)
31
3.1 (a) (b)
32
33
3.2.1
[68] (1) SiO2 （ (2) ITO P-type(National Nano Device Laboratories, NDL) （
RCA 800 7 nm SiO2 一 文 SPM(Sulfuric-Peroxide Mixture) SPM 10 SPM H2SO4 H2O2=3 1 比 SPM 5 SiO2 分內 SiO- 文 [67] SPM 比 NH3OH H2O2 H2O=1 1 5 85 10 5 260 nm ITO ITO 水 。 ） 比 ： ） 人 人 人 50 W 3 。 文
34
3.2.2
介
3.2.2.1
才 大 NaCl NaCl 已 0.1 M 大 已 0.1 mg/ml3.2.2.2
介
(monolayer)
才 SiO2 10 1000 rpm 文 20 介3.2.2.3
介
(multilayer)
PLL PLGA PLL-PLGA 文 PLL 1.5 尺 介3.2.3
3.2.3.1
比 0.1 M 止 1 mM (HAuCl4) 水 文 介 人35 0.5 24 力 5 比
3.2.3.2 十
元
又 止 十 (hot plate) 50 文 十 人
3.2.4
介
介 190 mg MAI 554 mg PbI2 0.7 ml GBL 0.3 ml DMSO 大 十 60 人 500 rpm 1 2000 rpm 15 5000 rpm 20 5000 rpm 5 丙 互 介 介 十 十 人 40 1 70 1 100 3 介3.2.5
PMMA PMMA 已 (Chlorobenzene) 3000 rpm 4036 十 120 文 30
3.2.6
3.4 1Å/sec 300 nm 500 nm 比 3.3 (mask pattern)3.3
3.3.1
(Scanning Electron Microscopy,
SEM)
工 人
X (Energy Dispersive Spectrometry
37 HITACHI (Japan) S-4800 3~ 15 kV EDX BRUKER SEM 公 1 比 比 ） 10-6 Pa 3~ 5 nm 30 SEM 化 人
3.3.2
子
(Electron Spectroscopy
for Chemical Analysis, ESCA)
X 內 士
X
分 尺 內 …
Au4f7
PHI 5000 Versa Probe 1 cm * 1 cm
38
3.3.3
X
(High precision X-ray
Diffractometer)
） 十 了 。
X
XRD
五 ； (Bragg’s law) 比
Locked coupled Detector scan
介
Bruker D8
Billerica, Massachusetts, USA 22kW Cu (λ = 0.154060 nm) 仍 0.2 mm~ 2.0 mm 40kV 40mA 2 cm * 2 cm
3.3.4
-
(UV-Visible Spectrometer)
/ 下 UV-Vis UV 。 PerkinElmer Lambda 25/35/45 UV
39
Waltham, Massachusetts, USA 下 200~ 1100 nm 0.5 1 2 4 nm 升
3.3.6
-
(I-V
)
AgilentE5270B - ICS 比 I-V 人 人 又 I-V 。 ITO (GND) (VDD) 子 又 又 0.1 A 0 V 3.4 。 (Vset) 一 尤 (Vreset) 入3.4
人 勻 入 3.1 Glass/ ITO/40 Al 人 五 人 ITO 1.5 介 20 pH=5.6 1 mM 12 50 1 3.4 (a) 。 (b) 。 I-V [25]
41
3.1 入
入
Si/ SiO2 Si 5 nm SiO2
Glass/ ITO 7 ITO
PET/ ITO PET 60 ITO
Plasma treatment- X W-Y min 比 入 比 O2 plasma treatment X Y (PLL-PLGA)X PLL-PLGA 入 x 人 (PLL-PLGA)X (Y M NaCl) PLL-PLGA NaCl 入 X 人 Y NaCl 已 HAuCl4- 20 - X hr pH=5.6 已 1 mM 20 HAuCl4 X Perovskite 介 已 3.2.4 Annealing- X - Y hr 十 十 X Y Au NPs HAuCl4 元 十 中 元 PMMA PMMA Al 300 nm Ag 500 nm
42
4.1
介
比 才 。 / 。 。 。 。 介 介 SiO2 ITO 文 元4.1.1
SiO2 ITO 比 SiO2 比 子 (SPM) 文 ITO 。 水 水 ITO 。 ITO 。 內43 文 日 元 4.1 SiO2 ITO 比 化 / 。 止 水 SiO2 分內 SiO - ITO 。 OH 。 才 六 子 元 子天大 SiO2 元 4.2 SiO2 比 元 比 之 比 比 又 比 不
Si/ SiO2 Glass/ ITO PET/ ITO 50W
3 元 4.3
Si/ SiO2
Glass/ ITO 化 1 × 1012 particles/cm2
PET/ ITO 元 六 6 × 1011
44
4.1 (a) SiO2 (b) ITO
(c) 子 SiO2 (d) ITO
4.2 (a) (b) (c) SiO2
元 SEM Si/ SiO2/ Plasma
45
4.3 (a)(b)Si/ SiO2 (c)(d)Glass/ ITO (e)(f)PET/ ITO
元 SEM
(a)(c)(e) (b)(d)(f) Substrate/ O2 Plasma
treatment/ (PLL-PLGA)1.5/ HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50 °C-
46
4.1.2
介
。
內 。 內 內α-Helical β-sheet β-turn
Random Coil ， 。
[53] PLL pKa 9.4 pH 9.4 PLL
α-Helical PLGA pKa 4.9
pH 4.9 PLGA α-Helical 才 pH 文 pH 4.9 ~ 9.4 比 30 nm[54] 介 才 三 人 SEM ITO 4.4 (a) (c) 10 介 ITO 人一 40 4.4 (g) ITO 工 又 4.4 (b) (d) (f) (h) SEM 40 介 140 nm 20 65 nm 10 介 SEM 五 ITO
47
4.4 Glass/ ITO (a)(c)(e)(g)
(b)(d)(f)(h) 工 SEM Glass/ ITO/
(PLL-PLGA)x(x= 人) (a)(b) pure substrate (c)(d)x= 10 (e)(f)x= 20
48
4.2
且 尺 少 才 三 少 止 -NH2 -NH3+ -COOH -COO- [14]-[16] ， [52][17] UV-vis 500 nm ~ 600 nm 太 元 十 SEM 4.5 太 元 介 元 日 介 人 元 4.5 介 SEMSi/ SiO2/ (PLL-PLGA)1.5/ HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing-
49
4.2.1
元
日
子 元 五 UV X 十 元 大 元 大 元 XPS SEM X 元 。 日 太 PLL Si/ SiO2 文12 XPS X 元 五 4.6 止 4.1 XPS Au 4f Au0 今 50.4 % X ； Au0 文一 Au3+ 今 止 切 X 中 元 Au0 一 ， 4.7 E. Ozkaraoglu [55] 尤 84.4 84 X 元 X 又 X 元 中 X XPS Au0 Au3+ 人 X 4.8 Au0 996.9
50
X 又 PLL
元
4.6 Si/ SiO2/ PLL Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20
°C- 12 hr X 及方 XPS Au 4f
4.7 Si/ SiO2/ PLL Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20
51
4.8 Si/ SiO2/ PLL Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20
°C- 12 hr X 及方 Au0 Au3+
4.1 XPS Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C Au 4f
X
(
Au(lll) Au(l) Au(0)
Area Sum Position (eV) Area Position (eV) Area Position (eV) Area 16.7 86.34 130.5 (6.7%) 85.10 0.1 (0.1%) 84.00 1779.6 (93.2%) 1910.2 8.3 86.40 331.5 (17.3%) 85.40 92.6 (4.8%) 84.40 1490.8 (77.9%) 1914.9 4.2 86.56 529.9 (26.1%) 85.45 202.6 (10.0%) 84.41 1298.4 (63.9%) 2030.9 2.5 86.70 691.1 (33.7%) 85.50 342.7 (16.6%) 84.42 1019.7 (49.7%) 2053.5 1.7 86.79 528.5 (26.5%) 85.48 396.5 (19.8%) 84.43 1071.6 (53.7%) 1996.6 0.8 86.77 639.9 (31.6%) 85.77 363.5 (18.8%) 84.66 1020.4 (50.4%) 2023.8
52
4.2.2
介
人
元
日
介 元 大 介 元 。 元 日 ， [17] 4.9 才 才 才 元 4.9 (a) 才 (b) 才 元Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C- 12 hr/ Annealing- 50 °C- 1 hr SEM [17] 介 人一 人 0.5 1.0 15 2.5 3.5 4.5 元 4.10 9 × 1011 particles/cm2 SEM XPS 止 4.11 N1s 人一 一 4.2 又 人 4.12 Au0 Au+ Au3+
53 4.3 Au0 人 一 一 今 0.5 3617.9 一 4.5 5346.1 人 一 止 止 元 人 元 日 人 。 比 。 已 火尺 火尺 五 二 少 比 一 [57] 介 一 元 人 4.13 火尺已 1M 化 1012 particles/cm2 火尺已 文一 人 一 1 元 士 2 火尺 不 0.1M 已 。 火尺 SEM 4.13(a) (b) 又 火尺 介 五 0.1 M NaCl 已 0.1 mg/ml 元
54 XPS N1s 4.14 人一 一 4.4 4.2 今 一 火尺 Au 止 4.15 止 4.5 4.3 今 一 火 尺 元 火尺 又 火尺 ITO
人 元 Si/ SiO2 Glass/ ITO
PET/ ITO 10 12 50 °C 十 SEM 4.16 10 ITO 元 六 1 × 1012 particles/cm2 文 。
55
4.10 人 元 SEM
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 人)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50
°C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5 (f) x= 4.5
56
4.11 人 元 N1s
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 人)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50
°C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5 (f) x= 4.5 4.2 人 元 N1s 人 NH3 + NH 2 Area Sum 4.5 135.2 (9.7%) 1251.6 (90.3%) 1386.8 3.5 143.2 (11.9%) 1055.5 (88.1%) 1198.7 2.5 767.2 (84.9%) 767.2 (84.9%) 903.3 1.5 578.6 (77.8%) 578.6 (77.8%) 743.3 1.0 527.4 (81.6%) 527.4 (81.6%) 646.2 0.5 209.1 (60.1%) 209.1 (60.1%) 348.0
57
4.12 人 元 Au4f7
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 人)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing-
50 °C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5 (f) x= 4.5
4.3 XPS Au4f 人
人
Au (III) Au (I) Au (0) Area
Sum Position (eV) Area Position (eV) Area Position (eV) Area 4.5 86.82 (22.6%) 85.82 1645.6 (3.9%) 277.5 84.72 (73.5%) 7269.2 5346.1 3.5 86.86 (36.0%) 85.86 2317.5 (3.2%) 208.5 84.80 (60.8%) 6438.0 3912.0 2.5 86.84 (32.3%) 85.84 1481.5 (0.5%) 22.6 84.78 (67.2%) 4582.9 3078.8 1.5 86.78 (33.6%) 85.85 1190.8 (0.7%) 24.9 84.72 (65.7%) 3546.1 2330.4 1.0 86.80 (26.0%) 85.84 944.4 (7.0%) 253.5 84.83 (67.0%) 3634.1 2436.2 0.5 86.66 (38.1%) 85.46 1375.9 (7.7%) 279.5 84.55 (54.2%) 3617.9 1962.5
58
4.13 已 火尺 元
SEM Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)1.5(x M
NaCl)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50 °C- 1hr (a) x= 0 (b) x= 0.1
59
4.14 人火尺 元 N1s
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 人)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/
Annealing- 50 °C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5 (f) x= 4.5
4.15 人火尺 元 Au4f7
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 人)/HAuCl4- 20 °C-12 hr/
Annealing- 50 °C- 1hr (a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 2.5 (e) x= 3.5 (f) x= 4.5
60 4.4 XPS N1s 火尺 人 人 NH3 + NH 2 Area Sum 4.5 118.8 (4.1%) 2762.8 (95.9%) 2881.6 3.5 127.3 (4.5%) 2697.2 (95.5%) 2824.5 2.5 69.1 (4.4%) 1511.3 (95.6%) 1580.4 1.5 41.8 (3.1%) 1300.1 (96.9%) 1341.9 1.0 66.1 (5.9%) 1060.4 (94.1%) 1126.5 0.5 64.4 (9.6%) 607.1 (90.4%) 671.5 4.5 XPS Au4f 火尺 人 人 Au (III) Au (I) Au (0) Area Sum Position (eV) Area Position (eV) Area Position (eV) Area 4.5 86.50 11410.2 (55.3%) 85.52 0.1 (0%) 84.39 9217.7 (44.7%) 20628.0 3.5 86.71 12468.7 (64.0%) 85.67 0.1 (0%) 84.51 7006.1 (36.0%) 19474.9 2.5 87.19 5473.4 (50.3%) 86.17 839.6 (7.7%) 85.05 4566.7 (42.0%) 10879.7 1.5 86.72 3738.4 (46.8%) 85.69 1312.9 (16.5%) 84.62 2927.0 (36.7%) 7978.3 1.0 86.89 1155.7 (26.6%) 86.00 91.4 (2.1%) 84.84 3097.9 (71.3%) 4345.0 0.5 86.56 1978.4 (40.4%) 85.38 147.1 (3.0%) 84.40 2775.8 (56.6%) 4901.3
61
4.16 (a)Si/ SiO2 (b)Glass/ ITO (c)PET/ ITO 10
元 SEM Substrate/
(PLL-PLGA)10/ HAuCl4- 20 °C-12 hr/ Annealing- 50 °C- 1hr
4.2.3 十
元
日
XPS SEM 元 五 比 元 ， [17] 十 元 50 °C 人 50 °C 十 五 XPS XPS X 五 人62 50 °C 十 XPS XPS 4.12 Au0 人 4.17 十 4.17 人 元 Au4f7
Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)x(x= 人)/HAuCl4- 20 °C-12 hr
(a) x= 0.5 (b) x= 1.0 (c) x= 1.5 (d) x= 3.5 (e) x= 4.5 Au3+ 4.3 4.6 十 今 50 % 50 °C 十 73.5 % Au+ Au3+ 止 1978 G. Milazzo 入 [22] Au3+ 元 五 元 Au0 Au+ Au+ Au3+
63 元 Au0 十 XPS Au+ Au3+ Au+ 十 10 % 切 十 50 °C 十 元 4.2.1 X X 十 Au0 4.3 4.6 Au0 止 E. Ozkaraoglu [55] 止 50 °C 十 4.6 XPS 人 人 Au (III) Au (I) Au (0) Area Sum Position (eV) Area Position (eV) Area Position (eV) Area 4.5 86.89 4488.9 (61.8%) 85.80 589.9 (8.1%) 84.69 2187.3 (30.1%) 7266.1 3.5 86.90 3526.1 (58.1%) 85.60 990.1 (16.3%) 84.58 1553.9 (25.6%) 6070.1 1.5 87.15 1881.7 (50.0%) 86.00 801.3 (21.2%) 84.94 1083.9 (28.8%) 3766.9 1.0 87.00 653.8 (29.9%) 85.98 461.2 (21.0%) 84.87 1074.6 (49.1%) 2189.6 0.5 87.34 730.2 (30.7%) 86.60 628.7 (26.4%) 84.86 1020.9 (42.9%) 2378.9
64
4.2.4 元
日
元 五 五 子 五 元 日 五 五 十 才 止 4.18 一 4.7 一 24 今 一 才 24 文元 文 中4.18 Si/ SiO2/ PLL Au4f7
65 4.7 XPS Si/ SiO2/ PLL Au4f ( ) Au (III) Au (I) Au (0) Area Sum Position (eV) Area Position (eV) Area Position (eV) Area 24 86.79 (47.8%) 86.10 5142.0 (7.0%) 756.0 84.82 (45.2%) 10763.4 4865.4 12 86.91 (30.9%) 86.01 1856.2 (11.5%) 84.99 692.9 (57.6%) 6011.7 3462.6 6 86.66 (19.1%) 85.79 645.1 (18.5%) 84.61 623.6 (62.4%) 3374.6 2105.9 1 86.40 (14.9%) 85.50 333.2 (4.2%) 92.8 84.56 (80.9%) 2232.0 1806.0 0.5 86.82 (11.0%) 85.85 179.6 (14.5%) 84.71 235.7 (74.5%) 1631.0 1215.7 ， 元 [56] 3-（片 (3-Aminopropyl-trimethoxysilane, APTMS) （片 元 XPS 止 Au0 元 元 中
APTMS SiO2 Si-O-Si 內
五 元 五 PLL
少 (-NH3+) (Si-O-)
PLL random coil
66 方 五 元 五 五 24 PLL 元 Au0 元 PLL/ PLGA 元 XPS 止 4.19 4.8 PLL 今 一 一 4.7 4.8 PLL/ PLGA PLL 元
4.19 Si/ SiO2/ (PLL-PLGA) Au4f7
67
4.8 XPS Si/ SiO2/ (PLL-PLGA)
Au4f ( ) Au (III) Au (I) Au (0) Area Sum Position (eV) Area Position (eV) Area Position (eV) Area 24 87.00 (29.5%) 86.20 1742.4 (5.7%) 84.93 337.0 (64.8%) 5905.5 3826.1 12 86.95 (15.8%) 86.21 535.6 (13.5%) 84.69 456.4 (70.7%) 3380.9 2388.9 6 86.80 (5.6%) 86.10 153.3 (14.8%) 84.85 405.7 (79.6%) 2742.7 2183.7 1 86.80 (13.4%) 85.90 123.8 (5.4%) 84.73 50.3 (81.2%) 925.9 751.8 0.5 86.80 (10.4%) 85.81 82.5 (6.4%) 84.60 51.0 (83.2%) 794.2 660.7 PLL PLGA PLL -NH2 -NH3+ -NH2 元 中 中 -NH3+ 士 元 PLL/ PLGA -COOH -COO- -COO- 中 。 士 中 PLL/ PLGA 元 一 ， 12 1 × 1012 particles/cm2 五 比
68
士
。 Si/ SiO2 Glass/ ITO
PET/ ITO 10 1 50 °C 十 SEM 4.20 ITO 化 8 × 1011 particles/cm2 3 nm SiO2 化 6 × 1011 particles/cm2 5 nm 化 12 5 nm 文 不 1 。 五 五
4.20 (a)Si/ SiO2 (b)Glass/ ITO (c)PET/ ITO 10
元 SEM
69
4.2.5
元
文 才 子 [17] 五 元 PLL PLGA 元 五 。 元 。 2007 Xiaohui Ji [23] pH [AuClX(OH)4-X]- (X = 0 ~ 4) 中 OH 中 五。 不 pH pH 日 。 尤 人 (4.1) 人COOH(aq) ↔ H+(aq) + COO-(aq)
Ka = [H+][COO-]/[COOH]
-logKa = -{log[H+] + log[COO-] - log[COOH]} pKa = pH - log[COO-] +log[COOH]
(pH - pKa) = log{[COO-]/[COOH]} (4.1)
[ ] 已 Ka 人 (4.1) pH pKa 50 % pH pKa 水 pH pKa 水 pH 下 五 ， [53] 4.21 PLGA pH 6
70 random coil 元 pH 6~9.4 4.21 (a) PLL (b) PLGA pH [53] 4.22 (a)PLL (b)PLGA (c) 。 (d) (e) (f) (g) 。 PLL 少 pH -NH3+ 4.22 (c) 元 [AuClX(OH)4-X]- (X = 0 ~ 4) 中 [24] 互 元
71 五 -NH2 4.22 (d) N 元 PLL 元 XPS 0.5 元 中 -NH2 元 -NH3+ 文 中 士 -NH2 元 五 (-NH2•+)[15][59] 一 今比 4.23 一 Au3+ 人一 4.23 一 止 久 Au3+ 一 人 五 比 止 ） 中 元 五 元 -NH2 (-NH2•+) 一 中 文 中 4.24 元
72
4.23 Si/ SiO2/ PLL Au4f7 止
Si/ SiO2/ PLL/ HAuCl4- 20 °C
4.24 (a)Si/ SiO2 (b)Glass/ ITO (c)PET/ ITO 10
元 SEM
Substrate/ (PLL-PLGA)10/ HAuCl4- 20 °C-1 hr/ Annealing- 50 °C-
73 PLGA 少 pH -COO- 4.22 (f) 中 PLL-PLGA 元 XPS PLL 尺 元 元 五 元 元 大 -COOH 4.22 (g) 元 -COOH O 內 [60] 內元 一 元 內 4.25 元 4.25 (a) 。 (b) 少 4.22 (e) 元 [14] PLGA 少
74 元 ， [52] PLGA 止 4.26 UV-vis 又 元 比 元 元 [73] 元 少 少 中 元 才 中 4.26 PLGA 五 UV-vis [52]
4.3
介
元 (Methylammonium lead iodide, MAPbI3) 介75 。 介 寸 大 丙(Ethyl acetate) 大[26] 丙 大 比 介 元 、 文 比 日 。 才 -NH2 -NH3+ -NH2 (I) 內 -NH3+ (I-) 介 介 日
） Glass/ ITO Glass/ ITO/ PLL
介 UV-vis PL SEM XRD 4.27~ 4.30 PLL UV-vis PL XRD 一 UV-vis 一 今 一 SEM 介 工 150 nm 止 介 止 XRD 一 。 介 月 PL 介
76 [27] PL PLL 又 一 介
4.27 Glass/ ITO PLL UV-vis
77
4.29 Glass/ ITO (a)(b) PLL (c)(d) PLL
介 SEM (a)(c) (b)(d) 工
78 元 介 [58] 介 。 又 尤 Glass/ ITO Si/ Au 。 XRD 4.31 4.31 (a) (b)
Glass/ ITO Si/ Au XRD
PLL 元
介 UV-vis PL SEM XRD
4.32~ 4.35 UV-vis PL XRD
79 工 150 nm 又 PLL 介 五 互 4.32 Glass/ ITO/ PLL PLL 元 UV-vis 4.33 Glass/ ITO/ PLL PLL 元 XRD
80
4.34 Glass/ ITO/ PLL (a)(b) 元 (c)(d)
元 介 SEM (a)(c)
(b)(d) 工
4.35 Glass/ ITO/ PLL PLL 元
81
4.4
比
。
Si/ SiO2 Glass/ ITO PET/
ITO 元 Si/ SiO2 元 支 元 比小 比 介 。 - 。 (0 → +V) (0 → -V) 尤 尤 文 不 尤 人 。 分 。 入 。 - 。 又 。 又 。 0.1 V 也 10 104 乙 比 103-107 10 元 ；
82
4.4.1
比
4.1.2 介 比 30 nm [54] 10 nm 比[61] 又 日 40 介 ((PLL-PLGA)40) 150 nm 介 。 丙(PMMA) 已 50 mg/ml 介 3000 rpm 40 SEM 介 工 4.36 150 nm PMMA 介 I-V4.36 (50 mg/ml) PMMA Glass/ ITO SEM 工
[62] PMMA
。 。[63]
83 4.37 。 。 比 。 W. J. Joo [63] 尺 日 PMMA 尺 π-
PLL-PLGA Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
I-V 4.38 。 尤 1.4 V -3.0 V 0.1 V 尤 3.5 × 103 4.39 3200 104 尤 比 元 。 4.40 5 。
84
4.38 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag I-V
(0 → +5 V) (0 → -5 V)
尤
4.39 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
(+5 V) 10 +0.1 V
也 (-5 V)
85
4.40 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag 。
(+5 V) (-5 V)
尤 /
尤
又 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
。 I-V log fitting 4.41 ） (Space-charge-limited-current, SCLC) I ∝ Vα (< 0.8 V) 1.23 (I ∝ V) 十 [50] 一 (> 0.8 V) 止 2.48 止 Child (I ∝ V2) fitting 1 W. J.
86
4.41 log-log 入 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
I-V fitting
4.42 (a)
，
(b) 元 五 元
87 Joo [63] N S 內 PLL-PLGA 2017 J. Choi [64] 4.42 1.59 ×10-8 Ω·m 150 nm 8-10 nm[67] R = ρ × L / A (4.2) R ρ L 比 A 30.4 Ω 10 nm 47.4 Ω 8 nm 0.1 V 18.9 Ω Y. Liu [65] 300 Ω 元 I. R. Gallegos [66] 人 B. Cho [41] WPF-BT-FEO （ 五(Ag → Ag+ + e-) 元 (Ag+ + e- → Ag)
88 比 [68] Schottky F-N 尤 P-F SCLC
Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Ag
SCLC [70] 日 ，， 。 尺 ，， 元 比 [38] 人 一 40 Glass/ ITO 十
Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40- Au NPs/ Ag
Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40- Au NPs/ Ag I-V
4.43 。 尤
4.7 V -4.4 V 一
89 0.1 V 尤 3.6 × 105 尤 4.44 乙 104 。 一
I-V log fitting 4.45
SCLC 止 (< 1.0 V) 1.75 (> 1.0 V) 3.03 太 G. Casula [46] 。 比 人
90
4.43 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Au NPs/ Ag I-V
(0 → +5 V) (0 →
-5 V) 尤
4.44 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40- Au NPs/ Ag
(+5 V) 10
+0.1 V 也 (-5 V)
91
4.45 log-log 入 Glass/ ITO/ (PLL-PLGA)40/ Au NPs/ Ag
I-V fitting
4.4.2
比
/ / 又 介 。 介 日 六 XRD 。 ，， XRD 比 。 。 。Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag 又 。
Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag I-V
92 尤 101 log-log 4.47 太 SCLC (I ∝ Vα) (I ∝ V) (4.2) 30.37 Ω 47.44 Ω 0.1 V 19.03
4.46 Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag I-V
(0 → +2 V) (0 → -5 V)
93
4.47 log-log 入 Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag
I-V fitting 。 六 200 4.48 尤 Y. Liu 2016 [25] 介 尤 101 (PMMA) 尤 PMMA 介
大(DMSO) PMMA PMMA
Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Ag I-V
4.49 六
比
94
， 比
上
Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al
4.48 Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag I-V
(+3 V) (-3 V) 尤
/尤
95
I-V Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al
4.50 0.5 V 。
0.1 V 尤 1.6 × 104
Glass/ ITO/ Perovskite/ Ag 元
I-V log fitting
4.51 SCLC Y. Liu [25] 切 介 PMMA H. Cai [71] 介 Schottky fitting 4.52 Schottky
4.50 Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al I-V
(0 → +5 V) (0 → -5 V)
96
4.51 log-log 入 Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al
I-V fitting
4.52 ln(I)-(V)1/2 入 Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al
97 P. Y. Lai [74] 介 切 日 Schottky SCLC 介 PMMA 4.51 [41][72] ） [26][70] PMMA [63] 分 介 ）
Glass/ ITO/ PLL- Au NPs/ Perovskite/ PMMA/ Al
4.3 PLL 元
介 4.53
0.3 0.1 V 尤 1.6 × 104 。
Glass/ ITO/ Perovskite/ PMMA/ Al
PLL 元 PLL ITO 介 五 介 一 。 PLL 五 一 ， 五 止。 。
98
4.53 Glass/ ITO/ PLL-Au NPs/ Perovskite/ PMMA/ Al I-V
(0 → +5 V)
99
切
1. Si/ SiO2 Glass/ ITO PET/ ITO
SEM 3~5 nm 化 1 × 1012 particles/cm2 太 元 2. SEM PLL PLGA 工 人 尤 40 介 140 nm 止 人 介 3. 人一 止 XPS 一 一 元 4. 0.1 M NaCl 大 火尺 互 XPS 一 5. XPS PLL 止 Au ； 一 元 中 一 文
100 6. XPS (PLL-PLGA)1.0 止 一 PLL 元 PLGA PLGA 中 。 7. 50 °C 十 止 十 50 % 十 50 % 今 止 50 °C 十 8. 元 1 少 元 比 反 比元 2 PLL 少 (-NH3+) 中 (-NH2) 元 五 3 PLGA 少 (-COO-) 中 。 元 五 (-COOH) O 元 內 元 9. PLL 元 介 SEM UV-Vis XRD PL 一 介 介
101 10. PLL PLGA 元 比 。 。 11. 比 I-V 103 尤 3200 元 尤 一 105 104 RRAM 。 12. 介 比 六 。 300 尤 101 介 104 尤 止 比 。 13. PLL 元 介 比 六 一 介 。 。
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