行政院國家科學委員會專題研究計畫 成果報告
膽固醇液晶在光學量測上之應用(2/2)
研究成果報告(完整版)
計 畫 類 別 ： 個別型 計 畫 編 號 ： NSC 94-2212-E-006-025- 執 行 期 間 ： 94 年 08 月 01 日至 95 年 10 月 31 日 執 行 單 位 ： 國立成功大學機械工程學系（所） 計 畫 主 持 人 ： 陳聯文 計畫參與人員： 博士班研究生-兼任助理：劉家銘、王俊智 碩士班研究生-兼任助理：郭朝傑、許原彰 處 理 方 式 ： 本計畫可公開查詢中 華 民 國 95 年 12 月 28 日
行政院國家科學委員會專題研究計畫成果報告
膽固醇液晶在光學量測上的應用
(2/2)
The Applications of Cholesteric Liquid Crystals
in the Optical Measurement
計畫編號：NSC 94-2218-E-006-025
執行期限：94 年 8 月 1 日至 95 年 7 月 31 日
主持人：陳聯文 國立成功大學機械系
計 畫 參 與 人 員 ： 劉 家 銘
王 俊 智 郭 朝 傑 許 原 彰
國立成功大學機械系
一、中文摘要 本研究利用頻譜有限元素法來分析光 波在膽固醇液晶中的傳播行為，模擬出其 特有的選擇性圓偏振光反射之布拉格繞射 現象，此法與一般利用 4×4 傳遞矩陣法分 析光波通過液晶的結果幾乎一致且更能節 省計算時間。為分析壓力與膽固醇液晶螺 距 之 間 的 關 係 ， 採 用 Pollmann 和 Stegemeyer 所提出的模型來研究壓力所造 成的螺距改變以及所導致的選擇性反射波 長的變化。藉由壓力對螺距的影響，並且 會去影響到膽固醇液晶的布拉格反射，所 以進一步的去分析螺距呈現梯度結構的光 子帶隙現象，並且引入扭旋缺陷，討論在 缺陷下螺旋光子晶體的穿透和反射頻譜、 缺陷所造成的不尋常交錯行為、影響缺陷 魔中心波長位置的因素等等，也延伸說明 將此一光學特性，應用餘光學二極體的應 用上。 關鍵詞：膽固醇液晶、頻譜有限元素法、 光學二極體 AbstractThe spectral finite element method was extended to accurately analyze wave propagation in cholesteric liquid crystals (CLCs) and to model the Bragg reflections with a significantly reduced number of elements. The method was verified by comparison with the 4×4 transfer matrix method. For the relationship between the
applied pressure and the pitch of CLCs, the model introduced by Pollamnn and Stegemeyer was adopted. The effect of pressure-induced changes in the peak of the selective reflection wavelength was studied. According to the intensity phenomena due to the Bragg condition, the concept of pressure sensing performed on the CLCs was discussed and simulated numerically. The application of CLCs for measuring a required range of high hydrostatic pressure was demonstrated. Then, the optics of the cholesterics with spatially varying pitch is focused on the photonic defect modes created by twist defect (phase jump). The defect cause by a phase jump in the cholesteric helix results in discrete peaks within a forbidden band in the transmission. The transmission spectra of forward and backward light propagation in CLCs with spatially varying pitch is different. With the phenomenon, we can design a new optical diode.
Keywords: Cholesteric liquid crystal,
spectral finite element method, pressure effect, optical diode
二、緣由與目的 膽固醇型液晶因具有特殊螺旋構造 而引起的光學活性(optical active)、選擇性 光散射、圓偏光二向性等光學性質，會因 外部的刺激而產生敏銳的變化，其中最明 顯的就是色彩的變化，而這種敏銳的變化
是來自其螺距的改變。此材料現今多藉由 電壓、溫度、壓力及混合物等影響其螺距 變化之因素[1,2]作為應用的根據，而混合 物的重量百分比不同，則會改其結構的平 均扭曲率使螺距改變。除了運用在液晶顯 示器(LCD) 、電子書(e-book)、電子紙 (e-paper)、電子用品(如筆記型電腦、PDA 等的顯示器)、戶外電子看板等電子資訊 的一般運用以外，更廣泛的工程或學術研 究上還有用於溫度計及溫度分佈的測定 [3]；光學開關 [4]；利用電壓使膽固醇液 晶的平面結構（planar texture）變成細條 紋狀的微結構光柵（fingerprint），控制 雷射光通過時的繞射現象[5]；或者是用 作壓力感測器[6] ；或作為雷射共振腔的 反射鏡 [7]。由收集的許多文獻中，可了 解膽固醇液晶應用上的多樣性，不管是光 學、電學、甚至在力學，因此值得深入研 究並掌握其特性來加以發揮。 本計畫的目的在於利用膽固醇液晶的 光學特性，透過會影響其微觀結構所造成 的變化，反推這些因素的定量影響，並以 簡單的架構實現在機械量測上的用途，並 期望結合基本理論來評估其性能上的表 現。而本計畫所欲架構的量測元件，也期 望能在光學量測的範疇當中，提供不同運 用材料的選擇。 三、研究方法 研究膽固醇液晶光學特性的模擬方法 是利用頻譜有限元素法[8]，此法比一般有 限元素法的優點在於處理的網格化節點數 量能被大大降低。Maxwell’s equations 可以 用來分析光波通過膽固醇液晶所產生的特 殊選擇性反射現象，所分析的問題可以簡 化為一維統御方程式。以角頻率為ω的光 波而言，Maxwell’s equations 為[9] 0 ) ( 0 • = • ∇ = • ∇ D ε ε E (3-1) 0 ) ( 0 = • ∇ = • ∇ B μ H (3-2) H B E jμ0ω t =− ∂ ∂ − = × ∇ (3-3) E D H =− • ∂ ∂ = × ∇ jε0ωε t (3-4) 其中D、E、B 和 H 分別代表電位移向量、 電場向量、磁通密度向量和磁場向量；μ0、 0 ε 和ε分別代表真空磁導率、真空介電係 數和介電常數。而用來模擬膽固醇結構的 模 型 如 圖(1) 所 示 ， 並 且 (3-1) 式 會 引 入 θ sin 0 k kx = ，其中λ為真空波長，θ為斜 向入射角而波向量為k0 =2π λ。以z 為螺 旋軸方向之膽固醇液晶的介電張量 ⎥ ⎥ ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎢ ⎢ ⎣ ⎡ = ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( 33 32 31 23 22 21 13 12 11 z z z z z z z z z z ε ε ε ε ε ε ε ε ε ε (3-5) 其中
(
)
(
)
(
)
⊥ ⊥ ⊥ ⊥ ⊥ ⊥ = − = = − − + = − + + = ε ε π ε ε τ ε ε π ε ε ε ε ε π ε ε ε ε ε ) ( 4 sin ) ( 2 1 ) ( ) ( 4 cos ) ( 2 1 ) ( 2 1 ) ( 4 cos ) ( 2 1 ) ( 2 1 ) ( 33 0 || 21 12 0 || || 22 0 || || 11 z P z z z P z z P z z 0 ) ( ) ( ) ( ) ( 32 31 13 23 z =ε z =ε z =ε z = ε 而且 和 分別為平行及垂 直向列液晶分子導軸方向之介電常數， 為膽固醇液晶之螺距， ) ( 2 || || =n ε ( 2) ⊥ ⊥ = n ε 0 P 1 = τ 代表右手螺旋 結構而τ =−1代表左手螺旋結構。Berremanequations 可從 Maxwell’s equations 推導而 得到[10]： Ψ Ψ ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎣ ⎡ − − ⎟⎟ ⎠ ⎞ ⎜⎜ ⎝ ⎛ − ⎟⎟ ⎠ ⎞ ⎜⎜ ⎝ ⎛ − = ∂ ∂ 0 0 0 0 1 0 0 0 1 1 0 0 0 0 12 0 11 2 0 2 22 0 0 21 0 33 2 0 2 0 0 η ε η ε ε η η ε η ε η k k k k jk z x x Ψ ⎥ ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎢ ⎣ ⎡ = 0 0 0 E H Q Q jk (3-6) 其中
{
}
T y x y x E H H E , , , = Ψ 為 Berreman 向 量，η0 = μ0 ε0 =377Ω為真空阻抗。將 (3-6)式的磁場 H 消去可得以電場 E 表示 的微分方程式[11]： 0 1 0 1 0 = + ⎟⎟ ⎠ ⎞ ⎜⎜ ⎝ ⎛ − E E E H Q k dz d Q k dz d (3-7)頻譜有限元素法與一般有限元素法程 序一樣，較顯著的差異是元素矩陣式建立 在頻域，而且其解表示的方式是以平面波 的形式，較能精確地描述波傳的行為且元 素的節點可只以相接端點來構成而降低許 多自由度卻不降低精度，因此能有助於減 少 計 算 時 間 。 若 光 波 的 電 場 表 示 式 為 ，(3-7)式的解可表示為 t j e z t z, ) ( ) ω ( E0 E = z j z j e e z 1 β 2 β 0( ) a a E = − + (3-8) 其中β 可由下式計算 E H k Q Q 1 02 2 − = β (3-9) 以有限元素的處理方式，(3-8)式可表 示為 A E0(z)=N(z) (3-10) 其中 0 0 0 0 ) ( ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎣ ⎡ = − − z j z j z j z j e e e e z N β β β β (3-11) 為形狀函數且
{
T y x y x a a a a1 , 1 , 2 , 2 = A}
(3-12) 每個元素的自由度為 T yn xn ym xm e E E E E , , , } { } {δ( ) = 0 0 0 0 (3-13) 下標 m 和 n 代表左邊和右邊的節點，則係 數向量A 可表示為 } { ( ) 1 e T− δ = A (3-14) 其中 ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎥ ⎦ ⎤ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎢ ⎣ ⎡ = − − − − n n n n m m m m z j z j z j z j z j z j z j z j e e e e e e e e T β β β β β β β β 0 0 0 0 0 0 0 0 橫向電場沿螺旋軸上任意位置為 } { ) ( ) ( 1 ( ) 0 e T z N z = − δ E (3-15) 對(3-7)式利用 Galerkin 法[12]可得到頻譜 有限元素方程式，第 e 個元素的加權餘數 積分可表示為 dz Q k dz d Q k dz d N e n e m z z H E T e∫
⎜⎜ ⎝ ⎛ ⎟ ⎟ ⎠ ⎞ + ⎟⎟ ⎠ ⎞ ⎜⎜ ⎝ ⎛ = − 0 0 0 1 0 1 E E R (3-16) 總體頻譜有限元素的矩陣形式可表示成 }) { } { ] ([ } { } { 0 1 1 e e M e e M e e g E K R R =∑
=∑
− = = (3-17) 即可得到一般有限元素矩陣方程式 } { } ]{ [K E0 = g (3-18) (3-7)~(3-18)式是對分析膽固醇液晶光學特 性的頻譜有限元素處理過程，對於 ITO 導 電薄膜和玻璃片的處理過程也是一致，差 異在於後兩者一般是當作等向性材料，在 (3-5)式的表示會更簡化。 處理電磁波的無窮邊界問題，在有限 元分析必須做適當截斷，數值模擬可採用 吸收邊界條件 E E E jC q q p p jk z + =− + − = ∂ ∂ θ θ 2 2 0 2 2 0 0 sin sin (3-19) (3-19)式為三階吸收邊界條件，係數 p 和 q 是針對斜向入射光的傾斜角度而自選設 定。由圖(1)的架構，邊界條件可設為 ⎪ ⎪ ⎩ ⎪ ⎪ ⎨ ⎧ = + ∂ ∂ − = − ∂ ∂ = = = = = 0 2 0 0 0 d d z z z z z z z z z z jC z jC jC z E E E E E (3-20) 另外圓偏振光電場的表示也可由直線偏振 光的組合來表示 ⎪⎩ ⎪ ⎨ ⎧ − = + = 2 / ) ( 2 / ) ( y y x x LCP y y x x RCP jE E jE E a a E a a E (3-21) RCP 和 LCP 分別表示右圓偏振光和左圓偏 振光。 四、結果與討論 一般模擬液晶的光學性質會利用 4×4 傳遞矩陣法，雖然用此法的矩陣相對於有 限元素法相當小，但由於對膽固醇液晶必 須將每個分層處理的液晶層扭旋變化極小 化，相對也必須增加傳遞層數才能準確模 擬，因此也多了許多運算量。本研究則採 用高階有限元素來減少運算時間有相當大 的助益，如圖(2a)和(2b)所示，兩種方法所 計算的結果幾乎一樣，而有限元素法的計 算時間則至少比 4×4 傳遞矩陣法要少一半 以上。 在模擬壓力對膽固醇液晶結構的變化 影響上做了以下假設：忽略空氣與玻璃之 間的干涉效應及螺距的變化與溫度幾乎無關，即 dP/dT ≈ 0。而壓力對螺距的影響則 依據由Pollmann 和 Stegemeyer 所提出的關 係[13] ) / 1 ( 1 , , 1 1 ∞ − − = σ σ σ ν λ λ R R (4-1) 其中ν由實驗數據決定，λ 代表壓力為R,1 1 = σ bar時的布拉格反射中心波長，而當 σ λR, 趨近無窮大時，λ 代表極限壓力R,∞ σ∞ 時的布拉格反射中心波長。圖(3)為垂直入 射時不同相對壓力σ σ∞ 所造成的布拉格 反射頻譜，結果顯示隨壓力增加會造成反 射波長的增加，這種red-shift的行為可解釋 為分子間距縮短而增加分子間的交互作用 導致pretransition effects[14]。另外也可解釋 為是結構效應所造成的red-shift比幾何可 壓縮性所造成的blue-shift還強而有此現象 [13]。圖(4)分別以不同本質螺距P0=250, 300,350nm對垂直入射光的情形畫出布拉 格 反 射 頻 寬 與 相 對 壓 力 的 關 係 ， 以 Pollmann模型所產生之光學響應對於作用 的壓力呈現非線性結果，對所有例子而言 當相對壓力超過 0.5 時反射波長會有明顯 的增加，且反射頻寬也逐漸增加，這些在 高相對壓力區的結果顯示出在高壓量測的 特殊應用[15,16]。 向列型液晶的折射率對溫度很敏感， 熱折射率梯度,即 和 在相 轉變溫度附近會格外顯著，因此利用由 chiral dopant 混入向列型液晶所得到的膽 固醇液晶當作感測器必須控制溫度在適當 範圍，同時膽固醇液晶的螺距也對溫度敏 感因而必須降低此效應以確保螺距的變化 只與壓力有關，與作用壓力有關的布拉格 反射可用(3-22)式來描述。圖(5)畫出對不同 相對壓力下從圖(4)中各陰影區上下邊界曲 線 的 對 數 斜 率 dT dn /⊥ dn /|| dT ) / ( , σ σ∞ λ σ d d R 所 得 之 結 果，可看出超過0.5 的高相對壓力區有一致 的斜率，這可當作此特殊感應器設計的特 性。 要將膽固醇液晶當作壓力感測器，可 以特定的波長當作光源，例如 632.8nm 的 He-Ne 雷射光源，配合壓力所造成的螺距 變化而對此波長光源有不同的反射光強來 達到感測的目的。圖(6)顯示三種本質螺距 在不同相對壓力下膽固醇液晶樣本所產生 的選擇性反射結果，反射的曲線與文獻[6] 所提出的結果相當類似，然而在最大反射 處會有明顯的折角則和實驗結果有出入， 這是因為模擬時是把膽固醇液晶當作是完 美的planar texture 所產生的差異，並且相 對壓力與反射之間的關係在某一些壓力增 加和減少之區域範圍內有近似線性的特 點。對大的本質螺距來說，相對壓力能量 測的反應範圍要比本質螺距小的要大，可 與圖(4)的結果比較，在波長為 632.8nm 的 特定值與陰影區會截出不同長度的壓力跨 距。對於增加或減少相對壓力的反射比靈 敏度 s 可由下式計算 ) / ( ln ∞ = σ σ d R d s (4-2) 就三種不同本質螺距P0=250, 300,350nm對 壓力的靈敏度變化分別在27.5 到 89.3, 18.6 到50.7 以及 3.8 到 40.6，以平均壓力來看 的靈敏度對於較小本質螺距會比本質螺距 大者要來得高。如果光源的特定波長改 變，相對壓力與反射比之近似線性關係的 範圍也會偏移到不同的相對壓力區，在這 研究中可清楚顯示出利用膽固醇液晶當作 壓力感測器的潛力所在，再加上各式各樣 不同螺距的膽固醇液晶搭配以及不同的特 定波長做為光源，如此便可用來搭配量測 不同壓力範圍。設計膽固醇液晶壓力感測 器也必須同時考慮工作溫度、薄膜厚度以 及液晶材料的選擇。 考慮不含缺陷且螺距呈現梯度變化的 螺旋光子晶體如圖(7)所示，光的入射角度 為θ，薄膜厚度為d，箭頭指不同的入射光 方向，而膽固醇液晶薄膜的梯度變化假設 唯一線性函數，依照不同的光入射方向可 以描述如下： ) 1 ( ) ( d z P P P P z P min min max min I − + = (4-3) ) 1 ( ) ( d z P P P P z P max max min max II − + = (4-4) 當光從 I、II 兩方向入射膽固醇液晶薄膜 時，所顯示的反射頻譜如圖(8)所示，由於
螺距梯度的週期變化不如等螺距的週期變 化嚴格，因此在品譜上因為界電常數週期 交錯所產生的干涉線線並不會很激烈，所 以在光子帶隙邊緣的震盪相對於等螺距來 講變顯得較為平緩，也因此需要建立更厚 的薄膜厚度，才會有明顯的光子帶隙範圍 產生，而反射頻關也和螺距梯度變化的關 係如下： z dz z dP n II I II I ⎟ Δ ⎠ ⎞ ⎜ ⎝ ⎛ = Δ , , ) ( λ 光學二極體，如同電子元件的二極體 一般，不同的波長，再不同的方向上會趕 受到不同的光子帶隙[17]，而這樣的結果會 造成光傳輸上得不可逆現象；在此，將螺 距梯度螺旋光子晶體引入一 90°的相落差 缺陷，而如同等螺距螺旋光子晶體一般， 也會在光子帶隙的波段中間產生缺陷膜， 而又因為入射光方向的不同會感受到不同 的光子帶隙，所以對於不同的方向，也會 對應不同位置的缺陷膜波長如圖(9)，圖(10) 則顯示在螺旋光子晶體內部的能量密度分 佈，不論圓偏振光傳遞方向為何，在缺陷 處都顯示出光學共振現象，隨著厚度的增 加，在缺陷附近的能量密度，由入射右旋 光因共振所產生的強度會逐漸衰退，而左 旋光所產生的強度則會增加。在較早的文 獻[18]上有提出在一維光子晶體使其折射 率在空間中呈梯度變化會使得不同方向上 傳遞的光在光子晶體中穿透程度會有不 同，也就是會使得帶隙位置產生方向上得 偏差。而上述的討論現象也顯示出不同方 向上帶隙與缺陷膜的差異，這可由圖(11) 來說明：在圖(11-a)中的缺陷膜可以在方向 I 上穿透，然而在方向 II 上卻會落在帶隙邊 緣而被反射；同樣的在圖(11-b)中則是可以 在方向 II 穿透，但是在方向 I 上則落在帶 隙邊緣而反射。這樣的一個缺陷膜光學二 極體的設計上，可以達到預期的光傳輸不 可逆現象。 五、計劃成果自評 本年度計畫的研究進行主要在膽固醇 液晶光學特性理論分析與特性量測等方 面，理論部分已建立適當的數學模型來模 擬光通過膽固醇液晶薄膜所會產生的選擇 性穿透和反射之特殊光學現象，與預期的 結果相吻合，所以本研究到目前為止是算 成功的。而梯度螺距的螺旋光子晶體，能 在入射方向上產生不同的光子晶體帶隙， 也能增加光子帶隙的範圍，若近一步的和 光子晶體缺陷的結合，並且加上膽固醇行 液晶獨特的圓偏光二色性，將能應用在更 多的光學元件設計上使用，如寬頻圓偏光 反射鏡、光譜濾波器等。 六、參考文獻
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圖(3) 不同相對壓力σ σ∞ 的反射頻譜 圖(4) 以不同本質螺距在不同相對壓力 ∞ σ σ 作用下的布拉格反射波長帶 變化 圖(5) 於圖(4)中布拉格反射帶之上下帶緣 曲線斜率對相對壓力作圖。本質螺 距P0= 250nm為曲線 1 和 2；P0= 300nm為曲線 3 和 4；P0= 350nm為 曲線5 和 6 圖(6)以特定波長 632.8nm 為光源，對不同 本質螺距於Pollmann 模型中所得到的 反射比與相對壓力之間的關係 圖(7) 螺距梯度膽固醇液晶結構，空心箭頭 指不同之入射光方向 (a)
(b) 圖(8)在不同 ChLC 薄膜厚度下，以未偏振 光垂直入射的反射頻譜：(a)光行進方 向為I；(b) 光行進方向為 II (a) (b) 圖(9) RCP 光與 LCP 光垂直入射的反射頻 譜：(a)光行進方向為 I；(b) 光行進 方向為II（d =64Pmin，α =90o） 圖 ( 1 0 ) 缺 陷 模 共 振 中 心 波 長 以 R CP 和 LCP 光波垂直入射於不同 ChLC 厚 度 （ d =40Pmin 與 min 100P d = ）所形成的能量密度分 佈於ChLC 薄膜內之結果
(a) (b) (c) 圖(11) RCP 光與 LCP 光垂直入射的反射 頻譜（ ， ）：(a) 光行進方向為I，綠線代表光在 I 的反方向行進會出現的缺陷模位 置；(b) 光行進方向為 II，紅線代 表光在II 的反方向行進會出現的 缺陷模位置。(c) 光學二極體示意 圖。 min 50P d = α =90o
