第四章 儀器設備與實驗原理
5.4 電性量測
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5.4 電性量測
我們使⽤用物理性質測量系統（PPMS）進⾏行⾮非鐵磁層碲化鉍薄膜（Bi2Te3）
的電阻量測，此處電阻量測分兩類，⼀一種為變溫量測電阻隨著溫度的變化，另⼀一 種為定溫量測電阻隨磁場之變化，⼀一共量測三種⽅方向，磁場垂直膜⾯面
（perpendicular）、︑､⽽而磁場平⾏行膜⾯面可以分為平⾏行電流（longitudinal）和垂直電流
（transverse）兩個⽅方向，⽅方向如圖 5.4.1 所⽰示。︒｡量測後即可知道三個⽅方向的定溫 下電阻隨磁場之變化，為了使量測結果⽐比較不受接點電阻的影響，我們採⽤用了上
⼀一章節提到的四點量測法，所有樣品電阻的量測都是使⽤用物理性質測量系統
（PPMS）的樣品旋轉座（rotator）或樣品座（puck）進⾏行測量。︒｡
在零場變溫量測電阻的結果中，如圖 5.4.2 所⽰示，從圖中我們可得知所有的樣品
（Bi2Te3 20 / 30 / 100nm）的電性皆為⾦金屬性質，⽽而從樣品於室溫（300K）與低 溫（5K）的電阻率，可⾒見表 5.4.1 所⽰示，其特性與有摻雜的半導體材料（doped
semiconducting material）⼀一致。︒｡
⽽而在定溫變磁場量測電阻的結果中，我們⾸首先看到磁場垂直膜⾯面（perpendicular）
的部分，如圖 5.4.3 與圖 5.4.4 所⽰示，在碲化鉍薄膜 20nm、︑､30nm 的樣品上，可
⾒見於低溫時（5K）零場附近的電阻增加率較⾼高，⽽而隨著場增⼤大則呈現⼀一般的正 磁阻現象，此⼀一現象稱之為反局域效應 (Weak Anti-Localization) [37]，此⼀一現象 表明我們的碲化鉍薄膜雜質與缺陷不多（弱反局域效應容易受雜質或缺陷影 響）。︒｡
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Bi2Te3 20nm Py40nm RT
Resistance (Ohms)
Temperature (K)
0 50 100 150 200 250 300
110 Bi2Te3 30nm Py40nm RT
Resistance (Ohms)
Temperature (K)
0 50 100 150 200 250 300
26 Bi2Te3 100nm Py40nm RT
Resistance (Ohms)
Temperature (K)
‧
表 5.4.1 各樣品剩餘電阻⽐比值（residual resistance ratio，RRR）與電阻率
（Resistivity）整理
圖 5.4.3 各樣品 5K PMR（perpendicular）結果整理
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 96.8
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe)
Bi2Te3 20nm 5K PMR
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 52.6
54.0 Bi2Te3 30nm 5K PMR
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe)
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 9.0
Bi2Te3 100nm 5K MR
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe)
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圖 5.4.4 各樣品 5K PMR（perpendicular）結果⽐比較
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低溫時（5K）零場附近出現反局域效應 (weak anti-localization) ，⽽而反局域效應(weak anti-localization)無論是在磁場垂直膜⾯面（perpendicular）或磁場平⾏行膜⾯面的 狀況下都出現在碲化鉍薄膜 20nm、︑､30nm 的樣品上，如圖 5.4.6 及圖 5.4.8 所⽰示。︒｡
圖 5.4.5 各樣品 5K LMR（longitudinal）結果整理
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 58.6
Bi2Te3 30nm 5K LMR
Resistivity (Ohm)
Magnetic Field (Oe)
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 97.2
97.4 97.6 97.8 98.0
98.2 Bi2Te3 20nm 5K LMR
Resistivity (Ohm)
Magnetic Field (Oe)
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 7.90
8.25 Bi2Te3 100nm 5K LMR
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe)
‧
圖 5.4.6 各樣品 5K LMR（longitudinal）結果⽐比較
圖 5.4.7 各樣品 5K TMR（transverse）結果整理
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8
R(H)-R(0) (Ohms)
Magnetic Field (Oe) Bi2Te3 20nm 5K LMR Bi2Te3 30nm 5K LMR Bi2Te3 100nm 5K LMR
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 97.2
97.4 97.6 97.8 98.0
Bi2Te3 20nm 5K TMR
Resistivity (Ohm)
Magnetic Field (Oe)
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 58.6
59.3 Bi2Te3 30nm 5K TMR
Resistivity (Ohm)
Magnetic Field (Oe)
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 7.9
Bi2Te3 100nm 5K TMR
Resistance (Ohms)
C3 (Magnetic Field (Oe))
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圖 5.4.8 各樣品 5K TMR（transverse）結果⽐比較
若將各樣品於溫度 5K 時，三個⽅方向電阻隨磁場之變化放在⼀一起，如圖 5.4.9 所
⽰示，會發現 perpendicular ⽅方向的磁阻 > transverse 磁阻 ≈ longitudinal 磁阻，且
Bi2Te320nm、︑､Bi2Te330nm的樣品無論是磁場垂直膜⾯面（perpendicular）或⽔水平膜
⾯面（transverse 與 longitudinal），皆會在零場附近出現反局域效應（weak
anti-localization，WAL），⽽而這跟 Jian-Nong Wang[38]以及 Juhn-Jong Lin[39]團 隊的研究類似，在他們低溫量測結果中，無論是磁場垂直膜⾯面或平⾏行膜⾯面，皆會 在零場附近出現反局域效應，且磁場垂直膜⾯面時的磁阻⼤大於磁場平⾏行膜⾯面時的磁 阻。︒｡
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
R(H)-R(0) (Ohms)
Magnetic Field (Oe) Bi2Te3 20nm 5K TMR Bi2Te3 30nm 5K TMR Bi2Te3 100nm 5K TMR
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在 Jian-Nong Wang 的研究中，他們 5nm 的 Bi2Te3在磁場平⾏行膜⾯面時未發現 反局域效應，⽽而 50nm 的 Bi2Te3在磁場平⾏行膜⾯面時卻有發現反局域效應，因此他 們將此差異歸因於：5nm 的 Bi2Te3為準⼆二維系統（quasi-2D system），其反局域 效應源於⼆二維拓樸表⾯面態強烈的⾃自旋軌道耦合（spin-orbit coupling）效應，⽽而 50nm 的 Bi2Te3為三維系統（3D system），其磁阻結果應與 5nm 的 Bi2Te3有些差異，
因此 50nm 的 Bi2Te3於磁場平⾏行膜⾯面時發現的反局域效應，應該來⾃自於塊材的三 維反局域效應（3D WAL effect）的貢獻（從 J. Rammer 的 Quantum Transport Theory
⼀一書中提到，3D WAL effect 不受磁場與膜⾯面夾⾓角的影響）。︒｡
因此從我們的 Bi2Te320nm、︑､Bi2Te330nm 的量測結果來看，這兩塊樣品同時有⼆二 維拓樸表⾯面態與三維塊材態的貢獻。︒｡
⽽而更進⼀一步我們參考王康隆教授團隊的研究[40]，以 Hikami-Larkin-Nagaoka (HLN) equation
（∆𝜎為 sheet conductance correction ＝𝜎 𝐵 − 𝜎(𝐵 = 0𝑇)，α為 prefactor（此處 的參數α和 LLG ⽅方程式中的阻尼係數不同)，B 是外加磁場，𝐿∅為 phase coherence
length，𝜓為 digamma function）
來擬合（fitting）我們在碲化鉍薄膜 20nm、︑､30nm ⾒見到的反局域效應 (weak
anti-localization) ，如圖 5.4.10 所⽰示。︒｡
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因碲化鉍薄膜 20nm、︑､30nm 的 PMR 圖中，以零場為中⼼心，左右兩邊電阻有些許 不對稱的情形，因此在以 HLN equation fitting 前，必須先平均左右電阻的值來消 除 Rxy（以銀膠接銅線⾄至樣品上時，可能仍有些許的位置誤差所造成）。︒｡
並將 PPMS 量到的電阻（resistance）轉成⽚片電阻（sheet resistance）再轉為⽚片電 導（sheet conductance），最後計算出 sheet conductance correction＝𝜎 𝐵 − 𝜎(𝐵 =
0𝑇)來 fitting：
𝑅 = 𝑅!𝐿! 𝑊
RS為 sheet resistance，W 為樣品寬，LV為四點量測中 V+與 V-‐兩點間距（可 參閱圖 4.4.1）
𝝈 = 𝟏 𝑹𝑺
σ為 sheet conductance，因 sheet conductance 為 sheet resistance 的倒數，因此圖形 看起來是顛倒的 PMR 圖。︒｡
⽽而以 Origin 這套軟體來 fitting 時，使⽤用到的 HLN equation 代碼如下：
(A*1.23314709*10^-5)*(real_polygamma(0.5+1.6455297*10^2/(x*L^2),0)-ln(1.
6455297*10^2/(x*L^2)))
A為HLN equation中的α（prefactor），Ｌ則為𝐿∅（phase coherent length）。︒｡
digamma function：𝜓 𝑥 =!"! 𝑙𝑛Γ(𝑥)為 polygamma function：𝜓! 𝑥 =!"!!!!!!!𝑙𝑛Γ(𝑥) 於 n=0 的例⼦子[41] 。︒｡並從Origin這套軟體的官網中[42]，說明了如何於軟體中輸
⼊入polygamma function以進⾏行擬合。︒｡
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我們以 HLN equation fitting 出來的結果為：
碲化鉍薄膜 20nm 的α（prefactor）是-0.178，phase coherent length 為 171nm，
碲化鉍薄膜 30nm 的α（prefactor）是-0.271，phase coherent length 為 138nm。︒｡
從α（prefactor）的理論值為-1，⽽而我們這兩塊樣品的α（prefactor）皆不到-1，因 此這兩塊內部的塊材態（Bulk state）並⾮非完全絕緣，表⾯面態（Surface state）與 塊材態（Bulk state）有交互作⽤用。︒｡
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-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 -0.2
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe) Bi2Te3 20nm 5K PMR Bi2Te3 20nm 5K LMR Bi2Te3 20nm 5K TMR
-20000 -1000 0 0 10000 20000
-0.2 0.0 0.2 0.4
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe) Bi2Te3 20nm 5K PMR Bi2Te3 20nm 5K LMR Bi2Te3 20nm 5K TMR
-60000 -40000 -20000 0 20000 40000 60000 0.0
Bi2Te3 30nm 5K PMR Bi2Te3 30nm 5K LMR Bi2Te3 30nm 5K TMR
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe)
-15000 -10000 -5000 0 5000 10000 15000 20000 -0.1
0.0 0.1 0.2
Bi2Te3 30nm 5K PMR Bi2Te3 30nm 5K LMR Bi2Te3 30nm 5K TMR
Resistance (Ohms)
Magnetic Field (Oe)
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圖 5.4.10 HLN equation fitting 結果
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此外，我們也使⽤用物理性質測量系統（PPMS）進⾏行⾮非鐵磁層碲化鉍薄膜（Bi2Te3） 的霍爾效應（Hall effect）量測，量測結果如圖 5.4.10 所⽰示，將碲化鉍薄膜通⼀一 電流（樣品寬度為 w、︑､厚度為 t），並放置於磁場中，⽽而我們量測其表⾯面產⽣生的電 位差，此電位差稱為霍爾電壓(Hall voltage)，⽽而霍爾電壓，可根據勞倫茲⼒力，計 算其電、︑､磁⼒力平衡得到：
𝑽𝑯 = − 𝑰 𝐧𝐭𝐞𝑩
n為導體內部可移動的⾮非束縛電荷之密度（或稱載⼦子濃度），e 為電⼦子之帶電量，
⽽而樣品帶電流 I，霍爾電壓為 VH，外部磁場為 B，可再進⼀一步推導成霍爾係數（Hall
coefficient，RH）與載⼦子濃度 n 之關係：
𝐑Ｈ =𝑽𝑯𝒕
𝑰𝑩 = − 𝟏 𝒏𝒆
從我們的霍爾電壓對磁場做圖來看，我們的樣品的載⼦子為電⼦子 e-（符合 N-type 半導體的特性），我們計算出來的各樣品載⼦子濃度 n 如表 5.3.11 所⽰示。︒｡⽽而我們的 載⼦子濃度 n 落在 1019 (cm-3)以上，⽽而 Bi2Te3 30nm這塊樣品的載⼦子濃度相較其他 樣品更⾼高（已達 1021 cm-3），這相較 Fu-Chun Zhang 團隊的結果是偏⾼高的[34]（他 們的結果 Bi2Te35nm的載⼦子濃度為 0.8~1.9X1020cm-3，Bi2Te350nm則為
1.3~1.6X1019cm-3），從 L.M. Goncalves 團隊的研究來看[43]，這或許是因為我們 樣品的 Bi 的成分較⾼高，當 Bi2Te3中 Bi 的量對 Te 的量⽐比值低於 1.5 時（正常值應 該為 1.5），載⼦子濃度就會躍升到 1021 cm-3這個數量級。︒｡
‧
-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 6000
0.45
-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 6000
0.158
-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 6000
-0.050
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5.5 室溫鐵磁共振（Room Temperature FerriMagnetic Resonance，
RT FMR）量測
在做變溫 FMR 量測之前，我們通常會先使⽤用室溫 FMR 量測裝置來測量待
測樣品於室溫下的 FMR 訊號，以確定其訊號品質是穩定的，並將量測完的數據 以共振頻率對磁場做圖，再以 Kittel equation 擬合（fitting）出⼀一些 FMR 的基本 物理參數，⽅方便不同樣品之間的性質⽐比較，以及變溫實驗的參考。︒｡
為了⽐比較不同厚度的碲化鉍薄膜將對鐵磁共振造成什麼樣的影響，因此我們準備 了⼀一系列厚度從 0nm～100nm 的碲化鉍薄膜，且在其上都鍍了 40nm 的鎳鐵薄膜 來做室溫鐵磁共振量測，並以鎳鐵 40nm 薄膜為標準樣品，如圖 5.5.1 所⽰示。︒｡
1.50E+0093.00E+0094.50E+0096.00E+0097.50E+ 0099.00E+009 -1.0
1.50E+0093.00E+0094.50E+0096.00E+0097.50E+ 0099.00E+009 -1.0
1.50E+009 3.00E+009 4.50E+009 6.00E+009 7.50E+009 -0.6
1.50E+009 3.00E+009 4.50E+009 6.00E+009 7.50E+009 -0.6
‧
圖 5.5.1 碲化鉍（0～100nm）/鎳鐵（40nm）雙層薄膜，室溫鐵磁共振量 測結果，由左⾄至右、︑､上⾄至下分別為厚度從 0nm～100nm 的碲化鉍 / 40nm 鎳鐵雙 層薄膜樣品。︒｡
⽽而為了清楚⽐比較各樣品之間鐵磁共振訊號的差異，我們將各樣品原始的鐵磁共振 訊號取出其共振頻率並對磁場做成圖，如圖 5.5.2、︑､圖 5.5.3 所⽰示。︒｡
並將所有樣品的室溫鐵磁共振頻率對磁場作圖以 Kittel equation：
𝑓 = 𝛾
2𝜋 (𝐻!"+ 𝐻!"")(𝐻!"+ 𝐻!"" + 4𝜋𝑀!)
擬合（fitting）出⼀一些 FMR 的物理參數，來進⾏行不同樣品之間的性質⽐比較，如表
5.5.1所⽰示，我們先以 Kittel equation 擬合（fitting）參考樣品（鎳鐵 40nm），單 位體積飽和磁化量（Ms）取⾃自 SQUID 的量測數據，如表 5.3.1 所⽰示，室溫假定
300K，因此鎳鐵 40nm 薄膜於室溫的單位體積飽和磁化量（Ms）為 8271.3（Oe），
⽽而以 Kittel equation 擬合出來的旋磁⽐比（Gyromagnetic ratio，γ）為 1.88264x107
（Hz/Oe），其餘樣品則統⼀一以 Ms 為 8271.3（Oe）、︑､γ為 1.88264x107（Hz/Oe）來 做 Kittel equation 擬合，因此可以得到各樣品的有效場（effective field，Heff），
1.50E+009 3.00E+009 4.50E+009 6.00E+009 7.50E+009 -0.6
‧
1.50E+009 3.00E+009 4.50E+009 6.00E+009 7.50E+009 -0.6
‧
0 250 500 750 1000 1250
0.00E+000
1.10E+010 Py 40nm RT FMR
resonance frequency(Hz)
resonance field(Oe)
0 20 0 400 600 800 1000
resonance frequency(Hz)
resonance field(Oe)
-100 0 100 200 300 400 500 600 700 800 900
resonance frequency(Hz)
resonance field(Oe)
0 100 200 300 400 500 600 700
resonance frequency(Hz)
resonance field(Oe)
-100 0 100 200 300 400 500 600 700
resonance frequency(Hz)
resonance field(Oe)
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圖 5.5.3 室溫鐵磁共振頻率對磁場作圖，由左⾄至右、︑､上⾄至下分別為厚度從 0nm
～100nm 的碲化鉍 / 40nm 鎳鐵雙層薄膜樣品，⿊黑點部分為原始數據，Py40nm 的紅線為 Kittel equation 以旋磁⽐比（γ）、︑､有效場（Heff）為參數，單位體積飽和 磁化量（MS）固定在 300K 時的數值 8271.3（Oe/cm3，參閱表 5.3.1），來擬合
（fitting）的曲線。︒｡⽽而其餘樣品，則是以有效場（Heff） 為參數，旋磁⽐比（γ，取
Py40nm fitting出的值）、︑､單位體積飽和磁化量（MS）固定在 300K 時的數值 8271.3
（Oe/cm3，參閱表 5.3.1），來擬合（fitting）的曲線。︒｡
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表 5.5.1 室溫時各樣品有效場值整理（以室溫鐵磁共振量測系統量測，這些樣 品是置於 Low-‐pass filter 上進⾏行量測，詳⾒見 4.6 節）
若將所有樣品的室溫鐵磁共振頻率對磁場作圖做⽐比較，如圖 5.5.4 所⽰示，在局部 放⼤大時，我們可⾒見碲化鉍 10nm / 鎳鐵 40nm 雙層薄膜樣品相較其他樣品（包含 參考樣品鎳鐵 40nm），其曲線往左上偏，這與實驗室學⾧長 Faris 過去曾做過的 Py/Pt 雙層薄膜的鐵磁共振實驗中，看到的情況並不同（Py/Pt 雙層薄膜於室溫下，其 曲線與鎳鐵薄膜相同），如圖 5.5.5 所⽰示，這是我們⼗十分感興趣的部分。︒｡
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0 500 1000 1500 2000
0.00E+000
resonance frequency(Hz)
resonance field(Oe)
Py 40nm
Bi2Te3 4nm Py40nm Bi2Te3 10nm Py40nm Bi2Te3 40nm Py40nm Bi2Te3 100nm Py40nm
850 900 950 1000 1050 1100 1150 1200 1250 1300 1350 8.50E+009
resonance frequency(Hz)
resonance field(Oe)
Py 40nm
Bi2Te3 4nm Py40nm Bi2Te3 10nm Py40nm Bi2Te3 40nm Py40nm Bi2Te3 100nm Py40nm
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圖 5.5.5 Py/Pt 雙層薄膜與鎳鐵薄膜的室溫鐵磁共振結果⽐比較（實驗室學⾧長
Faris過去實驗數據）
-200 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800
0.00E+000 2.00E+009 4.00E+009 6.00E+009 8.00E+009 1.00E+010 1.20E+010 1.40E+010
resonance frequency (Hz)
resonance field (Oe)
Py25nm
Pt10nm / Py25nm
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5.6 變溫鐵磁共振（Temperature-dependence FerriMagnetic Resonance，T-dep FMR）量測
因為從物理性質測量系統的量測結果中，我們看到碲化鉍 20nm、︑､30nm 的樣
品呈現反局域效應 (weak anti-localization)，此⼀一現象表明我們的碲化鉍薄膜在低 溫具有⼆二維表⾯面態造成的效應，再加上過去實驗室學⾧長 Faris 曾做過碲化鉍塊材
（Single crystal Bi2Te3）/ 鎳鐵薄膜（Py 25nm）、︑､鉍化硒塊材（Single crystal Bi2Se3）
/ 鎳鐵薄膜（Py 25nm）以及鎳鐵薄膜（Py 25nm）參考樣品的變溫鐵磁共振量測，
/ 鎳鐵薄膜（Py 25nm）以及鎳鐵薄膜（Py 25nm）參考樣品的變溫鐵磁共振量測，