第四章 光譜分析與討論
4.2 單量子點偏振螢光光譜
4.2.2 偏振不對稱性 (Polarization anisotropy)
比較 4.2.1 節中,實驗量測得到單量子點偏振螢光光譜,以及 2.2 節中 經由計算模擬得到的激子偏振螢光光譜,可以發現前者的譜線中,x和y的 螢光強度通常不相同,如【圖 4-9 (a)】,激子訊號中x螢光強度明顯較y螢 光強度強;然而【圖 2-1】顯示,根據計算模擬的結果,這兩個極化方向的 螢光強度應該要相等。因此,為了進一步分析螢光強度與偏振方向的關係,
我們量測單量子點在各個偏振方向下的偏振螢光光譜,以觀察激子螢光在 不同偏振方向時的強度變化,得到量子點 B 激子的偏振螢光光譜如【圖
1340 1350 1360 1370 1380 1390 1400 1410 1420 -40
-20 0 20 40 60 80 100
-40 -20 0 20 40 60 80 100
QD C QD D
FS
(
eV )
X Peak Energy (meV)
QD B
【圖4-8】 量子點的激子能量對精細結構分裂關係圖。
4-9】。
(a)
0 30 60 90 120 150 180 210 240 270 300 330 360 0
3 6 9 12 15
Intensity (1k counts/s)
Polarization (degree)
(b)
0.0 5.0k 10.0k
0 30 60 90
120
150
180
210
240
270
300 330 0.0
5.0k
10.0k QD B
Polarization anisotropy =26%
(c)
【圖4-9】 在量子點 B 中,偏振角對激子螢光強度關係圖(a)和極化圖 (b)。以及量子點偏振方向示意圖(c)。
x
yy
【圖 4-9 (a)】顯示,激子螢光強度會隨著偏振方向的改變而呈現週期 性的變化,再藉由【圖 4-9 (b)】可以明顯看出激子螢光在水平偏振方向
(0°-180°) 的強度較強;若與【圖 4-9 (c)】對照,可發現在量子點 B 中,極 化方向平行於量子點短軸的激子螢光強度較強。像這樣,激子螢光譜線中 不同極化方向的線偏振光其強度有所差異,稱為偏振不對稱性 (Polarization
anisotropy),或是線偏振程度 (Degree of linear polarization),不對稱的程度 以 PL值決定[13],PL定義為
x
y y xL I I
I P I
。 (4.1)
利用(3.17)式,可得量子點 B 激子螢光的偏振不對稱性 PL = 26%。
除了原本就有精細結構的中性激子,我們量測量子點 B 的正激子發現,沒 有精細結構的帶電激子也存在偏振不對稱性。如【圖 3-11】所示,在量子 點 B 中,激子和正激子具有相同的偏振不對稱性。因此我們推測,偏振不 對稱性可能來自於應變對量子點的影響,造成價電帶混合,因此同一個單 量子點產生的光激螢光,偏振不對稱性皆相同。
但實驗結果也顯示,不同量子點之間,激子螢光的偏振不對稱性都不 甚相同。有些量子點的激子螢光強度幾乎不隨偏振角改變,偏振不對稱性 很小。如【圖 4-11 (a)】的量子點 D,其激子螢光的偏振不對稱性 PL =3.9%;
另外,由【圖 4-11 (b)】可觀察到,量子點 C 的激子螢光以y的強度較強,
此結果與大部分量子點相反,因此其偏振不對稱性為負值,PL = -1.4%。
統計本實驗中單量子點的激子螢光偏振不對稱性,可得【圖 4-12】。
觀察【圖 4-12】可以發現隨著單量子點激子能量的升高,其偏振不對稱性 有變小的趨勢,而且可能變為負值。在本實驗中,量測到偏振不對稱性的
0 30 60 90 120 150 180 210 240 270 300 330 360 0
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15
0 1 2 3 4 5
X
Intensity (1k counts/s)
Polarization (degree) X+
【圖4-10】 在量子點 B 中,改變不同偏振角時,激子與正激子的螢光強 度變化圖。
範圍介於 -2 %到 26 %之間。
Intensity (counts/s)
Polarization (degree) QD D
QD D Polarization anisotropy =3.9%
(b)
Intensity (counts/s)
Polarization (degree)
QD C Polarization anisotropy =-1.4%
【圖4-11】 (a) 在量子點 D 中,偏振角對激子螢光強度關係圖和極化圖。
以及(b) 量子點 C 中,偏振角對激子螢光強度關係圖和極化 圖。
偏振不對稱性的存在,由 2.3 節的推導已知是由價電帶混合效應所引起。
此外,由【圖 2-2】觀察可知,激子的精細結構分裂小於1的0.08meV,此 結果顯示精細結構分裂已不單純由1決定。價電帶混合效應不但造成激子 的偏振不對稱性,同時也影響激子的精細結構分裂。【圖 4-13】為量子點 的激子精細結構分裂對偏振不對稱關係圖。【圖 4-13】顯示單量子點激子 螢光的精細結構分裂,隨著螢光偏振不對稱性的增加,也有增大的趨勢。
1340 1360 1380 1400 1420 -5
0 5 10 15 20 25 30
QD D QD C
X Peak Energy (meV) Polarizat ion anisot ropy (%)
QD B
【圖4-12】 量子點的激子能量對偏振不對稱性關係圖。
利用(2.23)式中Hex的解析解,可以做更進一步的分析。在弱價電帶混合
X Polarization Anisotropy (%)
【圖4-13】 單量子點激子螢光之偏振不對稱性對精細結構分裂關係圖
A
B
C
其中
相反的,若量子點抽長方向與受應力方向垂直,意即d s /2;並且假
C 區量子點,由於其激子螢光偏振不對稱性為負值,代表量子點伸長方向 與受應力作用方向相同。同時由【圖 4-11(b)】我們知道,C 區量子點伸長 方向沿[110]方向。由於量子點伸長方向的反轉,使得長程交換作用能1為 負值,造成精細結構分裂為負值。