第四章 光譜分析與討論
4.2 單量子點偏振螢光光譜
4.2.1 精細結構分裂
為分析單量子點光激螢光的極化方向,我們使用二分之一波片和偏振 晶體選擇螢光的偏振方向,測量到的光激螢光光譜如【圖 4-5】。
上圖為量測平行於樣品[110]方向和[1-10]方向得到的線偏振螢光訊號,
分別定義為x和y。量子點訊號中僅激子和雙激子有精細結構分裂,且其 偏振方向相反。通常,在激子螢光中,x的能量高於y的能量;而雙激子 則是y具有較高能量。此外,正激子和負激子則都不具有精細結構。此精
1335 1340 1345 1350 1355
[110] x
[1-10] y XX
X
X+
Energy (meV) X
-QD B
【圖4-5】 量子點 B 的水平(x)和垂直(y)線偏振光激螢光光譜
1353.9 1354.3 Energy (meV)
X+
1353.9 1354.3 Energy (meV)
X+
1347.5 1347.9 Energy (meV)
XX
1344.0 1344.4 Energy (meV)
X
細結構分裂,可以由電子電洞交換作用加以解釋。
若不考慮電子-電洞交換作用,激子能態會由明激子 1 能態和暗激子
2 能態簡併而成,如【圖 4-6】所示;但實際上量子點中存在電子-電洞交 換作用,且其中短程交換作用,會造成明激子和暗激子能階分裂0,如(2.11) 式所示。而此時激子和雙激子的螢光極化方向,經過 2.1 節的推導可知仍為 圓偏振。但由於量子點可能會因形狀不對稱 (Shape asymmetry)、應變
(Strain) 及壓電 (Piezoelectricity) 效應[17]的影響,使量子點在長軸和短軸 方向的量子侷限效應的對稱性被破壞,電子和電洞形成偶極 (Dipole) 造成 長程交換作用,使明激子能階分裂,如(2.15)式所示;此分裂即為精細結構,
由(2.14)式可知激子的精細結構分裂FS E E 1。另外,此精細結構只 會出現於中性激子,如激子和雙激子;對正激子和負激子等帶電激子而言,
由於其電洞或電子總自旋為零,使(2.6)式中,Hex 0,因此不會出現精細結 構;可由此區別中性激子和帶電激子。
本實驗中所測量的量子點偏振螢光光譜,大致可分為三種類型,如【圖
4-7】所示。圖(a)為量子點 B 之譜線,其精細結構接近 0.1 meV;實驗中,
精細結構分裂定義為FS EX
x EX
y ,大部分量子點的精細結構分裂為 正值,即激子螢光訊號中x的能量高於y,如同圖(a)中量子點 B 的結果。從圖(b)中量子點 C 的光譜可以看出激子訊號y的能量高於x,因此其精細
結構分裂為負值。第三種則是圖(c)量子點 D 的光譜,其激子螢光的精細結 構分裂也是負值,不同的是其激子螢光能量高於雙激子螢光能量。量子點
激子螢光的精細結構分裂與激子能量的關係如【圖 4-8】,由圖中可知,隨 著激子螢光能量升高,精細結構分裂會變小,且其範圍介在-40 eV 到 100
eV 間。
【圖4-6】 在不同電子-電洞交換能及量子點對稱性的情況下,單量子點 中,激子和雙激子的能階示意圖。
(a)
1344.0 1344.4 1347.6 1348.0 0
1 2 3 4 5
y
y
x
x98eV
Int ensi tu (1k coun ts)
Energy (meV)
97eV
XX X
QD B
(b)
1396.00 1396.5 1397.0 1397.5 1
2 3 4 5 6
QD C
x y y x
-23.19eV XX
Int ensi ty (1k count s)
Energy (meV) X -26.51eV
(c)
1408.0 1408.5 1409.0 0
1 2 3 4 QD D
x
x
y
Int ensi ty (1k count s)
Energy (meV)
XX X
y -26.6eV
-22.8eV
【圖4-7】 不同量子點的偏振螢光光譜;圖(a)、圖(b)和圖(c)分別為量子 點 B、量子點 C 和量子點 D 的光譜。