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第四章 光譜分析與討論

4.2 單量子點偏振螢光光譜

4.2.1 精細結構分裂

為分析單量子點光激螢光的極化方向,我們使用二分之一波片和偏振 晶體選擇螢光的偏振方向,測量到的光激螢光光譜如【圖 4-5】。

上圖為量測平行於樣品[110]方向和[1-10]方向得到的線偏振螢光訊號,

分別定義為x和y。量子點訊號中僅激子和雙激子有精細結構分裂,且其 偏振方向相反。通常,在激子螢光中,x的能量高於y的能量;而雙激子 則是y具有較高能量。此外,正激子和負激子則都不具有精細結構。此精

1335 1340 1345 1350 1355

[110] x

[1-10] y XX

X

X+

Energy (meV) X

-QD B

【圖4-5】 量子點 B 的水平(x)和垂直(y)線偏振光激螢光光譜

1353.9 1354.3 Energy (meV)

X+

1353.9 1354.3 Energy (meV)

X+

1347.5 1347.9 Energy (meV)

XX

1344.0 1344.4 Energy (meV)

X

細結構分裂,可以由電子電洞交換作用加以解釋。

若不考慮電子-電洞交換作用,激子能態會由明激子 1 能態和暗激子

2 能態簡併而成,如【圖 4-6】所示;但實際上量子點中存在電子-電洞交 換作用,且其中短程交換作用,會造成明激子和暗激子能階分裂0,如(2.11) 式所示。而此時激子和雙激子的螢光極化方向,經過 2.1 節的推導可知仍為 圓偏振。但由於量子點可能會因形狀不對稱 (Shape asymmetry)、應變

(Strain) 及壓電 (Piezoelectricity) 效應[17]的影響,使量子點在長軸和短軸 方向的量子侷限效應的對稱性被破壞,電子和電洞形成偶極 (Dipole) 造成 長程交換作用,使明激子能階分裂,如(2.15)式所示;此分裂即為精細結構,

由(2.14)式可知激子的精細結構分裂FSEE 1。另外,此精細結構只 會出現於中性激子,如激子和雙激子;對正激子和負激子等帶電激子而言,

由於其電洞或電子總自旋為零,使(2.6)式中,Hex 0,因此不會出現精細結 構;可由此區別中性激子和帶電激子。

本實驗中所測量的量子點偏振螢光光譜,大致可分為三種類型,如【圖

4-7】所示。圖(a)為量子點 B 之譜線,其精細結構接近 0.1 meV;實驗中,

精細結構分裂定義為FSEX

 

xEX

 

y ,大部分量子點的精細結構分裂為 正值,即激子螢光訊號中x的能量高於y,如同圖(a)中量子點 B 的結果。

從圖(b)中量子點 C 的光譜可以看出激子訊號y的能量高於x,因此其精細

結構分裂為負值。第三種則是圖(c)量子點 D 的光譜,其激子螢光的精細結 構分裂也是負值,不同的是其激子螢光能量高於雙激子螢光能量。量子點

激子螢光的精細結構分裂與激子能量的關係如【圖 4-8】,由圖中可知,隨 著激子螢光能量升高,精細結構分裂會變小,且其範圍介在-40 eV 到 100

eV 間。

【圖4-6】 在不同電子-電洞交換能及量子點對稱性的情況下,單量子點 中,激子和雙激子的能階示意圖。

(a)

1344.0 1344.4 1347.6 1348.0 0

1 2 3 4 5

y

y

x

x

98eV

Int ensi tu (1k coun ts)

Energy (meV)

97eV

XX X

QD B

(b)

1396.00 1396.5 1397.0 1397.5 1

2 3 4 5 6

QD C

xyyx

-23.19eV XX

Int ensi ty (1k count s)

Energy (meV) X -26.51eV

(c)

1408.0 1408.5 1409.0 0

1 2 3 4 QD D

x

x

y

Int ensi ty (1k count s)

Energy (meV)

XX X

y -26.6eV

-22.8eV

【圖4-7】 不同量子點的偏振螢光光譜;圖(a)、圖(b)和圖(c)分別為量子 點 B、量子點 C 和量子點 D 的光譜。

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