第四章 光譜分析與討論
4.3 單量子點磁場顯微螢光光譜
4.2 節的討論證實了單量子點中電子-電洞交換作用力會使得激子能態 出現精細結構。此外，單量子點受應力後，透過價電帶混合效應亦造成量 子點激子的能態結構改變。而接下來，透過外加水平磁場於量子點，希望 能藉此改變激子能態結構，最終目的是讓激子回到簡併能態。
【圖 4.14】為量子點 E 在水平磁場下的螢光光譜。圖(a)顯示單量子點 在水平磁場中，激子和雙激子訊號的精細結構分裂會隨著磁場變強而增加。
同時也觀察到在高磁場下，分別在能量低於激子螢光以及高於雙激子螢光 約 0.5 meV 處多出了一條譜線，其來源是暗激子與明激子的能態混合後，
使暗激子有機會跟光子耦合發光，因此能在譜線中觀察到暗激子螢光訊號，
且譜線中所觀察到的暗激子極化方向與x相同。若將各個磁場下，激子螢 光訊號的垂直偏振、水平偏振以及暗激子的峰值能量點出，如圖(b)所示，
可以清楚看到，隨著磁場的增加，量子點中激子訊號峰值會開始藍移 (Blue shift)。激子螢光能量的改變是由賽曼效應[13]和反磁能移(Diamagnetic shift) [18][19][20]所引起。其中，賽曼效應會增加激子螢光訊號間的精細結構分 裂，而反磁能移會使螢光訊號的能量藍移。
假設單量子點在 x 方向的水平磁場Bx中，激子僅受到電子-電洞交換作
Peak Energy (meV)
Magnetic field (T)
X Dark
利用(4.11)式的本徵能量和本徵態，可推得量子點 E 在水平磁場中激子 螢光訊號隨磁場改變的能量變化，並擬合實驗結果。然而在推導(4.11)式的 過程中並未考慮反磁能移，因此需要去除實驗數據中反磁能移的部分。首 先取各個磁場下偏振相同的明激子x和暗激子訊號峰值能量的平均值，由 於兩者間並不存在精細結構分裂，兩峰值的平均能量隨磁場增強的變化即 為反磁能移。若將實驗數據得到的激子峰值能量減去該平均值，剩下部分 即為賽曼效應的貢獻[20]。【圖 4-15】即為理論模擬擬合實驗結果的示意圖。
0 2 4 6 8
-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3
Dark X[1-10]
Energy (meV)
Magnetic field (Tesla)
Dark X[110]
X y X X Simulation curves Experimental data QD E
模擬使用參數:
meV meV
meV
B
0 0
0.23
g g
2 1
0
x h, x
e,
; 012 .
;
; 33 . 0
; 65 . 0
; 05789 .
0
【圖4-15】 量子點 E 中，磁場對激子能量關係圖以及理論模擬結果
當外加磁場於量子點 F，激子螢光隨磁場變化的情形如【圖 4-16】所 示。由圖(a)可知，外加磁場為零時，精細結構分裂為負值。然而，隨著磁
場逐漸增強，精細結構分裂會因為賽曼效應而隨之增大。因此隨著磁場從 0 T 增強到 6 T，精細結構分裂會由-16 eV 增加到 73 eV，當磁場約為
2.5 T 時，精細結構分裂為零，可推測此時激子能態為簡併態。接著，同樣 利用理論計算，模擬出激子能量隨磁場增加而變化的情形，結果如【圖 4-17】。
(a)
1401.5 1402.0 1402.5 1403.0 1403.5 0
2000 4000 6000 8000 10000 12000
Intensity (counts/s)
Energy (meV)
1401.5 1402.0 1402.5 1403.0 1403.5 0
2 4 6 8 10 12
QD F
Intensity (1k counts) 0T
Energy (meV)
X dark XX dark
xx x
[1-10]
[110]
6T
3T
(b)
0 1 2 3 4 5 6
1402.6 1402.7 1402.8 1402.9 1403.0 1403.1
QD F
X Dark X
y
Peak Energy (meV)
Magnetic Field (T)
X
X
【圖4-16】 量子點 F 在 (a) 0T、3T 以及 6T 時的顯微螢光光譜。
(b) 不同磁場下所對應之螢光訊號的峰值能量。
對量子點 C 而言，雖然外加磁場為零時，其精細結構分裂亦為負值，
如【圖 4-18】所示。但隨著磁場增加到 6 T，量子點 C 的精細結構分裂依然 是負的，觀察【圖 4-19】可知其值幾乎不隨磁場改變。【圖 4-20】為理論 模擬量子點 C 中雙激子能量隨磁場變化的結果。比較量子點 E、F 及 C 模 擬參數中電洞的 g 因子，可以發現只有量子點 C 的gh,x值為正值，且其絕對 值僅約另外兩者的十分之一，因此在量子點 C 中賽曼效應較弱。
0 2 4 6 8
-0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2
Dark X[1-10]
Energy (meV)
Magnetic field (Tesla)
Dark X[110]
X y X X Simulation curves Experimental data QD F
模擬使用參數:
meV meV
meV
B
0 0
0.20
g g
2 1
0
x h, x
e,
; 012 .
;
; 30 . 0
; 60 . 0
; 05789 .
0
【圖4-17】 量子點 F 中，磁場對激子能量關係圖以及理論模擬結果
(a)
1396.01396.21396.41396.61396.81397.01397.21397.41397.61397.8 0
2000 4000 6000 8000 10000 12000
Intensity (counts/s)
Energy (meV)
1396.0 1396.5 1397.0 1397.5 0
2 4 6 8 10 12
Intensity (1k counts) 0T
Energy (meV)
X dark
XX dark
x xx
[1-10]
[110]
6T
3T
QD C
(b)
0 1 2 3 4 5 6
1396.2 1396.3 1396.4 1396.5 1396.6
X Dark X y
Peak Energy (meV)
Magnetic Field (T)
X
X
QD C
【圖4-18】 量子點 C 在 (a) 0T、3T 以及 6T 時的顯微螢光光譜。
(b) 不同磁場下所對應之螢光訊號的峰值能量。
0 1 2 3 4 5 6
-40 -20 0 20 40 60 80
Magnetic field (T)
FS
(
eV )
QD C
【圖4-19】 量子點 C 中，磁場對激子螢光精細結構分裂關係圖
接著考慮量子點同時受電子-電洞交換作用、價電帶混合效應以及水平
Energy (meV)
Magnetic field (Tesla)
Dark X[110]
XX y
XX X Simulation curves Experimental data QD C
經由 4.2.2 節的分析，已知量子點會因為受應力造成重電洞能態和輕電 洞能態相互混成，使其螢光譜線存在偏振不對稱。接著，若將量子點外加 水平磁場，由附錄中的推導過程和(4.12)式，可知當水平磁場作用於量子點，
會使其明激子能態 ;h 和暗激子能態 ;h 亦相互混合，而這兩者混合的 程度與磁場大小成平方關係，並改變了精細結構分裂；因此我們應該能夠 藉由量測量子點螢光譜線的偏振不對稱性和賽曼效應，反推量子點所受應 力及量子點伸長量(與無電子-電洞交換作用時的精細結構分裂有關)。
接下來，利用(4.12)式的本徵能量和本徵態，分兩種情況討論實驗結果，
d s 0 or 或d s 2 。當量子點抽長方向與受應力方向平行，即
s or
d 0
， 可得HBX,ex的本徵能量為
。
，
2 4 3
2 2 3
2
0 1
0 1
E E with
E
FS
(4.14)
由(4.14)式可知，當量子點抽長方向與受應力方向平行，激子的精細結構分 裂會隨著水平磁場的增強而變小。結合 4.2.2 節中，量子點受價電帶混合效 應後偏振不對稱性的分析結果，由於量子點 C 的偏振不對稱性較小，推測 所受應力較小，使其價電帶混合效應較弱。此外，電洞的 g 因子也與量子 點所受應力有關[14][15]，因此如同【圖 4-20】模擬的結果，量子點 C 的gh,x
值相較於其他量子點小了許多。
若量子點抽長方向與受應力方向垂直，即d s 2，假設量子點伸長 方向沿 [110]、受應力方向沿 [110]，也就是d 4 、s 4 。此時本徵能量 為
。
，
2 4 3
2 2 3
2
0 1
0 1
E E with
E
FS
(4.15)
綜合 4.2.2 節的結果可知，在量子點抽長方向與受應力方向垂直的情況 下，若磁場為零時1 40 ，此時激子螢光x強度較強、偏振不對稱性
2 0
1
2
PL 。接著外加水平磁場，會發現激子的精細結構分裂隨著磁場增強 而變大。
另外，有一些量子點，受應力引起的價電帶混合效應較強，也就是
0
1 4
，此時激子的精細結構分裂為負值、偏振不對稱性 1 2
2
PL 為正值。
若外加水平磁場，其精細結構分裂會隨著磁場的增加由負值逐漸變成正值。
因此對於這些量子點，我們能夠利用外加水平磁場將其精細結構分裂變為 零。