單量子點顯微光激螢光光譜

實驗測量到的量子點顯微光激螢光光譜如【圖 4-1】，從圖中可以觀察 到樣品的螢光訊號分為兩部分；第一部份出現在高能量，大約從 1390 meV 分布到 1440 meV，有許多群聚出現的譜線，此為濕潤層 (wetting layer) 訊 號；另外，在能量低於濕潤層訊號、約 1340 meV 到 1370 meV 之間，也有 一些極細的譜線，其半高寬大多小於 100 eV，而且這些極細譜線的強度對

雷射聚焦的位置非常敏感，因此判斷這些極細譜線為量子點的螢光訊號。

為了得到單量子點顯微光激螢光光譜，首先針對各個不同直徑的奈米 孔穴量測螢光譜線，再藉由光譜分析，判斷哪些孔穴僅含有單量子點。一 般而言，當使用低功率雷射激發量子點，光譜中的量子點螢光訊號若僅存 在單一譜線，可藉此推測該奈米孔穴中只包含單量子點。

1320 1340 1360 1380 1400 1420 1440 0

2 4 6 8 10 12 14 16 18 20

Energy (meV)

Int ensi ty (1k C ount s)

QD A

【圖4-1】 量測奈米孔穴 A 得到的顯微螢光光譜

接著，改變不同的雷射功率激發量子點，實驗結果如【圖 4-2】。由圖 中可以觀察到，當激發雷射功率較低時，例如 0.2 W (6 W/cm²)，此時量子

點螢光訊號僅在能量約 1355 meV 處明顯存在單一譜線。因此可以推測此訊 號是來自於單量子點中的電子電洞對復合發光。隨著雷射激發功率的提高，

位於高能量側的濕潤層訊號以及較低能量的量子點螢光訊號都有越來越多 譜線隨之出現。

雷射激發功率的提高，使樣品中單位時間內產生的電子電洞對增加，

因此提高了量子點捕捉到電子電洞對的機率。電子電洞對在量子點中會因 為庫倫作用而形成激子。在低功率激發時，量子點不易捕捉到電子或電洞，

QD emission

Wetting layer

在其他電荷填入量子點前激子便已進行復合而發光，因此只能觀察到單一 譜線。在高功率雷射激發下，電子或電洞在激子復合前填入量子點的機率 大為提升，此時激子受到後來填入的電子或電洞庫倫作用力影響而發出不 同能量的螢光訊號，如【圖 4-2】中，當雷射激發功率提高至 3 W (90 W/cm²)，

可以清楚觀察到總共出現了四條譜線。由於包立不相容原理，量子點之電 子及電洞基態最多只能填入不同自旋的兩個電子及兩個電洞，因此可歸納 出四種激子復合物 (Exciton complex)，分別是電中性的單激子 (以下簡稱為 激子)、雙激子 (XX，Biexciton)，以及帶正電的正激子 (X⁺，Positively charged

exciton)和帶負電的負激子 (X^-，Negatively charged exciton)。在【圖 4-2】

以較高功率雷射激發之光譜中，一共觀察到量子點螢光訊號中出現了四條 譜線，此即四種激子復合物的電子電洞對復合發光。在雷射激發功率增加 的過程中，這四條譜線的螢光強度也隨之增強；最後，在高功率雷射激發 下，量子點中同時存在兩對電子電洞的機率非常高，此時的譜線中會以雙 激子螢光的強度最強，如【圖 4-3】中，能量 1356 meV 的量子點螢光訊號。

1340 1360 1380 1400 1420 1440

Int en s ity (a.u.)

Energy (meV)

0.2 W 0.5 W 1 W 3 W 5 W 10W Excitation Laser Power QD A

【圖4-2】 不同雷射激發功率下，量測奈米孔穴 A 得到的顯微螢光光譜

Wetting layer

QD emission

由於這些激子復合物的螢光強度跟雷射激發功率的大小關係密切，因 此將螢光強度及雷射激發功率分別取對數作圖，分析螢光強度對雷射激發 功率的關係，結果如【圖 4-4】。由圖中觀察到除了雙激子的螢光強度與雷 射激發功率呈平方關係，其餘三條譜線的斜率都接近 1，也就是這三種激子 復合物的螢光強度皆會隨雷射激發功率的提高而線性增加，由此可知此三 條譜線分別為激子、正激子和負激子，而他們的帶電性則需要進一步的實 驗加以探討。

1340 1345 1350 1355 1360 1365 1370

QD A

50W

Int en s ity (a.u.)

Energy (meV)

0.2W 0.5W 1W 3W 5W 10W Excitation Laser Power

【圖4-3】 不同雷射激發功率下，在奈米孔穴 A 中，量子點的顯微螢光 光譜

10^-2 10^-1 10⁰ 10¹ 10² 10⁰

10¹ 10² 10³ 10⁴

X

X

-XX

P L I n te n sit y ( a .u .)

Power (  W )

X

【圖4-4】 單量子點激子復合物的雷射激發功率對螢光強度關係圖