光折變晶體及光折變效應

光折變效應最早是在非線性晶體及電光晶體中被發現的，現今我們將具有這種特 性的材料稱為光折變材料，光折變材料是同時具有光導電性(photoconduction)與光電 效應(electro-optic effect)性質的材料。光折變現象是在1966 年由貝爾實驗室所發 現的。當時Ashkin和他的研究群正在研究LiNbO³與LiTaO³在光波導上的應用，意外發現 LiNbO³與LiTaO³會在可見光的照射下改變折射率，進而破壞傳導光的波前。此一現象限 制了LiNbO³與LiTaO³在光波導上的應用，因為照光而導致的折射率改變會限制晶體的應 用範圍，且折射率改變會使照射到晶體內的雷射光產生散射並破壞其準直性，因此當 時將此現象稱為光學損害(optical damage)。後來經由後續研究者的努力，漸漸瞭解 光損害現象的成因，最後這樣的材料特性被應用在全像記錄材料上，現在則將這種現 像稱為光折變效應(photorefractive effect)。此效應簡單來說就是將具有週期性光 強度變化的入射光(如：兩束同調的光相互干涉產生的光)照射在光折變材料上，因為 入射光的強度呈週期性分佈，使得能帶上的電子分佈產生不均勻的分佈，電子的不均 勻分佈產生電場，此電場再藉由一階電光效應造成材料折射率的改變來記錄折射率光 柵。

隨著光折變理論及材料製造的日漸成熟，光折變材料在光資訊應用的研究上，如 影像相減、矩陣相乘、關連式記憶及神經網路等應用也蓬勃的發展。為了因應實際應 用上的需求，研究者對材料的要求也就越來越多。目前的趨勢是希望找到一個反應速 度快、保存資料時間長、繞射效率高且能使用紅外光記錄的光折變材料。

目前在許多晶體中都發現有光折變效應，在這些晶體當中有一些被拿來用在全像 記錄的應用上，如：LiNbO³、LiTaO³、KTa^xNb^1-xO³(KTN)、BaTiO³、Bi¹²SiO²⁰、Bi¹²GeO²⁰、 KNbO³。一般在記錄全像光柵時大多使用可見光波段的雷射(如：Argon、Kr、He-Ne 等 雷射)，其記錄的時間或經過定影處理的光柵衰減時間由 KNbO³晶體的幾毫秒到 KTN 晶 體的幾小時，而 LiNbO³的光柵衰減時間可長到幾個月甚至到幾年。當我們想要抹除所

儲存的資訊時，只需要以足夠能量的均勻光照射記錄的材料，即可將已形成光柵排列 的電子重新激發至傳導帶，然後再被能階上的空陷重新捕捉，此時因為入射光的強度 是均勻分佈的，因此能階上重新分佈的電子也是均勻的，這樣子原本寫入的光柵就被 洗除了。

如果我們使用強度較強的脈衝雷射，就可大幅地縮短記錄及抹除所需的時間，已 經有實驗證實使用倍頻的 Nd：YAG 雷射來做折射率光柵的記錄、讀取及抹除，這其中 的任何一個步驟所需的時間僅約在幾個奈秒(nano second)。

為了解釋光折變現象，許多研究者紛紛提出各種不同的理論模型。1979 年 Kukhtaver 研究群[3]與1980 年Feinberg 研究群[4]先後提出想法相似的理論模型，

統稱為單載子單能階模型(single level with one carrier model)，這個模型成功地 解釋了許多當時已經被發現的光折變現象。然而，1985 年Klein 研究群[5]發現，

有些鈦酸鋇單晶雙波混合能量增益比的正負號與光柵寬度有關。這個現象無法用之前 提出的單載子單能階模型來解釋。因此，在1986 年時，Strohkendl的研究群[6]與Valley 研究群[7]提出了雙載子單能階模型(single level with two carrier model)。此模 型雖然解決了這個問題，但仍然有許多光折變現象是此模型無法解釋的，如雙波混合 能量增益比與入射光強有關、響應時間(response time)與入射光強度成次線性關係、

有效陷阱濃度與波長有關、以及暗衰減呈現兩段式(有兩個衰減係數)。這些問題則在 1991 年與1992 年由Tayebati 研究群提出單載子雙能階模型(two level with one carrier model)[8]與雙載子雙能階模型(two level with two carrier model)[9]後 獲得解決。而1995 年時，Buse研究群也提出了three-charge state model (或稱為 three-valence model)，這個模型亦成功地解釋了單載子雙能階所能解釋的現象。在 這些模型中以Kukhtarev的能帶傳輸模型最為簡單，也最為大家所接受，因此我們也使 用這個模型來解釋光折變效應。

Kukhtarev 能帶傳輸模型在解釋光從雜質能階激發載子、載子在傳導帶的傳輸以 及被雜質能階上的空陷捕捉再結合的過程，其詳細的過程可分為四點說明如下：

1. 光子激發載子：當兩束同調光在晶體內部相交產生干涉時，會在晶體內部形成空

間不均勻的光強度分佈。若入射晶體的光子之能量大於雜質能階到傳導帶之間的 能隙大小時，雜質能階上的載子會吸收光子的能量而被激發至傳導帶，在原本載 子的停留處則留下空陷。當光的強度越強時(光子的數目越多)，此時可被激發出 的載子數目也會越多。因此，隨著干涉條紋在晶體中所產生的光強度分佈不同，

晶體內部也會產生一個相對應的載子濃度分佈，在光亮區載子會被激發至傳導 帶，而在光暗區，傳導帶上的載子則會被能階上的空陷捕捉而回到能階上。

2. 載子在傳導帶上之傳輸過程：當雜質能階上的載子被光亮區的光子激發至傳導帶 後，這些濃度分佈不均勻的載子可透過”擴散”(Diffusion)、”漂移”(Drift)及”光 伏效應”(Photovoltaic)這三種機制在傳導帶中移動，當電子移動至光暗區的空陷 附近時會被空陷捕捉重新回到雜質能階上，而使光強度較強處因為電子的離開而 帶正電，在光強度較暗處因為電子被空陷捕捉而帶負電，形成雜質能階上空間電 荷的重新分佈。以下我們簡單介紹載子在傳導帶上移動的三種機制：

擴散：入射光將電子及離子化的受體(ionized donor)激發到導帶上，但在空間的 同一個位置上，因為光子對離子化受體及電子的激發率不同，因此有些位置上的 電子密度會比離子化受體的密度大，而有些地方則相反，此時，在導帶上電子會 藉由擴散效應，以使電子移動到密度大的位置。最後形成了空間電荷的分佈，這 個空間電荷的分佈會和入射光的強度有一個相位差，接著，由於空間電荷的分佈 而形成一個空間電場 E^sc，但是此空間電場分佈和入射光強度有一個四分之一光柵 週期的位移。

漂移：當外加一個穩定的電場時，電子分佈會產生位移。假設離子化受體的激發 率正比於 cos(qx)，則漂移電子的激發率正比於 cos(qx+ψ)。若位移的量很小時，

空間電荷密度的分佈會正比於 sin(qx)，而其產生的空間電場分佈會正比於－

cos(qx)，和擴散產生的電場分佈不同的是，漂移產生的空間電場和入射光強度間 沒有位移，但剛好差了一個負號。

光伏效應：在壓電晶體（如 LiNbO³、BaTiO³、LiTaO³）中，即使沒有外加電場，均 勻的光照也會產生開路電壓或等值的短路電流來推動電荷，光伏效應所產生的壓

電電流密度可寫成： 空間電場(Space-Charge Field)。

4. 折射率的改變：因為晶體擁有電光性質，因此上述的空間電場會透過一階電光效 應(Pockel’s Effect)，使折射率會隨著空間電埸的分佈產生相對應的空間分佈。

因此入射光強度的變化就轉變為晶體內部折射率的變化，最後形成一個因折射率 變化而產生的光柵，此即為光折變效應。

接下來我們將使用這個廣為人知的 Kukhtarev 能帶傳輸模型配合數學方程式來說

明光折變晶體的光折變效應。