第三章 實驗架構與步驟
3.3 實驗步驟
完成實驗的架設之後,為滿足在第二章理論計算中的假設,於是 我們用 CCD 來監看入射光的模態是否為高斯模。接著實驗的第一步要先 估算非線性吸收係數的大小。把光圈開到最大後 (S=1),放置樣品在步 進馬達上,在 Z 方向上做掃瞄,檢測器所量測到的為功率的變化,畫出 樣品位置 z 及穿透率 T 的關係圖,依此可以估算非線性吸收係數的大 小。然後再將光圈關小(約 S=0.4),重複以上的步驟,可以得到另一個 位置對穿透率關係圖,其中則包含了非線性吸收及非線性折射的效應。
要注意這時入射的光強度為弱光,以避免高階項的非線性效應發生。但 是仍要維持良好的S/N 比,也就是能夠清楚的分出峰(peak)與谷(valley) 的差別。為了要得到非線性折射係數,我們將 S=0.4 的資料點除以 S=1 的資料點,之後可以得到一個對稱的曲線。而這樣的曲線就已經把吸收 的效應排除掉了,只剩下折射的效應,從此圖可以推算出非線性折射係 數的大小。
另外由於樣品表面可能有一些粗糙不平整之處,這些缺陷讓入射 光通過樣品之後發生嚴重散射,會使得量測到的歸一化穿透率有一背景 雜訊。為了得到實際樣品的訊號,先利用一很低功率的入射光對樣品掃 描一次,量到的數據即為背景雜訊。之後把每次測量的結果減去低功率 的掃描圖,再重新歸一化就是樣品表現出的非線性折射率。接著就變化
不同的功率及旋轉樣品以改變樣品對光軸的不同角度,重覆上述的步 驟,然後藉由曲線擬和決定每一強度下的
∆
Tp-v大小,然後做出光強度對∆
Tp-v的關係圖。本實驗中掃瞄用的雷射光源為鈦藍寶石鎖模雷射,中心波長 820nm
(820×10-9公尺),脈衝寬度為 70fs(70×10-15秒),脈衝重複率為 93.3MHZ(93.3×106HZ)。
第四章 結果與討論
4.1 Z-掃瞄
首先我們從 CCD 中可以看到入射光呈現一個相當均勻的圓形 分佈,如圖 4-1。因此確定其接近高斯模態,符合理論推導中的假 設。
接著做光束的量測,光束半徑 w0為 30
µ
m ,光束在光圈處的 半徑為 wa為 0.84mm,光圈關小時的孔徑為 ra為 0.4mm。然後使用 自相關干涉器(autocorrelation) 量測到的脈衝寬度為 70 fs,脈衝重覆率為 93.3 MHz。我們所 fitting 出來的 Rayleigh length Z
0
=kw
02 =2.495mm,換算成W
0=27μm 與量測出來的 30μm 相 差 10%。我們量測的是 1mm 厚的 GaSe bulk sample(001),由張振 圖 4-1 入射光之高斯模態
雄 教 授 實 驗 室 徐 裕 奎 先 生 利 用 垂 直 步 氏 長 晶 法 (Vertical Bridgman method)所長,這種方式較容易長出ε相的單晶。GaSe 的能階是 2.02ev,在 0.65μm~20μm 的光波長範圍是可穿透的
[8],我們實驗中所用的鈦藍寶石雷射中心波長 820nm(1.5ev),
是屬於可穿透區,並且 GaSe 會有雙光子吸收係數。利用鈦藍寶 石雷射可以得出雙光子吸收係數以及非線性折射係數。
4 . 2 實驗結果
實驗數據分為兩類:光圈全開(s=1)和光圈開至剩原來穿透率 的 40%(s=0.4),並改變入射光平均功率所量測的一系列關係圖。
在不同的功率下,我們發現在 s=1 焦點處(z=0),光穿透率 均有明顯下降的情形,由此可知在這些功率下 GaSe 會有非線性的 吸收效應。由(2-23)式中得知非線性吸收係數β和樣品在焦點 處的穿透率有關,把(2-23)中焦點處的穿透率對 q(0,0)作 圖。把低入射功率在焦點處的穿透率所對應的 q(0,0)求出後,
利用β=q(0,0)/I
0
Leff
來算出非線性吸收係數β的大小(圖 4-28)。我們求出的β=13.28±0.2cm/GW。這個數值經過理論計 算,以及圖 2-4 所顯示出來的結果β=10.05cm/GW 是相近的。所以可以判斷我的數值是比較接近理論計算的。
在光圈關小時(s=0.4),非線性吸收的效應與非線性折射的效 應會一起出現,使得他原有明顯的波峰-波谷值(n2>0),或是波谷 波峰值(n2<0)的趨勢不明顯。所以我們為了消去非線性吸收效應,
就利用 s=0.4 的數值除以 s=1。整理後的曲線顯示了波谷波峰的趨 勢,表示樣品為一自聚焦的樣品,非線性折射率 n
2
是正的。4 . 2 - 1 .非線性吸收
首先我們先看非線性吸收的部分,在圖 4-2 到圖 4-5 是屬於低 入射光強度(I=0.05Gw/cm
2
∼0.067Gw/cm2
)的歸一化量測數值。他們 吸收的訊號明顯,但是因為看起來雜訊會比較大,經過估算出來的 雜訊最大的差距大約是 0.025 左右,而在圖 4-20 與 圖 4-21(s=0.4/s=1)所 fitting 出來的曲線,他的△T
p-v
大約是在0.08~0.1 左右,也就是峰值(或是谷值)距離中心點有著 0.04~0.05 的差距。所以這是我們所能做的最小光強度照射,再小的功率會使得雜訊與 訊號分不清,因為一般而言我們想要得到的 S/N ratio 是在 ΔT p-v
∼ 0.1 ,這會是我們取值的最小範圍 [15] 。 在圖 4-6∼圖 4-17 中 , 我 們 變 化 功 率 使 得 功 率 提 高 , 此 時 入 射 強 度 變 化 是 由
I=0.075Gw/cm
2
∼0.24Gw/cm2
,在其中 S=1 為非線性吸收係數,S=0.4 為非線性吸收與非線性折射的訊號都有。很清楚的他們在焦 點附近都會有吸收的趨勢(因為穿透率慢慢下降),在此我先把注意 力放在 S=1 光圈全開,也就是非線性吸收的地方,他的 S/N ratio 都還在正常的範圍,表示在此這些入射光強度的範圍(I = 0.05 Gw/cm
2
∼0.133 Gw/cm2
)之內,我們可以得到很好的非線性吸收 係數,也就是可以得出雙光子吸收(TPA)係數。 經過計算與曲線 fitting( 圖 4-28),我們得出在此的 TPA 係數β= 13.28± 0.2 cm/GW。根據理論計算,在 800nm 的β=10.05 cm/GW。4 . 2 - 2 .非線性折射率
非線性折射係數的變化,必須先將非線性折射率的部分完全除 去非線性吸收率的部分才是我們想要得到的非線性折射係數所以 我們利用 s=0.4 / s=1 來得到我們要的數值。經過處理後得出來的 曲線,才可以去推算折射率變化以及非線性折射係數。同樣的我先 看在低光入射強度(I=0.05Gw/cm
2
∼0.067Gw/cm2
),我們可以看到他 的 Noise ratio 是比較大的,所以我們入射光強度不能低於 0.05Gw/cm2
。同樣的我們想取的最好的 S/N ratio 是在 ΔT
p-v ∼ 0.1 時。在 I=0.005 Gw/cm2
∼ 0.24 Gw/cm2
(圖 4-20∼4-27)入射光強度下,在這範圍內他的曲線變化是一個先下後上的曲線。就 是以透鏡焦點(f=5cm)為零點(z=0),在焦點前(z < 0)先出現 有波谷,而在焦點後(z > 0)出現有波峰的曲線,因為是此種趨勢,
所以我們可以得知此時我們的非線性折射率
n 2
>0 ,為自聚焦的現 象。接著我們把 I= 0.05Gw/cm
2
∼0.24 Gw/cm2
區分成兩個部 分。第一部份我們先把注意力放在比較弱的入射光強度 I = 0.005 Gw/cm2
∼0.133 Gw/cm2
(圖 4-20∼4-24),發現在這些光強度範圍 內,隨著入射光強度增加,他的ΔT
p-v 值也隨著變大 (0.08∼0.38),這都是在合理的範圍之內。一般而言在入射光強度變強時,
他的Δ
T
p-v也會隨著變大,可是不可能會大到沒有極限,為了取得 最好的數據,在 1999 年,K.S. Bindra[15]等人,做了一連串的研 究,發現在 0.1 < ΔT
p-v < 0.4 這個範圍內,我們的訊號主要的 將是由 bound electronic 的非線性折射係數(γ
)的行為所貢獻,也 就是主要是由三階的非線性係數(χ
(3) )所貢獻的值。而隨著光強度 再繼續增加,ΔT
p-v也會再持續增加直到飽和(見圖 2-4)。在ΔT
p-v >0.4 的時候,非線性的效應將主要是因為雙光子吸收(TPA)引發 free – carriers 的五階的非線性折射係數(
σ
),也就是由五階的非線性係數(
χ
(5) )的值會做出的主要貢獻(見圖 2-5)。在 I=0.133 Gw/cm
2
∼0.24 Gw/cm2
(圖 4-25∼4-27)的範圍,我們發現他的Δ
T
p-v並沒有到達飽和,反而是隨著入射光強度的增 加而減少,ΔT
p-v由 0.36 ∼ 0.24,反而變小了(圖 4-29)。這系 列的變化,我們將他列在表 4-1。我們發現在我們將雙光子吸收係數(TPA)對入射光強度 I0做圖
(圖 4-29),在光強度變強時,我們的雙光子吸收係數也跟著降低 了,所以我們可以由此說明在光強度變強時(>I=0.133 Gw/cm
2
),雙光子吸收會變的飽和造成雙光子吸收係數降低,而造成我們的Δ
T
p-v會變小。
圖 4-2 I=0.05Gw/cm
2
s=1-15 -10 -5 0 5 10 15
0.4 0.6 0.8 1.0
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-3 I=0.05Gw/cm 2 s=0.4
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05
Normalization Transsmitance
Z ( m m )
圖 4-4 I=0.067Gw/cm 2 s=1
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.4 0.6 0.8 1.0 1.2
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-5 I=0.067Gw/cm 2 s=0.4
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-6 I=0.075Gw/cm 2 s=1
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.7 0.8 0.9 1.0 1.1
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-7 I=0.075Gw/cm 2 s=0.4
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.825 0.900 0.975 1.050
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-8 I=0.098Gw/cm 2 s=1
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.6 0.8 1.0
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-9 I=0.098Gw/cm 2 s=0.4
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-10
I=0.133 Gw/cm 2
s=1-15 -10 -5 0 5 10 15
0.4 0.6 0.8 1.0
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-11 I=0.133 Gw/cm
2
s=0.4-15 -10 -5 0 5 10 15
0.75 0.90 1.05
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-12 I=0.15 Gw/cm 2 s=1
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.4 0.6 0.8 1.0
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-13 I= 0.15 Gw/cm 2 s=0.4
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-14 I= 0.2 Gw/cm 2 s=1
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.6 0.8 1.0
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-15 I= 0.2 Gw/cm 2 s=0.4
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-16 I= 0.24 Gw/cm 2 s=1
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.7 0.8 0.9 1.0 1.1
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-17 I= 0.24 Gw/cm 2 s=0.4
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.65 0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-18 I= 0.267 Gw/cm 2 s=1
圖 4-19 I= 0.267 Gw/cm 2 s=0.4
-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5
0.5 1.0
Normalized transmittance
z(mm)
-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5
0.6 0.8 1.0
Normalized transmittance
z ( m m )
-15 -10 -5 0 5 10 15 0.950
0.975 1.000 1.025 1.050
Normalization Transsmitance
Z ( m m )
圖 4-20 I= 0.05 Gw/cm 2 Δψ=-0.15102 ,Z0=2.75
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.94 0.96 0.98 1.00 1.02 1.04 1.06
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-21 I= 0.067 Gw/cm 2
Δψ=-0.24575 ,Z0=2.57
-15 -10 -5 0 5 10 15 0.94
0.96 0.98 1.00 1.02 1.04 1.06
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-22 I= 0.075 Gw/cm 2 Δψ=-0.26312 ,Z0=2.5
圖 4-23 I= 0.098 Gw/cm 2 Δψ=-0.42876 , Z0=2.2
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.90 0.95 1.00 1.05 1.10
Normalization Transsmitance
z ( m m )
-15 -10 -5 0 5 10 15 0.7
0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-24 I= 0.133 Gw/cm 2 Δψ=-0.99088 ,Z0=2.1
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2
Normalization Transsmitance
z(mm)
圖 4-25 I= 0.15 Gw/cm 2
-15 -10 -5 0 5 10 15 0.85
0.90 0.95 1.00 1.05 1.10 1.15
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-26 I= 0.2 Gw/cm 2
Δψ=-0.57954 ,Z0=2.15
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.8 0.9 1.0 1.1 1.2
Normalization Transsmitance
z ( m m )
圖 4-27 I= 0.24 Gw/cm 2
Δψ=-0.52257 ,Z0=2.6
圖 4-28 T(0,s=1)對 q(0,0)的關係 入射光強度
(Gw/cm 2 )
Δψ Z 0
(mm)ΔT p-v Δn/I 0
(10^-3) 0.05 -0.15102 2.75 0.08 0.51457 0.067 -0.24575 2.57 0.1 0.56412 0.075 -0.26312 2.5 0.14 0.60034 0.098 -0.42876 2.2 0.2 0.65634 0.133 -0.99088 2.1 0.36 0.87052 0.15 -0.85603 2.49 0.32 0.68610.2 -0.57954 2.15 0.26 0.43417 0.24 -0.52257 2.6 0.24 0.32161
平均 2.495±
0.00352
表 4-1 Δψ、Z 0
、ΔT p-v
對不同入射功率的變化0 2 4 6 8
0.00 0.25 0.50 0.75 1.00
T(0,s=1)
q ( 0 , 0 )
■ Experimental
- Theory
0 . 0 5 0 . 1 0 0 . 1 5 0 . 2 0 0 . 2 5
0 . 1 0 . 2 0 . 3 0 . 4
入射功率 I 0 (Gw/cm 2 )
△
Tp-v
圖 4 - 3 0 穿透率變化對入射功率做圖 圖 4 - 2 9 雙光子吸收係數對光強度作圖
0 . 0 5 0 . 1 0 0 . 1 5 0 . 2 0 0 . 2 5 7
8 9 1 0 1 1 1 2 1 3 1 4
TPA
I
0( G W / c m
2)
在光強度高的時候,我們必須考慮高階項的非線性效應,但是 因為在曲線擬和時所考慮的方程式只有三階的效應,所以從擬和的 結果中只能得到三階的係數(
χ
(3) ),無法直接得到五階或更高階的 係數。因此我們把擬合之ΔΦ除以 02
I kL
eff再對 I
0
作圖,(雙光子吸收 現象造成的高階效應)。 因為雙光子吸收到使得五階的係數(χ
(5) ) 更加明顯。在文獻[15]中,我們發現在入射光增加時,
ΔT p-v
也隨著增 加,在 0.1< ΔT p-v <
0.4 時,他的非線性主要是由三階非線性的χ
△
n/I 0 ( 10 -3 )
入射光強度 I 0 (Gw/cm 2 )
圖 4-31 折射率變化對入射強度作圖0.05 0.10 0.15 0.20 0.25
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
應主要就被雙光子吸收所造成的五階的非線性折射係數(
χ
(5) )所取 代,變成五階的非線性折射係數(χ
(5) )做出最主要的貢獻,然後整 個圖就會產生反轉的圖形(圖 4-31)。發現在入射光強度 I=0.133 Gw/cm2
之後(也就是ΔT p-v
∼0.4)他的變化跟圖 1-1 具有相同的 趨勢。在反轉之後,我們會得到較大的γ值,以及較小的σ值,這 是不正確的,因為此時已經是飽和的現象了,所以我們必須要限制 在 0.1 <ΔT p-v
< 0.4 的範圍內,此時I
0∆ n
會隨著強度I
0成線性增 加。擬 合 的 直 線 截 距 =3.779x10-13cm2/W , 斜 率 =2.855x10-3 1/(GW)2。配合 (2-25) , 0
0
I I C
n
σ
rγ +
∆ ≅
(c=ω β
η
23
t
.0 ) ,可估算出γ
=3.779x10-13cm2/W,σr=1.25x10-18cm3。
4 . 2 - 3 .串連二階過程的等效三階效應
我們推斷他的非線性折射率是來自於串連二階過程的等效三 階效應(effective χ(3) due to cascaded χ(2):χ(2) process)。
這是需要 d
eff
大的晶體,才有可能會有串連的效應,而 GaSe 就是 deff
很大的晶體,所以我們會有串連的效應。因為通常當入射光子能量是介於一半能隙和能隙之間時
個χ(3)<0 的特性,所以在我們量出他的 n
2 eff
<0 時他本身的χ(3)<0可以利用 4-2 式做圖,我們可以得到圖 4-37,在圖 4-37 我們可 以發現大約在 5°左右是 GaSe 的相位匹配角,而在相位匹配角 附近移動,我們可以得到不同的非線性三階折射係數。我們以 入射光強度 I=0.133 Gw/cm
2
在相位匹配角附近移動我們可以得 到正負的 n2 eff
數值,我們分別得到 n2
eff= 3.779×10-17(m2
/W)以 及-3.337×10-17(m2
/W)所對應的關係我們將他畫在圖 4-37 發 現,他分別的角度大約是在相位匹配角(≒5°)的附近。GaSe 在 800nm 附近的時候的折射率, no,w=3.25604,
ne,w=2.76042 ,在 400nm 時 ne,2w=2.76312, no,2w=3.26085,
d
eff
=86pm/v [12]帶入 4-2 式,再將所得到的 n(θ)e,2w 帶入 2-32 式就可以得到我們所要求的 n2 eff
值。所以我們推斷他的非 線性折射率是來自於串連二階過程的等效三階效應(effective χ(3) due to cascaded χ(2):χ(2) process)。而且會有正負值 的變化。-10 0 10 0.6
0.8 1.0
Normalized transmittance
z(mm)
圖 4-32 I=0.133GW/cm
2
s=1-10 0 10
1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 1.7 1.8
Normalized transmittance
z(mm)
圖 4-33 I=0.133GW/cm
2
s=0.4Optic axis
θ Z
Extraordinary ray
圖 4-35 產生機制示意圖
-15 -10 -5 0 5 10 15
0.90 0.95 1.00 1.05 1.10
Normalized transmittance
z ( m m )
圖 4-34 I=0.133GW/cm
2
s=0.4/s=1Optic axis D i r e c t i o n
matching
o r d i n a r y r a y i n d e x c i r c l e E x t r o o r d i n a r y r a y i n d e x e l l i p s e
θ
圖 4-36 折射率橢球方程式
n2e f f= 3 . 7 7 9 ×
4.4 4.5 4.6 4.7 4.8 4.9 5.0 5.1 5.2 5.3 -8.00E-017
-6.00E-017 -4.00E-017 -2.00E-017 0.00E+000 2.00E-017 4.00E-017 6.00E-017 8.00E-017
n2e f f= - 3 . 3 3 7 ×
Angle n
2 eff
光強度增強的變化
接下來我們看更強的入射光強度時的變化,當我們使用入射
接下來我們看更強的入射光強度時的變化,當我們使用入射