高階非線性效應

第二章原理

2.5 高階非線性效應

次方成正比的關係，一般來說是由於束縛電子（bound electrons）所造成的；而

σ

則為五階的非線性係數，尤其產生的折射率改變與光強

其斜率即為

σ

。

I(GW/cm²)

圖 2-5

∆

T^p-v 對強度 I 的關係圖[摘自 Opt Commun 1999]

∆ T

p-v

I(GW/cm²)

圖 2-6

∆

n/I 對強度 I 的關係圖

[摘自 Opt Commun 1999]

∆

n/I

從圖 2-6 可以看出，

∆

n/I 剛開始會隨著強度 I 線性的增加，而在強度高的時候則有飽和的現象出現，於是會有兩條不同斜率的直線。如果我們是採用強度高時的資料來作擬和，那麼我們將會得到一個較大的

γ

值和較小的

σ

值，而這樣的結果可能是不正確的。因此我們為了要避免發生飽和及得到較佳的訊噪比（signal to noise ratio），我們必須限制在

0 . 1 ≤ ∆ T _p _−v ≤ 0 . 2

^{的範圍內。}

Z 0

所以 Z-Scan 是一個 double-check 的實驗。更增加了他所做出來的可靠性。

在上面的兩方程式中使用了緩慢波包變化的近似(slow varying amplitude approximation)。(2-26)描述的是二倍頻電場

E

₂(2

ω

)在樣品

裡的變化，(2-27)描述的是信號電場

E

₁(

ω

)經由和二倍頻電場產生差頻的

於入射光強度:

kL L

∆

− Γ

≅

∆Φ

² ² ，這就是一個等效光克爾效應的現象。和 (2-1)相類比可以得出一等效 n²:

kL n n L d n

^eff

c

^eff

− ∆

=

4 1

2 2

0 2

λ

ε

π

(2-32)

從(2-32)中可以看出 n²^eff 有以下幾個特性:(1)可以藉著相位不匹配因子的調變來改變 n²^eff的大小甚至是符號，這個好處可以讓一非線性材料有著更方便的使用。(2) n²^eff正比 d^eff²，若材料的 d^eff大，n²^eff會被快速的增強。

第三章實驗架構與步驟

3.1 Z-掃描量測架構之架設

Z-掃描的實驗裝置如圖 3-1，從左側入射一高斯光束，經過一分光鏡分成兩道光束，其中一道為參考光，直接由偵測器 D1 接收，作用在於去除入射光的功率擾動。另一道光束經過聚焦鏡(焦距 5 公分)聚焦後，在距焦點 d 的位置擺放一光圈，在光通過光圈後由偵測器 D2 接收。

而待測的晶體置放在焦點的附近，置放的位置以焦點當成原點，沿著 Z 軸方向移動，在不同的的位置座標來作量測，並由 D2/D1 來決定歸一化穿透率。樣品的移動是由步進馬達所控制，步進馬達一步為 1.25(μm)，

每次移動 400 步，也就是每個位置相距 0.5(mm)。

為了能夠量測到更小的訊號以及減少雜訊的影響，我們使用鎖相放大器(Lock-in Amplifier)來讀取檢測器上的訊號。型號是 SR830。鎖相放大器必須有一個參考頻率，故加入一個Chopper 以固定頻率(1.3kHz) 旋轉。而步進馬達與資料的讀取，則同時由個人電腦自動操作，每一個位置取 5 個值做平均，然後畫出樣品位置 (z) 對穿透功率 (T^p-v) 的關係圖。

3 . 2 光束半徑及脈衝寬度的測量

在 Z-Scan 的實驗中，我們需要知道焦點處的光強度，除了用功率計量測光功率（power，單位 W）外，還要知道焦點處的光點大小，才能得到光強度;還有在計算穿透率 S 時，也需要量測在光圈處的光點大小。

我們所用的方法是用刀片去橫切雷射光束，首先記下沒有用刀片切時的光功率大小，然後將刀片切到功率只剩一半的位置，則此處就是光束的峰值位置。再繼續切到功率為四分之一的位置，將此兩個位置相減則為光束的半徑。

使用本實驗室自行架設的自相關器(autocorrelator)(圖 3-2)量測到的圖形如圖(3-3)，經過理論模擬後可得出雷射光束脈衝寬度約 70fs。

圖 3-1 Z-掃描實驗裝置示意圖

-300 -200 -100 0 1 0 0 2 0 0 3 0 0

0 2 4 6 8

Autocorrelation Fun.

Time Delay

Fit 70 fs

圖 3-2 自相關器架設圖

圖 3-3 自相關器量測圖形

3.3 實驗步驟

完成實驗的架設之後，為滿足在第二章理論計算中的假設，於是我們用 CCD 來監看入射光的模態是否為高斯模。接著實驗的第一步要先估算非線性吸收係數的大小。把光圈開到最大後 (S=1)，放置樣品在步進馬達上，在 Z 方向上做掃瞄，檢測器所量測到的為功率的變化，畫出樣品位置 z 及穿透率 T 的關係圖，依此可以估算非線性吸收係數的大小。然後再將光圈關小(約 S=0.4)，重複以上的步驟，可以得到另一個位置對穿透率關係圖，其中則包含了非線性吸收及非線性折射的效應。

要注意這時入射的光強度為弱光，以避免高階項的非線性效應發生。但是仍要維持良好的S/N 比，也就是能夠清楚的分出峰(peak)與谷(valley) 的差別。為了要得到非線性折射係數，我們將 S=0.4 的資料點除以 S=1 的資料點，之後可以得到一個對稱的曲線。而這樣的曲線就已經把吸收的效應排除掉了，只剩下折射的效應，從此圖可以推算出非線性折射係數的大小。

另外由於樣品表面可能有一些粗糙不平整之處，這些缺陷讓入射光通過樣品之後發生嚴重散射，會使得量測到的歸一化穿透率有一背景雜訊。為了得到實際樣品的訊號，先利用一很低功率的入射光對樣品掃描一次，量到的數據即為背景雜訊。之後把每次測量的結果減去低功率的掃描圖，再重新歸一化就是樣品表現出的非線性折射率。接著就變化

不同的功率及旋轉樣品以改變樣品對光軸的不同角度，重覆上述的步驟，然後藉由曲線擬和決定每一強度下的

∆

T^p-v大小，然後做出光強度對

∆

T^p-v的關係圖。

本實驗中掃瞄用的雷射光源為鈦藍寶石鎖模雷射，中心波長 820nm

（820×10^-9公尺），脈衝寬度為 70fs（70×10^-15秒），脈衝重複率為 93.3MHZ（93.3×10⁶HZ）。

第四章結果與討論

4.1 Z-掃瞄

首先我們從 CCD 中可以看到入射光呈現一個相當均勻的圓形分佈，如圖 4-1。因此確定其接近高斯模態，符合理論推導中的假設。

接著做光束的量測，光束半徑 w⁰為 30

µ

m ，光束在光圈處的半徑為 w^a為 0.84mm，光圈關小時的孔徑為 r^a為 0.4mm。然後使用自相關干涉器(autocorrelation) 量測到的脈衝寬度為 70 fs，

脈衝重覆率為 93.3 MHz。我們所 fitting 出來的 Rayleigh length Z

0 kw

⁰² ＝2.495mm，換算成

W

0＝27μm 與量測出來的 30μm 相差 10％。

我們量測的是 1mm 厚的 GaSe bulk sample（001），由張振圖 4-1 入射光之高斯模態

雄教授實驗室徐裕奎先生利用垂直步氏長晶法（Vertical Bridgman method）所長，這種方式較容易長出ε相的單晶。GaSe 的能階是 2.02ev，在 0.65μm~20μm 的光波長範圍是可穿透的

[8]，我們實驗中所用的鈦藍寶石雷射中心波長 820nm(1.5ev)，

是屬於可穿透區，並且 GaSe 會有雙光子吸收係數。利用鈦藍寶石雷射可以得出雙光子吸收係數以及非線性折射係數。

4 . 2 實驗結果

實驗數據分為兩類：光圈全開(s=1)和光圈開至剩原來穿透率的 40％(s=0.4)，並改變入射光平均功率所量測的一系列關係圖。

在不同的功率下，我們發現在 s=1 焦點處（z=0），光穿透率均有明顯下降的情形，由此可知在這些功率下 GaSe 會有非線性的吸收效應。由（2-23）式中得知非線性吸收係數β和樣品在焦點處的穿透率有關，把（2-23）中焦點處的穿透率對 q（0，0）作圖。把低入射功率在焦點處的穿透率所對應的 q(0，0)求出後，

利用β＝q(0，0)/I

0 eff

來算出非線性吸收係數β的大小（圖 4-28）。我們求出的β＝13.28±0.2cm/GW。這個數值經過理論計算，以及圖 2-4 所顯示出來的結果β＝10.05cm/GW 是相近的。所

以可以判斷我的數值是比較接近理論計算的。

在光圈關小時（s=0.4），非線性吸收的效應與非線性折射的效應會一起出現，使得他原有明顯的波峰-波谷值（n2>0），或是波谷波峰值（n2<0）的趨勢不明顯。所以我們為了消去非線性吸收效應，

就利用 s=0.4 的數值除以 s=1。整理後的曲線顯示了波谷波峰的趨勢，表示樣品為一自聚焦的樣品，非線性折射率 n

2

是正的。

4 . 2 - 1 ．非線性吸收

首先我們先看非線性吸收的部分，在圖 4-2 到圖 4-5 是屬於低入射光強度(I=0.05Gw/cm

²

∼0.067Gw/cm

²

)的歸一化量測數值。他們吸收的訊號明顯，但是因為看起來雜訊會比較大，經過估算出來的雜訊最大的差距大約是 0.025 左右，而在圖 4-20 與圖 4-21

（s=0.4/s=1）所 fitting 出來的曲線，他的△T

p-v

大約是在0.08~0.1 左右，也就是峰值（或是谷值）距離中心點有著 0.04~0.05 的差距。

所以這是我們所能做的最小光強度照射，再小的功率會使得雜訊與訊號分不清，因為一般而言我們想要得到的 S/N ratio 是在 ΔT p-v

∼ 0.1 ，這會是我們取值的最小範圍 [15] 。在圖 4-6∼圖 4-17 中，我們變化功率使得功率提高，此時入射強度變化是由

I=0.075Gw/cm

²

∼0.24Gw/cm

²

，在其中 S＝1 為非線性吸收係數，S

＝0.4 為非線性吸收與非線性折射的訊號都有。很清楚的他們在焦點附近都會有吸收的趨勢（因為穿透率慢慢下降），在此我先把注意力放在 S=1 光圈全開，也就是非線性吸收的地方，他的 S/N ratio 都還在正常的範圍，表示在此這些入射光強度的範圍（I = 0.05 Gw/cm

²

∼0.133 Gw/cm

²

）之內，我們可以得到很好的非線性吸收係數，也就是可以得出雙光子吸收（TPA）係數。經過計算與曲線 fitting( 圖 4-28)，我們得出在此的 TPA 係數β＝ 13.28± 0.2 cm/GW。根據理論計算，在 800nm 的β＝10.05 cm/GW。

4 . 2 - 2 ．非線性折射率

非線性折射係數的變化，必須先將非線性折射率的部分完全除去非線性吸收率的部分才是我們想要得到的非線性折射係數所以我們利用 s=0.4 / s=1 來得到我們要的數值。經過處理後得出來的曲線，才可以去推算折射率變化以及非線性折射係數。同樣的我先看在低光入射強度(I=0.05Gw/cm

²

∼0.067Gw/cm

²

)，我們可以看到他的 Noise ratio 是比較大的，所以我們入射光強度不能低於 0.05Gw/cm

²

。同樣的我們想取的最好的 S/N ratio 是在 Δ

T

p-v ∼ 0.1 時。在 I=0.005 Gw/cm

²

∼ 0.24 Gw/cm

²

（圖 4-20∼4-27）入

射光強度下，在這範圍內他的曲線變化是一個先下後上的曲線。就是以透鏡焦點（f＝5cm）為零點(z=0)，在焦點前（z < 0）先出現有波谷，而在焦點後(z > 0)出現有波峰的曲線，因為是此種趨勢，

所以我們可以得知此時我們的非線性折射率

n ²

>0 ，為自聚焦的現象。

接著我們把 I= 0.05Gw/cm

²

∼0.24 Gw/cm

²

區分成兩個部分。第一部份我們先把注意力放在比較弱的入射光強度 I = 0.005 Gw/cm

²

∼0.133 Gw/cm

²

（圖 4-20∼4-24），發現在這些光強度範圍內，隨著入射光強度增加，他的Δ

T

p-v 值也隨著變大（0.08∼

0.38），這都是在合理的範圍之內。一般而言在入射光強度變強時，

他的Δ

T

p-v也會隨著變大，可是不可能會大到沒有極限，為了取得最好的數據，在 1999 年，K.S. Bindra[15]等人，做了一連串的研究，發現在 0.1 < Δ

T

p-v < 0.4 這個範圍內，我們的訊號主要的將是由 bound electronic 的非線性折射係數(

γ

)的行為所貢獻，也就是主要是由三階的非線性係數(

χ

⁽³⁾)所貢獻的值。而隨著光強度再繼續增加，Δ

T

p-v也會再持續增加直到飽和（見圖 2-4）。在Δ

T

p-v >0.4 的時候，非線性的效應將主要是因為雙光子吸收(TPA)引發 free – carriers 的五階的非線性折射係數(

σ

)，也就是由五階的

非線性係數(

χ

⁽⁵⁾)的值會做出的主要貢獻（見圖 2-5）。

在 I=0.133 Gw/cm

²

∼0.24 Gw/cm

²

（圖 4-25∼4-27）的範圍，

在 I=0.133 Gw/cm

²

∼0.24 Gw/cm

²

（圖 4-25∼4-27）的範圍，

在文檔中 Z-掃瞄量測硒化鎵晶體之非線性效應 (頁 28-0)

第二章 原理

2.5 高階非線性效應

σ

σ

∆

∆ T

∆

[摘自 Opt Commun 1999]

∆

∆

γ

σ

0 . 1 ≤ ∆ T p −v ≤ 0 . 2

Z 0

E

ω

E

ω

kL L

∆

− Γ

≅

∆Φ

kL n n L d n

c

− ∆

=

λ

ε

π

第三章 實驗架構與步驟

3.1 Z-掃描量測架構之架設

3 . 2 光束半徑及脈衝寬度的測量

-300 -200 -100 0 1 0 0 2 0 0 3 0 0

0 2 4 6 8

Autocorrelation Fun.

Time Delay

Fit 70 fs

3.3 實驗步驟

∆

∆

第四章 結果與討論

4.1 Z-掃瞄

µ

0

kw

W

[8]，我們實驗中所用的鈦藍寶石雷射中心波長 820nm(1.5ev)，

4 . 2 實驗結果

0

eff

2

4 . 2 - 1 ．非線性吸收

2

2

p-v

2

2

2

2

4 . 2 - 2 ．非線性折射率

2

2

2

T

2

2

n 2

2

2

2

2

T

T

T

γ

χ

T

T

第二章原理

0 . 1 ≤ ∆ T _p _−v ≤ 0 . 2

第三章實驗架構與步驟

第四章結果與討論

²

²

²

²

²

²

²

²

²

²

²

n ²

²

²

²

²

²

²

²

²