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第四章 實驗結果與討論

4.2 實驗結果

實驗數據分為兩類:光圈全開(s=1)和光圈開至剩原來穿透率 的 40%(s=0.4),並改變入射光平均功率所量測的一系列關係圖。

在不同的功率下,我們發現在 s=1 焦點處(z=0),光穿透率 均有明顯下降的情形,由此可知在這些功率下 GaSe 會有非線性的 吸收效應。由(2-23)式中得知非線性吸收係數β和樣品在焦點 處的穿透率有關,把(2-23)中焦點處的穿透率對 q(0,0)作 圖。把低入射功率在焦點處的穿透率所對應的 q(0,0)求出後,

利用β=q(0,0)/I

0

L

eff

來算出非線性吸收係數β的大小(圖 4-28)。我們求出的β=13.28±0.2cm/GW。這個數值經過理論計 算,以及圖 2-4 所顯示出來的結果β=10.05cm/GW 是相近的。所

以可以判斷我的數值是比較接近理論計算的。

在光圈關小時(s=0.4),非線性吸收的效應與非線性折射的效 應會一起出現,使得他原有明顯的波峰-波谷值(n2>0),或是波谷 波峰值(n2<0)的趨勢不明顯。所以我們為了消去非線性吸收效應,

就利用 s=0.4 的數值除以 s=1。整理後的曲線顯示了波谷波峰的趨 勢,表示樣品為一自聚焦的樣品,非線性折射率 n

2

是正的。

4 . 2 - 1 .非線性吸收

首先我們先看非線性吸收的部分,在圖 4-2 到圖 4-5 是屬於低 入射光強度(I=0.05Gw/cm

2

∼0.067Gw/cm

2

)的歸一化量測數值。他們 吸收的訊號明顯,但是因為看起來雜訊會比較大,經過估算出來的 雜訊最大的差距大約是 0.025 左右,而在圖 4-20 與 圖 4-21

(s=0.4/s=1)所 fitting 出來的曲線,他的△T

p-v

大約是在0.08~0.1 左右,也就是峰值(或是谷值)距離中心點有著 0.04~0.05 的差距。

所以這是我們所能做的最小光強度照射,再小的功率會使得雜訊與 訊號分不清,因為一般而言我們想要得到的 S/N ratio 是在 ΔT p-v

∼ 0.1 ,這會是我們取值的最小範圍 [15] 。 在圖 4-6∼圖 4-17 中 , 我 們 變 化 功 率 使 得 功 率 提 高 , 此 時 入 射 強 度 變 化 是 由

I=0.075Gw/cm

2

∼0.24Gw/cm

2

,在其中 S=1 為非線性吸收係數,S

=0.4 為非線性吸收與非線性折射的訊號都有。很清楚的他們在焦 點附近都會有吸收的趨勢(因為穿透率慢慢下降),在此我先把注意 力放在 S=1 光圈全開,也就是非線性吸收的地方,他的 S/N ratio 都還在正常的範圍,表示在此這些入射光強度的範圍(I = 0.05 Gw/cm

2

∼0.133 Gw/cm

2

)之內,我們可以得到很好的非線性吸收 係數,也就是可以得出雙光子吸收(TPA)係數。 經過計算與曲線 fitting( 圖 4-28),我們得出在此的 TPA 係數β= 13.28± 0.2 cm/GW。根據理論計算,在 800nm 的β=10.05 cm/GW。

4 . 2 - 2 .非線性折射率

非線性折射係數的變化,必須先將非線性折射率的部分完全除 去非線性吸收率的部分才是我們想要得到的非線性折射係數所以 我們利用 s=0.4 / s=1 來得到我們要的數值。經過處理後得出來的 曲線,才可以去推算折射率變化以及非線性折射係數。同樣的我先 看在低光入射強度(I=0.05Gw/cm

2

∼0.067Gw/cm

2

),我們可以看到他 的 Noise ratio 是比較大的,所以我們入射光強度不能低於 0.05Gw/cm

2

。同樣的我們想取的最好的 S/N ratio 是在 Δ

T

p-v ∼ 0.1 時。在 I=0.005 Gw/cm

2

∼ 0.24 Gw/cm

2

(圖 4-20∼4-27)入

射光強度下,在這範圍內他的曲線變化是一個先下後上的曲線。就 是以透鏡焦點(f=5cm)為零點(z=0),在焦點前(z < 0)先出現 有波谷,而在焦點後(z > 0)出現有波峰的曲線,因為是此種趨勢,

所以我們可以得知此時我們的非線性折射率

n 2

>0 ,為自聚焦的現 象。

接著我們把 I= 0.05Gw/cm

2

∼0.24 Gw/cm

2

區分成兩個部 分。第一部份我們先把注意力放在比較弱的入射光強度 I = 0.005 Gw/cm

2

∼0.133 Gw/cm

2

(圖 4-20∼4-24),發現在這些光強度範圍 內,隨著入射光強度增加,他的Δ

T

p-v 值也隨著變大 (0.08∼

0.38),這都是在合理的範圍之內。一般而言在入射光強度變強時,

他的Δ

T

p-v也會隨著變大,可是不可能會大到沒有極限,為了取得 最好的數據,在 1999 年,K.S. Bindra[15]等人,做了一連串的研 究,發現在 0.1 < Δ

T

p-v < 0.4 這個範圍內,我們的訊號主要的 將是由 bound electronic 的非線性折射係數(

γ

)的行為所貢獻,也 就是主要是由三階的非線性係數(

χ

(3) )所貢獻的值。而隨著光強度 再繼續增加,Δ

T

p-v也會再持續增加直到飽和(見圖 2-4)。在Δ

T

p-v >0.4 的時候,非線性的效應將主要是因為雙光子吸收(TPA)引發 free – carriers 的五階的非線性折射係數(

σ

),也就是由五階的

非線性係數(

χ

(5) )的值會做出的主要貢獻(見圖 2-5)。

在 I=0.133 Gw/cm

2

∼0.24 Gw/cm

2

(圖 4-25∼4-27)的範圍,

我們發現他的Δ

T

p-v並沒有到達飽和,反而是隨著入射光強度的增 加而減少,Δ

T

p-v由 0.36 ∼ 0.24,反而變小了(圖 4-29)。這系 列的變化,我們將他列在表 4-1。

我們發現在我們將雙光子吸收係數(TPA)對入射光強度 I0做圖

(圖 4-29),在光強度變強時,我們的雙光子吸收係數也跟著降低 了,所以我們可以由此說明在光強度變強時(>I=0.133 Gw/cm

2

),

雙光子吸收會變的飽和造成雙光子吸收係數降低,而造成我們的Δ

T

p-v會變小。

圖 4-2 I=0.05Gw/cm

2

s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.4 0.6 0.8 1.0

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-3 I=0.05Gw/cm 2 s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05

Normalization Transsmitance

Z ( m m )

圖 4-4 I=0.067Gw/cm 2 s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.4 0.6 0.8 1.0 1.2

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-5 I=0.067Gw/cm 2 s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-6 I=0.075Gw/cm 2 s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-7 I=0.075Gw/cm 2 s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.825 0.900 0.975 1.050

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-8 I=0.098Gw/cm 2 s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.6 0.8 1.0

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-9 I=0.098Gw/cm 2 s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-10

I=0.133 Gw/cm 2

s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.4 0.6 0.8 1.0

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-11 I=0.133 Gw/cm

2

s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.75 0.90 1.05

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-12 I=0.15 Gw/cm 2 s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.4 0.6 0.8 1.0

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-13 I= 0.15 Gw/cm 2 s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-14 I= 0.2 Gw/cm 2 s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.6 0.8 1.0

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-15 I= 0.2 Gw/cm 2 s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-16 I= 0.24 Gw/cm 2 s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-17 I= 0.24 Gw/cm 2 s=0.4

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.65 0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-18 I= 0.267 Gw/cm 2 s=1

圖 4-19 I= 0.267 Gw/cm 2 s=0.4

-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5

0.5 1.0

Normalized transmittance

z(mm)

-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5

0.6 0.8 1.0

Normalized transmittance

z ( m m )

-15 -10 -5 0 5 10 15 0.950

0.975 1.000 1.025 1.050

Normalization Transsmitance

Z ( m m )

圖 4-20 I= 0.05 Gw/cm 2 Δψ=-0.15102 ,Z0=2.75

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.94 0.96 0.98 1.00 1.02 1.04 1.06

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-21 I= 0.067 Gw/cm 2

Δψ=-0.24575 ,Z0=2.57

-15 -10 -5 0 5 10 15 0.94

0.96 0.98 1.00 1.02 1.04 1.06

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-22 I= 0.075 Gw/cm 2 Δψ=-0.26312 ,Z0=2.5

圖 4-23 I= 0.098 Gw/cm 2 Δψ=-0.42876 , Z0=2.2

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.90 0.95 1.00 1.05 1.10

Normalization Transsmitance

z ( m m )

-15 -10 -5 0 5 10 15 0.7

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-24 I= 0.133 Gw/cm 2 Δψ=-0.99088 ,Z0=2.1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

Normalization Transsmitance

z(mm)

圖 4-25 I= 0.15 Gw/cm 2

-15 -10 -5 0 5 10 15 0.85

0.90 0.95 1.00 1.05 1.10 1.15

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-26 I= 0.2 Gw/cm 2

Δψ=-0.57954 ,Z0=2.15

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

Normalization Transsmitance

z ( m m )

圖 4-27 I= 0.24 Gw/cm 2

Δψ=-0.52257 ,Z0=2.6

圖 4-28 T(0,s=1)對 q(0,0)的關係 入射光強度

(Gw/cm 2

Δψ Z 0

(mm)

ΔT p-v Δn/I 0

(10^-3) 0.05 -0.15102 2.75 0.08 0.51457 0.067 -0.24575 2.57 0.1 0.56412 0.075 -0.26312 2.5 0.14 0.60034 0.098 -0.42876 2.2 0.2 0.65634 0.133 -0.99088 2.1 0.36 0.87052 0.15 -0.85603 2.49 0.32 0.6861

0.2 -0.57954 2.15 0.26 0.43417 0.24 -0.52257 2.6 0.24 0.32161

平均 2.495±

0.00352

表 4-1 Δψ、Z 0

ΔT p-v

對不同入射功率的變化

0 2 4 6 8

0.00 0.25 0.50 0.75 1.00

T(0,s=1)

q ( 0 , 0 )

■ Experimental

- Theory

0 . 0 5 0 . 1 0 0 . 1 5 0 . 2 0 0 . 2 5

0 . 1 0 . 2 0 . 3 0 . 4

入射功率 I 0 (Gw/cm 2 )

T

p-v

圖 4 - 3 0 穿透率變化對入射功率做圖 圖 4 - 2 9 雙光子吸收係數對光強度作圖

0 . 0 5 0 . 1 0 0 . 1 5 0 . 2 0 0 . 2 5 7

8 9 1 0 1 1 1 2 1 3 1 4

TPA

I

0

( G W / c m

2

)

在光強度高的時候,我們必須考慮高階項的非線性效應,但是 因為在曲線擬和時所考慮的方程式只有三階的效應,所以從擬和的 結果中只能得到三階的係數(

χ

(3) ),無法直接得到五階或更高階的 係數。因此我們把擬合之ΔΦ除以 0

2

I kL

eff

再對 I

0

作圖,(雙光子吸收 現象造成的高階效應)。 因為雙光子吸收到使得五階的係數(

χ

(5) ) 更加明顯。

在文獻[15]中,我們發現在入射光增加時,

ΔT p-v

也隨著增 加,在 0.1

< ΔT p-v <

0.4 時,他的非線性主要是由三階非線性的

χ

n/I 0 ( 10 -3 )

入射光強度 I 0 (Gw/cm 2 )

圖 4-31 折射率變化對入射強度作圖

0.05 0.10 0.15 0.20 0.25

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

應主要就被雙光子吸收所造成的五階的非線性折射係數(

χ

(5) )所取 代,變成五階的非線性折射係數(

χ

(5) )做出最主要的貢獻,然後整 個圖就會產生反轉的圖形(圖 4-31)。發現在入射光強度 I=0.133 Gw/cm

2

之後(也就是

ΔT p-v

∼0.4)他的變化跟圖 1-1 具有相同的 趨勢。在反轉之後,我們會得到較大的γ值,以及較小的σ值,這 是不正確的,因為此時已經是飽和的現象了,所以我們必須要限制 在 0.1 <

ΔT p-v

< 0.4 的範圍內,此時

I

0

n

會隨著強度

I

0成線性增 加。

擬 合 的 直 線 截 距 =3.779x10-13cm2/W , 斜 率 =2.855x10-3 1/(GW)2。配合 (2-25) , 0

0

I I C

n

σ

r

γ +

∆ ≅

(c=

ω β

η

23

t

.

0 ) ,可估算出γ

=3.779x10-13cm2/W,σr=1.25x10-18cm3

4 . 2 - 3 .串連二階過程的等效三階效應

我們推斷他的非線性折射率是來自於串連二階過程的等效三 階效應(effective χ(3) due to cascaded χ(2)(2) process)。

這是需要 d

eff

大的晶體,才有可能會有串連的效應,而 GaSe 就是 d

eff

很大的晶體,所以我們會有串連的效應。

因為通常當入射光子能量是介於一半能隙和能隙之間時

個χ(3)<0 的特性,所以在我們量出他的 n

2 eff

<0 時他本身的χ(3)<0

可以利用 4-2 式做圖,我們可以得到圖 4-37,在圖 4-37 我們可 以發現大約在 5°左右是 GaSe 的相位匹配角,而在相位匹配角 附近移動,我們可以得到不同的非線性三階折射係數。我們以 入射光強度 I=0.133 Gw/cm

2

在相位匹配角附近移動我們可以得 到正負的 n

2 eff

數值,我們分別得到 n

2

eff= 3.779×10-17(m

2

/W)以 及-3.337×10-17(m

2

/W)所對應的關係我們將他畫在圖 4-37 發 現,他分別的角度大約是在相位匹配角(≒5°)的附近。

GaSe 在 800nm 附近的時候的折射率, no,w=3.25604,

ne,w=2.76042 ,在 400nm 時 ne,2w=2.76312, no,2w=3.26085,

d

eff

=86pm/v [12]帶入 4-2 式,再將所得到的 n(θ)e,2w 帶入 2-32 式就可以得到我們所要求的 n

2 eff

值。所以我們推斷他的非 線性折射率是來自於串連二階過程的等效三階效應(effective χ(3) due to cascaded χ(2)(2) process)。而且會有正負值 的變化。

-10 0 10 0.6

0.8 1.0

Normalized transmittance

z(mm)

圖 4-32 I=0.133GW/cm

2

s=1

-10 0 10

1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 1.7 1.8

Normalized transmittance

z(mm)

圖 4-33 I=0.133GW/cm

2

s=0.4

Optic axis

θ Z

Extraordinary ray

圖 4-35 產生機制示意圖

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.90 0.95 1.00 1.05 1.10

Normalized transmittance

z ( m m )

圖 4-34 I=0.133GW/cm

2

s=0.4/s=1

Optic axis D i r e c t i o n

matching

o r d i n a r y r a y i n d e x c i r c l e E x t r o o r d i n a r y r a y i n d e x e l l i p s e

θ

圖 4-36 折射率橢球方程式

n2e f f= 3 . 7 7 9 ×

4.4 4.5 4.6 4.7 4.8 4.9 5.0 5.1 5.2 5.3 -8.00E-017

-6.00E-017 -4.00E-017 -2.00E-017 0.00E+000 2.00E-017 4.00E-017 6.00E-017 8.00E-017

n2e f f= - 3 . 3 3 7 ×

Angle n

2 eff

光強度增強的變化

接下來我們看更強的入射光強度時的變化,當我們使用入射 光強度 I=0.267Gw/cm

2

∼I=0.4Gw/cm

2

圖 4-39、4-40,我們發現 在高強度時變成非線性折射率 n

2

<0 自發散的特性,而且變成左右 更不對稱的情形,強度越高越明顯,判斷是由熱效應以及高階的效 應所造成的,因為 GaSe 本身的熱效應很大,所以在高強度時,熱 效應將會更明顯。所以會造成雜訊很大以及不對稱的現象。

圖 4 - 3 8 I=0.3Gw/cm

2

s=o.4/s=1

圖 4 - 3 9 I=0.4G w/cm

2

s=0.4/s=1

-15 -10 -5 0 5 10 15

0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0

Normalizated Transmittance

z(mm)

-10 0 10

0.65 0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00

Normalizated Transmittance

Intensity

第五章 結論與展望

我們成功的以Z-掃描方法量測GaSe以鈦藍寶石鎖模雷射,波 長(820nm)所量出的的非線性吸收係數13.28GW/cm2,並且第一次成 功的測量出非線性折射率,並計算出由於雙光子吸收所產生自由載 子造成的光克爾效應係數,在不同的角度下我們所量到的n

2 eff

分別 是 3.779×10

-17

(m

2

/W)以及-3.337×10

-17

(m

2

/W)。量出的非線性折射 係數我們成功的利用引發串連二階過程的等效三階效應

(effective χ(3) due to cascaded χ(2)(2) process)的理論可以 去印證。

既然我們所用的 GaSe 可以量出三階效應,那麼摻 Er 的 GaSe 應該可以量出更高的三階效應,甚至更高階的非線性的效應的變 化。

未來希望能利用此 Z-掃瞄的實驗系統及分析方法,去量測更 多其他具有高的非線性效應之材料。並且架設一套激發-探測(pump and probe)的時析 Z-掃瞄系統,以了解非線性效應的響應速度。

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