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本實驗製作了鐵磁性材料 Co、Ni、Fe 和 CuNi 合金與 Pt、Pd 搭配的多層膜,

分別為 Co/Pt、Ni/Pt、Fe/Pt、CuNi/Pt、Co/Pd、Ni/Pd、Fe/Pd 和 CuNi/Pd,共 8 個系列,每個系列分別製作了 8 個樣品,每個樣品的成長參數如下表,樣品的總 厚度均固定為 200 nm,磁性層和非磁性層各 100 nm,最上層與最下層皆為非磁 性層,磁性層夾在非磁性層中間,相互交錯,透過改變雙層(bilayers)的數目來改 變樣品中界面的數量,以(NM

a nm

/FM

b nm

)

xN

/NM

a nm

表示,NM 代表 Pt、Pd,FM 代表 Co、Ni、Fe 和 CuNi 合金, a 為非磁性層的厚度(nm),b 為磁性層的厚度(nm),

N 為 bilayers 的數量,例如:(Pt

20nm

/Co

25nm

)

x4

/Pt

20nm

代表此樣品擁有 4 個 bilayers、

8 個 Co/Pt 交界面、5 層 20 nm 的 Pt 和 4 層 25 nm 的 Co,本實驗的 N 由 4 到 80,

依序為 4、8、12、16、20、40、60 和 80。這些樣品都是利用濺渡系統(sputter) 成長於表面上長了 200 nm 氧化層的(1 0 0)矽基板上。

表 5-1-1. 多層膜樣品成長參數

bilayers (NM a nm /FM b nm ) xN /NM a nm 4 (NM 20 /FM 25 ) x4 /NM 20

8 (NM 11.1 /FM 12.5 ) x8 /NM 11.1

12 (NM 7.7 /FM 8.3 ) x12 /NM 7.7

16 (NM 5.9 /FM 6.3 ) x16 /NM 5.9 20 (NM 4.8 /FM 5 ) x20 /NM 4.8

40 (NM 2.4 /FM 2.5 ) x40 /NM 2.4

60 (NM 1.64 /FM 1.67 ) x60 /NM 1.64

80 (NM 1.23 /FM 1.25 ) x80 /NM 1.23

34

N=60 N=80

N=40

35

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree) fcc-Pt(111)

fcc-Ni(111)

0 1 -1

fcc-Ni(111)

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree)

1 -1 0 -1 0

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree)

1 -1

0 1

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree)

-1

0 1

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree)

-1 fcc-Pt/Ni(111) fcc-Pt(111)

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree)

fcc-Pt/Ni(111) -1

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree)

-1 0

inte nsity (co untsx10 00 )

2θ (drgree)

(Pt/Ni)

xN

/Pt

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40

-1 fcc-FePt(111)

inte nsity(cou ntsx100 0)

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

圖 5-2-3. Fe/Pt 多層膜 XRD 量測結果

36

N=60 N=80

N=40

N=20 N=40

N=80

37

N=60 N=80

N=40

-1 fcc-Ni(111)

fcc-NiPd(111)

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

圖 5-2-7. Fe/Pd 多層膜 XRD 量測結果

38

N=60 N=80

N=40

39

從 XRD 的數據中,可以發現當 bilayers 數增加時,所有樣品都是從明顯地 兩種材料各自的繞射峰值,慢慢形成單一個超晶格(superlattice)的繞射峰值,超 晶格為兩種或多種材料形成的週期性交替層狀結構,當每一層的厚度在幾個奈米 的數量級時會出現。

在多層膜 bilayers 數大於 8 層的多層膜,我們則可以開始觀察到出現多層膜 的衛星峰(satellite peaks),衛星峰為多層膜中週期性結構產生的干涉條紋,藉由 這些衛星峰的之間的角度差,我們可以利用下式求出多層膜的週期Λ,也就是 bilayer 的厚度[14]:

Λ = λ(n − m) 2(sin θ

n

− sin θ

m

)

式中λ為 X 光的波長,本實驗使用的 X 光為 Cu 原子的 K

α 1

波段,其波長為 1.5406 Å,n 與 m 分別表示第幾個衛星峰,θ

n

與θ

m

為其衛星峰對應的角度,對 上式做線性擬合(linear fitting)可以求出 bilayer 的厚度,且線性擬合的標準差皆小 於 1%,我們將所有樣品由上式做線性擬合所求得的 bilayer 厚度和成長參數做比 較,見下頁圖。若衛星峰的角度誤差為 0.1

o

,所求出的膜厚誤差大約 3%。

由 XRD 所求得的實際 bilayer 厚度均比成長參數薄,CuNi 合金的樣品誤差 在 10%之內, Co 和 Ni 的樣品的 bilayer 厚度少了大約 20%,Fe 的樣品則大約 少了 40%。以下所需使用到的膜厚均是使用 XRD 校正過後的數據,而 4 層 bilayers 的樣品由於週期性結構不夠多層以及鑑別度太低,導致看不到衛星峰,無法求得 其精確的膜厚,故使用 8 層 bilayers 樣品的膜厚降低百分比做修正。

40

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

(Pt/CuNi)

xN

/Pt

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

bilay er t hic k nes s ( nm )

number of bilayers

theoretical XRD

圖 5-2-10. Pd 系列樣品由 XRD 求得的 bilayer 厚度和成長參數比較圖

41 5-3. 多層膜的磁阻量測

本實驗的磁阻量測分為兩個角度,一為磁場在垂直於電流的平面上旋轉的角 度,亦即磁場從垂直電流且平行膜面的方向(transverse)轉到垂直膜面的方向 (perpendicular),如下圖(a);另一為磁場從平行於電流的方向(longitudinal)轉到垂 直膜面的方向(perpendicular),如下圖(b)。

圖 5-3-1. 磁場旋轉方向示意圖

42

所有樣品磁阻的量測都是使用 PPMS 的樣品旋轉座在飽和磁場 5 Tesla 下量 測,環境溫度為室溫 300 K 和低溫 10 K,由於室溫時磁矩容易受到熱擾動的影 響,造成不同的現象,所以後面的數據討論以 10 K 為主,低溫時磁矩較為穩定。

黑線代表 transverse 到 perpendicular 方向的量測,紅線代表 longitudinal 到 perpendicular 方向的量測。由於這兩個角度的量測過程需要重新接線以及重新放 至量測系統,導致這兩個旋轉的角度在同為 perpendicular 方向的電阻值有一些微 小的差距,這個微小的差距雖然小於磁阻的變化,但是大致上在同一個數量級 (order),為了方便觀察趨勢,所以以下數據為對磁場加於 perpendicular 方向的電 阻做歸一化之後的數據,原始數據放在附錄中。

43

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

(Pt/Co)

xN

/Pt 5T 10K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4 N=8

N=12 N=16

N=20 N=40

N=60 N=80

(Pt/Co)

xN

/Pt 5T 300K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

圖 5-3-3. Co/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

44

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

(Pt/Ni)

xN

/Pt 5T 10K normalization

TP-angle LP-anple TP-angle

LP-anple

TP-angle LP-anple TP-angle

LP-anple

TP-angle LP-anple TP-angle

LP-anple TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

(Pt/Ni)

xN

/Pt 5T 300K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

圖 5-3-5. Ni/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

45

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

(Pt/Fe)

xN

/Pt 5T 10K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

(Pt/Fe)

xN

/Pt 5T 300K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

圖 5-3-7. Fe/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

46

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

(Pt/CuNi)

xN

/Pt 5T 10K normalization

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Re si sta n ce ( % )

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TP-angle LP-anple

(Pt/CuNi)

xN

/Pt 5T 300K normalization

Re si sta n ce ( % )

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

圖 5-3-9. CuNi/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

47

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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(Pd/Co)

xN

/Pd 5T 10K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

圖 5-3-10. Co/Pd 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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(Pd/Co)

xN

/Pd 5T 300K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

圖 5-3-11. Co/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

48

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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(Pd/Ni)

xN

/Pd 5T 10K normalization

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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(Pd/Ni)

xN

/Pd 5T 300K normalization

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N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

圖 5-3-13. Ni/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

49

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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(Pd/Fe)

xN

/Pd 5T 10K normalization

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TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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(Pd/Fe)

xN

/Pd 5T 300K normalization

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TP-angle LP-anple

圖 5-3-15. Fe/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

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(Pd/CuNi)

xN

/Pd 5T 10K normalization

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N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

圖 5-3-16. CuNi/Pd 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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(Pd/CuNi)

xN

/Pd 5T 300K normalization

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TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

圖 5-3-17. CuNi/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

51

所有的樣品在磁場從 transverse 到 perpendicular 方向上的磁阻量測,都有看 到異向性界面磁阻(AIMR)的現象,就是磁場在 perpendicular 方向上的電阻(ρ

P

) 大於磁場在 transverse 方向的電阻(ρ

T

),除了 CuNi/Pt 和 CuNi/Pd 的樣品在 300 K 時和 Ni 的樣品在 bilayers 數為 4 的時候。由於 CuNi 合金的居禮溫度 (Curie temperature)大約在八十幾 K,小於 300 K,所以在 300 K 量測時只有量到一些熱 漂移的訊號;Ni 的部份是由於 bilayers 數較少時膜厚太厚,導致幾何尺寸效應 (GSE)的現象大於異向性界面磁阻(AIMR)的現象,使得磁場在 transverse 方向的 電阻(ρ

T

) 大於磁場在 perpendicular 方向的電阻(ρ

P

),隨著 bilayers 數增加,異向 性界面磁阻(AIMR)的現象漸漸蓋過幾何尺寸效應(GSE)的現象。

而在磁場從 longitudinal 到 perpendicular 方向上的磁阻量測,根據異向性磁 阻(AMR)的理論,磁場在 longitudinal 方向的電阻(ρ

L

)應該要大於磁場在

perpendicular 方向的電阻(ρ

P

),可是我們在 Ni/Pt、Ni/Pd 和 CuNi/Pd 這三組樣品 中量到了ρ

P

L

的特殊現象,Ni/Pt 和 Ni/Pd 的樣品隨著 bilayers 數增加出現了類 似雙軸異向性(bi-axial anisotropy)[17]的現象(於 4-7 討論),在 bilayers 數高達 40 以上的時候可以看到ρ

P

L

的現象。

造成異向性界面磁阻(AIMR)現象的成因目前找到了兩種解釋的方法。其一 為磁性層與非磁性層的界面有因磁邊際效應(magnetic proximity effect)[7]所產生 的磁矩,假設其磁矩在垂直膜面的分量被固定住,而平行膜面的分量可以隨著磁 場旋轉,如此一來磁場在 perpendicular 方向的電阻(ρ

P

) 將會大於磁場在 transverse 方向的電阻(ρ

T

),因為當磁場由 transverse 方向轉到 perpendicular 方向時,磁矩 在平行膜面的分量將會由 transverse 方向旋轉到與電流平行(longitudinal)的方向,

對電子造成較強的散射效果[18]。

另一種解釋方法為自旋霍爾磁阻(spin Hall magnetoresistance)[9],當磁場在 transverse 方向時,非磁性層中傳輸電流因自旋霍爾效應(spin Hall effect, SHE)產 生的自旋流(spin current)會受到磁性層的反射,而反射的自旋流(spin current)又會

52

因反轉自旋霍爾效應(inverse spin Hall effect, ISHE)在傳輸電流的方向產生感應 電流,造成電流上升,電阻下降;相反地,當磁場在 perpendicular 方向時,非磁 性層的傳輸電流因自旋霍爾效應(SHE)產生的自旋流(spin current)大部分會被磁 性層的吸收,只有少部分自旋流(spin current)會反射,所以因反轉自旋霍爾效應 (ISHE)產生感應電流較少,因此電阻比磁場在 transverse 方向還高。

53

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

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TP-angle LP-anple

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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(Cu/Ni)

xN

/Cu 5T 10K normalization

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N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40

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Resista nce (%)

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Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

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TP-angle LP-anple

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

(Cu/Ni)

xN

/Cu 5T 300K normalization

Resista nce (%)

θ, φ (deg.)

TP-angle LP-anple

N=4

N=12

N=20

N=60 N=80

N=40 N=16 N=8

圖 5-3-19. Ni/Cu 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據

54

Pt 和 Pd 為最接近滿足 Stoner 準則(Stoner criterion)的材料,同時擁有很強的 自旋軌道交互作用(spin-orbit interaction),是作為量測純自旋電流(pure spin current)的良好材料;而 Cu 與 Pt 和 Pd 剛好相反,Cu 的自旋軌道交互作用很弱,

所以另外本實驗也製作的 Ni/Cu 的多層膜來當作對照組。

在 Ni/Cu 的多層膜中,10 K 時磁場從 transverse 到 perpendicular 方向上的磁 阻量測,都沒有看到異向性界面磁阻(AIMR)的現象,只有看到幾何尺寸效應(GSE) 的現象,由此可以推斷,異向性界面磁阻(AIMR)的現象確實是與 Pt 和 Pd 這種 擁有很強自旋軌道交互作用(spin-orbit interaction)的材料相關。可是在 300 K 的時 候,60 層與 80 層的樣品中出現了異向性界面磁阻(AIMR)的現象,而且在 80 層 的樣品還出現了ρ

P

L

的特殊現象,可見在 Ni/Cu 的多層膜中,溫度越高和層數 越多(或每層膜越薄)會造成異向性界面磁阻(AIMR)和ρ

P

L

的現象。

55

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K 300K

圖 5-4-2. Ni/Pt 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖

56

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K 300K

圖 5-4-4. CuNi/Pt 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖

57

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K 300K

圖 5-4-6. Ni/Pd 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖

58

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K

thickness (nm)

10K 300K

圖 5-4-8. CuNi/Pd 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖

59

由這些多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚的趨勢圖中,可以 看到 Pt 系列與 Pd 系列樣品的磁阻的變化(ΔR

TP

)大致上都是隨著每層鐵磁層的膜 厚越薄而增加,其中 Pt 系列的樣品在每層磁性層膜厚薄到 1.67nm~2nm 時,磁 阻的變化ΔR

TP

開始下降,Pd 系列的樣品則在每層磁性層膜厚薄到 1.25nm 時,

磁阻的變化ΔR

TP

還在增加,只有 Fe/Pd 的樣品在磁性層膜厚薄到 1.25nm 時ΔR

TP

開始下降。

下圖為不同材料的磁阻變化百分比(ΔR

TP

/R

P

)變化大小比較圖,取每個系列在

下圖為不同材料的磁阻變化百分比(ΔR

TP

/R

P

)變化大小比較圖,取每個系列在

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