鐵、鈷、鎳、銅鎳合金與鉑、鈀多層膜的異向性界面磁阻研究 - 政大學術集成
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(2) 摘要 異向性磁阻(Anisotropic Magnetoresistance, AMR)效應是指在磁性材料中 的電阻率，當磁場平行於電流時會大於磁場垂直於電流時的值(ρH‖I > ρH⊥I)。 而在薄膜材料中，磁場垂直於電流的電阻率又可以分為磁場方向平行於膜面(ρ⊥ )和磁場方向垂直於膜面 (ρ⊥HPP)。有趣的地方是這兩者的大小在單層膜與多層. HIP. 膜呈現了不一樣的行為。在 Co、Ni 的單層膜中ρ⊥HIP > ρ⊥HPP，此現象稱為幾何 尺寸效應(Geometric Size Effect, GSE)，但是在 Co/Pt 的多層膜中ρ⊥HPP > ρ ⊥ HIP. ，與 Co 的單層膜 結果相反，此現象稱為異向性界面磁阻(Anisotropic. Interface Magnetoresistance, AIMR)，發生的物理原因至今並不清楚。 本論文主要探討磁性多層膜的異向性界面磁阻的變化，樣品多層膜皆為磁性 層與非磁性層交錯而成，磁性層材料為鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)以及弱磁性的銅 鎳合金(CuNi)，非磁性層的材料則選用最為接近滿足 Stoner 準則(Stoner criterion)的鉑(Pt)和鈀(Pd)，希望能夠釐清其發生的機制。由於目前認為異向 性界面磁阻是界面(interface)造成的，所以樣品皆固定總厚度為 200 nm，藉由 改變交錯的層數來改變磁性層與非磁性層的界面數目，分析界面數目對異向性界 面磁阻的影響。首先以 XRD 確認樣品的膜厚與品質，接著在 10 K 和 300 K 的溫 度量測磁阻與角度的關係，所有樣品中都可以看到異向性界面磁阻(AIMR)的現 象，而且所有樣品異向性界面磁阻的變化大致上都是隨著每層膜的膜厚越薄而增 加。另外，在 Ni/Pt、Ni/Pd 和 CuNi/Pd 的多層膜中還看到了一個特殊的現象，就 是磁場與膜面垂直的電阻(ρ⊥HPP)會大於磁場平行電流的電阻(ρH‖I)，此現象與異 向性磁阻(AMR)的趨勢相反，而且在此方向上旋轉的磁阻量測還有出現類似雙軸 異向性(bi-axial anisotropy)的現象。在以 SQUID 量測的磁滯曲線中，看到飽和磁 化量(Ms/cm3)和異向性場(anisotropy field, Hk)有隨著 bilayers 數目變多而增加的 趨勢。. I.
(3) Abstract Ferromagnetic metallic materials show anisotropic magnetoresistance (AMR) effect, that is the resistivity measured with current parallel to the applied magnetic field is larger than perpendicular to the applied magnetic field. In thin films with current in the plane, there are two directions for applying perpendicular magnetic field, one is field in plane, the other is field perpendicular to the plane. The magnetoresistance measured with three current-field relative directions were named longitudinal (L), transverse (T), and perpendicular (P) MR. In single ferromagnet Co and Ni films, the TMR is larger than PMR, which is named “Geometric Size Effect (GSE)”. However, in Co/Pt ferromagnet material/normal metal (FM/NM) multilayered systems, the behavior of PMR larger than TMR was observed and named “Anisotropic Interface Magnetoresistance (AIMR)” by Kobs et al. in 2011. In this thesis, we focus on the FM/NM multilayered systems and the influence of the interface in AMR effect. The FM and NM layers were Fe, Co, Ni, CuNi and Pt, Pd, Cu respectively. Both total thicknesses of FM and NM layers were fixed at 100 nm. We varied the numbers of FM/NM bilayer from 4 to 80. The XRD patterns were used to confirm the thickness and quality of our samples. In the MR measurements, the AIMR effect was observed in all samples, and the AIMR ratio increases when the interface number increases. An unusual behavior in Ni/Pt, Ni/Pd, CuNi/Pd, and Ni/Cu multilayers was observed, the perpendicular MR is larger than longitudinal MR. In addition, the anisotropic fields and saturation moments were measured by the SQUID. No apparent correlation between the unusual MR and magnetic properties was found.. II.
(4) 目錄 摘要................................................................................................................................. I Abstract ......................................................................................................................... II 目錄.............................................................................................................................. III 圖目錄........................................................................................................................... V 表目錄.......................................................................................................................... IX 第一章 緒論.................................................................................................................. 1 第二章 磁性基本理論.................................................................................................. 6 2-1. 磁性物質簡介 .............................................................................................. 6. 2-2. 磁異向性 .................................................................................................... 10. 2-3. 磁阻 ............................................................................................................ 13. 第三章 文獻回顧........................................................................................................ 16 第四章 實驗儀器與實驗原理.................................................................................... 22 4-1. 濺鍍系統(Sputter) .................................................................................... 22. 4-2. 四點量測法 ................................................................................................ 24. 4-3. 物理性質量測系統(PPMS) ..................................................................... 26. 4-4. 磁性量測系統(MPMS) ............................................................................ 28. 4-5. X 光繞射原理 ............................................................................................ 30. 4-6. 震動樣品磁量儀(VSM) ........................................................................... 32. 第五章 實驗結果與數據分析.................................................................................... 33 5-1. 樣品參數 .................................................................................................... 33. 5-2. XRD 量測分析與校正 ............................................................................... 34. 5-3. 多層膜的磁阻量測 .................................................................................... 41. 5-4. 多層膜的 AIMR 磁阻變化大小討論 ...................................................... 55. 5-5. 多層膜的電阻分析 .................................................................................... 60. III.
(5) 5-6. 多層膜的磁性量測與分析 ...................................................................... 62. 5-7. Ni/Pt, Ni/Pd 的雙軸異向性探討 .............................................................. 67. 第六章 結論................................................................................................................ 79 附錄 .............................................................................................................................. 81. 參考文獻...................................................................................................................... 92. IV.
(6) 圖目錄 圖 2-1-1. 順磁性物質磁矩排列示意圖 (摘自維基百科) ................... 7 圖 2-1-2. 鐵磁性材料的磁滯曲線...................................... 8 圖 2-1-3. 反鐵磁性物質磁矩排列示意圖 (摘自維基百科) ................. 8 圖 2-1-4. 亞鐵磁性物質磁矩排列示意圖 (摘自維基百科) ................. 9 圖 2-2-1. 垂直異向能與磁性層厚度關係圖............................. 12 圖 2-3-1. AMR 電阻率 ρ 和 θ 的關係圖 ............................... 14 圖 2-3-2. 薄膜磁阻量測磁矩方向示意圖............................... 15 圖 3-1. AMR 示意圖 ................................................. 16 圖 3-2. GSE 示意圖 ................................................. 17 圖 3-3. AIMR 示意圖 (摘自[6]) ..................................... 17 圖 3-4. AIMR 趨勢圖 (修改自[6]) ................................... 18 圖 3-5. Pt/YIG 和 Py/YIG 的 AMR 百分比隨膜厚的變化 (摘自[7]) ........ 19 圖 3-6. 自旋霍爾磁阻理論示意圖 (摘自[9]) .......................... 20 圖 3-7. 自旋霍爾磁阻量測結果 (修改自[9]) .......................... 21 圖 4-1-1. 濺鍍系統原理示意圖....................................... 22 圖 4-2-1. 四點量測示意圖........................................... 24 圖 4-3-1. PPMS 的架設示意圖 ........................................ 26 圖 4-3-2. switch 開關設計圖 ........................................ 27 圖 4-4-1. MPMS 架設示意圖 .......................................... 28 圖 4-4-2. SQUID 的 I-V curve 和 V-Φ curve ........................... 29 圖 4-5-1. X 光產生之波長與強度分布圖 ............................... 30 圖 4-5-2. 布拉格繞射............................................... 31 圖 4-6-1. VSM 結構示意圖 ........................................... 32 圖 5-2-1. Co/Pt 多層膜 XRD 量測結果 ................................. 34. V.
(7) 圖 5-2-2. Ni/Pt 多層膜 XRD 量測結果 ................................. 35 圖 5-2-3. Fe/Pt 多層膜 XRD 量測結果 ................................. 35 圖 5-2-4. CuNi/Pt 多層膜 XRD 量測結果 ............................... 36 圖 5-2-5. Co/Pd 多層膜 XRD 量測結果 ................................. 36 圖 5-2-6. Ni/Pd 多層膜 XRD 量測結果 ................................. 37 圖 5-2-7. Fe/Pd 多層膜 XRD 量測結果 ................................. 37 圖 5-2-8. CuNi/Pd 多層膜 XRD 量測結果 ............................... 38 圖 5-2-9. Pt 系列樣品由 XRD 求得的 bilayer 厚度和成長參數比較圖 ...... 40 圖 5-2-10. Pd 系列樣品由 XRD 求得的 bilayer 厚度和成長參數比較圖 ..... 40 圖 5-3-1. 磁場旋轉方向示意圖....................................... 41 圖 5-3-2. Co/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 .................. 43 圖 5-3-3. Co/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ................. 43 圖 5-3-4. Ni/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 .................. 44 圖 5-3-5. Ni/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ................. 44 圖 5-3-6. Fe/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 .................. 45 圖 5-3-7. Fe/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ................. 45 圖 5-3-8. CuNi/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 ................ 46 圖 5-3-9. CuNi/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ............... 46 圖 5-3-10. Co/Pd 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 ................. 47 圖 5-3-11. Co/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ................ 47 圖 5-3-12. Ni/Pd 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 ................. 48 圖 5-3-13. Ni/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ................ 48 圖 5-3-14. Fe/Pd 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 ................. 49 圖 5-3-15. Fe/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ................ 49 圖 5-3-16. CuNi/Pd 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 ............... 50. VI.
(8) 圖 5-3-17. CuNi/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 .............. 50 圖 5-3-18. Ni/Cu 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 ................. 53 圖 5-3-19. Ni/Cu 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據 ................ 53 圖 5-4-1. Co/Pt 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 55 圖 5-4-2. Ni/Pt 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 55 圖 5-4-3. Fe/Pt 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 56 圖 5-4-4. CuNi/Pt 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 56 圖 5-4-5. Co/Pd 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 57 圖 5-4-6. Ni/Pd 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 57 圖 5-4-7. Fe/Pd 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 58 圖 5-4-8. CuNi/Pd 多層膜磁阻數值與百分比的變化隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 58 圖 5-4-9. 不同材料磁阻變化百分比(ΔRTP/RP)變化大小比較圖 ............ 59 圖 5-5-1. Pt 系列樣品電阻隨 bilayers 數關係圖 ....................... 60 圖 5-5-2. Pd 系列樣品電阻隨 bilayers 數關係圖 ....................... 60 圖 5-6-1. Co/Pt 多層膜在 10 K 的磁性量測數據 ........................ 62 圖 5-6-2. Ni/Pt 多層膜在 10 K 的磁性量測數據 ........................ 63 圖 5-6-3. Fe/Pt 多層膜在 10 K 的磁性量測數據 ........................ 63. VII.
(9) 圖 5-6-4. Co/Pt、Ni/Pt、Fe/Pt 多層膜飽和磁化量隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 64 圖 5-6-5. Co/Pt、Ni/Pt、Fe/Pt 多層膜異向性場隨 bilayers 和膜厚關係圖 ................................................................... 65 圖 5-7-1. 極座標示意圖............................................. 68 圖 5-7-2. Ni/Pt 多層膜 TP 方向 10 K 的擬合結果 ....................... 69 圖 5-7-3. Ni/Pd 多層膜 TP 方向 10 K 的擬合結果 ....................... 70 圖 5-7-4. Ni/Pt 多層膜 TP 方向 300 K 的擬合結果 ...................... 71 圖 5-7-5. Ni/Pd 多層膜 TP 方向 300 K 的擬合結果 ...................... 72 圖 5-7-6. Ni/Pt 和 Ni/Pd 多層膜 TP 方向 B/A 趨勢圖 .................... 73 圖 5-7-7. Ni/Pt 多層膜 LP 方向 10 K 的擬合結果 ....................... 74 圖 5-7-8. Ni/Pd 多層膜 LP 方向 10 K 的擬合結果 ....................... 75 圖 5-7-9. Ni/Pt 多層膜 LP 方向 300 K 的擬合結果 ...................... 76 圖 5-7-10. Ni/Pd 多層膜 LP 方向 300 K 的擬合結果 ..................... 77 圖 5-7-11. Ni/Pt 和 Ni/Pd 多層膜 LP 方向 B/A 趨勢圖 ................... 78. VIII.
(10) 表目錄 表 1-1. 各類磁阻材料比較表.......................................... 2 表 5-1-1. 多層膜樣品成長參數....................................... 33. IX.
(11) 第一章 緒論 早在數千年前，人類就使用磁鐵來指引方向，開啟了我們對磁性材料的應用 及對於磁學(Magnetism)的研究；而在十九世紀，磁性材料應用在馬達及發電機 進而開創了工業革命，也讓人類文明發展邁進一大步，時至今日，舉凡生活中與 我們息息相關的日常用品如：金融卡、錄影帶、硬碟等，都離不開對磁性的應用， 也讓我們致力於開發各類磁性元件，以期造福人類。 近年來由於半導體工業及奈米技術的成熟，不但有利於磁性元件的製程，也 讓我們對於新穎磁學有更進一步的認識，而結合磁學及微電子學而成的磁電子學 (Magnetronics) 或 自 旋 電 子 學 (Spintronics) 便 是 一 熱 門 的 領 域 ， 而 磁 電 阻 (Magnetoresistance)的發展及材料則是其中的基礎課題。大約 100 年前法拉第就 已發現磁場會影響電子的運動，而磁電阻現象簡言之就是導體電阻隨外加磁場改 變而產生變化的現象，而磁阻值(MR Ratio)則是不同磁場下樣品電阻的變化率， 可以下式表示： MR =. 𝑅(𝐻1 ) − 𝑅(𝐻2 ) × 100% 𝑅(𝐻1 ). 其中 R 為樣品電阻，H1 與 H2 為各磁阻系統中的外加磁場。對非磁性材料而言， 由於勞倫茲力(Lorentz force)對傳導電子的作用，使傳導電子的路徑改變而改變電 阻的現象稱為常磁電阻(Ordinary magnetoresistance)，電阻隨外加磁場增加而增大， 是為正磁阻；對磁性金屬而言，因傳導電子與磁性材料中狀態不同之束縛電子碰 撞而有不同能量損失，造成電阻的不同，電阻與電流與磁場方向有關，此為 Lord Kelvin 在 1857 年所發現，稱為異向性磁阻(Anisotropy Magnetoresistance)[1]；隨 著鍍膜技術的發展，各類磁阻材料日益地發展出來，1988 年 Baibich 等人在低溫 下發現在 Fe/Cr 多層膜之磁阻值可達 50%[2]，遠大於早期發現的 AMR 效應，故 稱為巨磁阻(Giant Magnetoresistance)；而後 1990 年代在某些錳氧礦物如： La-Ca-Mn-O、La-Sr-Mn-O 中發現由金屬轉變為絕緣體的相變溫度在零磁場和高 磁場下不同，所以在低溫高場下電阻變化可高達 104 倍，此現象稱為龐磁阻效應. 1.
(12) (colossal Magnetoresistance)；在磁性/非磁性系統之多層膜中，假若非磁性材料為 絕緣體且厚度相當薄時，磁性材料中的自旋電子決定了傳導電子的穿隧機率所造 成的磁阻效應稱為穿隧磁阻(Tunneling Magnetoresistance)，1975 年首先由 Julliere 製作出第一個磁穿隧結[3]，但由於技術尚未成熟，所製作出的元件並無引起太 多目光，直至 1995 年 Moodera 等人製作出在室溫下磁阻值可達 20%之元件[4]， 穿隧磁阻效應才漸漸受到重視；而時至今日，因各項技術的日趨成熟，使各類型 磁阻材料擁有更佳的效益，使得利用磁阻材料開發的元件有更寬廣的空間，下表 列出各類磁阻材料比較表。 表 1-1. 各類磁阻材料比較表. 系統. 磁阻值. 溫度. 外加磁場. 應用材料. OMR. ＜0.1%. 室溫. 1T. 非磁性金屬. AMR. ～3%. 室溫. Few tens Oe. 磁性金屬. GMR. ＞5%. 室溫. Few tens Oe. 磁性、非磁性金屬交替. CMR. ～106%. ～100K. Several T. 含錳氧化物. TMR. ＞40%. 室溫. Few tens Oe. 磁性金屬、絕緣層、磁 性金屬. 本實驗主要在探討的現象為異向性磁阻(anisotropic magnetoresistance, AMR)， 在量測鐵磁性導體塊材(bulk)的磁阻時，我們可以在磁場與電流平行和垂直的兩 個方向上看到異向性磁阻(AMR)的現象，其中電流與磁場平行的電阻(ρ∥)會大 於電流與磁場垂直的電阻(ρ⊥)，而在磁場與電流垂直的平面上旋轉時所量測的 磁阻為定值。 當所量測鐵磁性導體塊材改為薄膜材料(thin film)時，我們一樣可以在磁場 與電流平行和垂直的兩個方向上看到異向性磁阻(AMR)的現象，其中電流與磁場 平行的電阻(ρL)一樣會大於電流與磁場垂直的電阻(ρT, ρP)；但是在磁場與電. 2.
(13) 流垂直的平面上旋轉所量測的磁阻中，磁阻不再為一定值，其中磁場平行膜面的 電 阻 ( ρ T) 會 大 於 磁 場 垂 直 膜 面 的 電 阻 ( ρ P) ， 此 現 象 稱 為 幾 何 尺 寸 效 應 (geometrical size effect, GSE)[5]。 2011 年 Oepen 團隊在 Pt/Co/Pt 的三明治薄膜結構發現，此結構在磁場與電 流垂直的平面上旋轉所量測的磁阻中，會看到磁場平行膜面的電阻(ρT)小於磁場 垂直膜面的電阻(ρP)的現象，此現象與單層鐵磁性薄膜的幾何尺寸效應(GSE)趨 勢相反，他們改變了 Pt/Co/Pt 三明治薄膜結構中 Co 的厚度(tCo)，發現當 Co 的厚 𝛥𝜌𝑜𝑝. 度小於 7 nm 時，此現象的磁阻大小變化的百分比( 𝛥𝜌𝑖𝑝. 而且與異向性磁阻(AMR)的磁阻變化的百分比( 厚度大於 7 nm 時，. 𝛥𝜌𝑜𝑝 𝜌. 1. 𝜌. 𝜌. )會隨著 tCo 變厚而增加，. )變化趨勢接近，然而當 Co 的. 會以正比於𝑑 的趨勢遞減，他們認為這表示此特殊的磁 𝐶𝑜. 阻現象與 Co 層的內部無關，所以代表這個現象是由 Co/Pt 的界面所造成的，並 將 此 現 象 命 名 為 異 向 性 界 面 磁 阻 (anisotropic interface magnetoresistance, AIMR)[6]。. 2012 年，美國 Johns Hopkins 大學錢嘉陵(C. L. Chien)教授的團隊在成長於 釔鐵石榴石(YIG)的 Pt 薄膜上做磁阻的量測，並且在磁場平行電流和磁場垂直電 流且平行膜面這兩個方向上量測到磁阻的現象，觀察到 Pt 的磁阻變化百分比隨 著 Pt 的膜厚變薄而增加，與一般鐵磁性材料的 AMR 趨勢相反。但是 Pt 為非磁 性材料，而 YIG 為鐵磁絕緣體，照理說在 Pt 上做量測不應該看到磁阻的現象， 於是他們提出因為 Pt 十分接近鐵磁性發生的 Stoner 準則，所以會被磁性層 YIG. 誘發出磁性， 並將此效應稱為磁性材料對非磁性金屬的磁邊際效應(magnetic proximity effect)[7]。後來此團隊又於 2013 年以 x 光磁圓偏振二向性(XMCD)的 方法，在成長於 YIG 上 1.5 nm 的 Pt 薄膜量測到 300 K 下平均每個 Pt 原子的磁 矩為 0.054 μB；在 20 K 的時候為 0.076 μB，證明 Pt 在 YIG 上確實會藉由磁邊際 效應(magnetic proximity effect)誘發出磁性[8]。Pt 同時擁有很強的自旋軌道交互. 3.
(14) 作用(spin-orbit interaction)，因此常在新興的自旋電子學中被用來當作純自旋流偵 測材料。磁邊際效應在純自旋流偵測之中扮演的角色需要仔細檢查。 日本的 E. Saitoh 團隊於 2013 年以自旋霍爾磁阻(spin Hall magnetoresistance) 的理論解釋了成長於釔鐵石榴石(YIG)的 Pt 薄膜在各個角度旋轉所量測的磁阻現 象[9]，當磁場加於平行膜面且垂直電流的方向時，Pt 層中傳輸電流因自旋霍爾 效應(spin Hall effect, SHE)產生的自旋流(spin current)大部分會受到磁性層(YIG) 的反射，因為電子自旋方向與磁矩平行，而這反射的自旋流又會因反轉自旋霍爾 效應(inverse spin Hall effect, ISHE)在傳輸電流的方向產生感應電流，造成電流上 升，電阻下降；當磁場加於平行電流或垂直膜面這兩個方向時，Pt 層中傳輸電流 因自旋霍爾效應(spin Hall effect, SHE)產生的自旋流(spin current)只有部分會被 磁性層(YIG)反射，大部分會被吸收，因為電子自旋方向與磁矩垂直，測得的電 阻相對較高。用自旋霍爾磁阻(spin Hall magnetoresistance)的理論可以解釋異向性 界面磁阻(AIMR)，磁場平行膜面且垂直電流的電阻小於磁場垂直膜面的電阻的 現象。 為了進一步地研究此特殊的磁阻現象與界面的關係，本實驗製作了鐵磁性材 料 Co、Ni、Fe 和弱磁性材料 CuNi 合金與 Pt、Pd 搭配的多層膜，分別為 Co/Pt、 Ni/Pt、Fe/Pt、CuNi/Pt、Co/Pd、Ni/Pd、Fe/Pd 和 CuNi/Pd，共 8 個系列，每個系 列分別製作了 8 個樣品。為了探討異向性界面磁阻(AIMR)與界面的關係以及 Pt、 Pd 因磁邊際效應(magnetic proximity effect)而被磁性材料引發出的磁性，每一系 列樣品的總厚度均固定為 200 nm，磁性層和非磁性層各 100 nm，最上層與最下 層皆為非磁性層，磁性層夾在非磁性層中間，相互交錯，透過改變雙層(bilayers) 的數目來改變樣品中界面的數量，以(NMa nm/FMb nm)xN/NMa nm 表示，a 為非磁性 層 的 厚 度 (nm) ， b 為 磁 性 層 的 厚 度 (nm) ， N 為 bilayers 的 數 量 ， 例 如 ： (Pt20nm/Co25nm)x4/Pt20nm 代表此樣品擁有 4 個 bilayers、8 個 Co/Pt 交界面、5 層 20 nm 的 Pt 和 4 層 25 nm 的 Co，本實驗的 N 由 4 到 80，依序為 4、8、12、16、20、. 4.
(15) 40、60 和 80。這些樣品都是利用濺渡系統(sputter)成長於表面上長了 200 nm 氧 化層的(1 0 0)矽基板上。 Pt 和 Pd 為最接近滿足 Stone 準則(Stoner criterion)的材料，擁有很強的自旋 軌道交互作用(spin-orbit interaction)，是作為量測純自旋電流(pure spin current)的 良好材料；而 Cu 與 Pt 和 Pd 剛好相反，Cu 的自旋軌道交互作用很弱，所以另外 本實驗也製作的 Ni/Cu 的多層膜來當作對照組，在低溫 10 K 下 Ni/Cu 的多層膜 確實沒有看到異向性界面磁阻(AIMR)的現象，但是在室溫 300 K 下層數較高的 樣品中還是可以看到異向性界面磁阻(AIMR)的現象。 實驗上首先將多層膜樣品以 X 光繞射量測分析多層膜的結構，在 X 光繞射 的結果可以看到超晶格(superlattice)的繞射峰值和衛星峰(satellite peaks)出現，表 示實驗的樣品確實為週期性交替層狀結構。本實驗主要探討磁場在與電流垂直的 平面上旋轉所量測的磁阻現象，在這 8 個系列的樣品中，都能看到磁場平行膜面 且垂直電流的電阻(ρT)小於磁場垂直膜面的電阻(ρP)，也就是異向性界面磁阻 (AIMR)的現象。然後觀察其磁阻的變化大小與 bilayers 的數目和每層鐵磁層膜厚 的關係，發現到其磁阻的變化大小大致上都是隨著每層膜的膜厚越薄而增加，與 錢嘉陵教授的團隊在成長於釔鐵石榴石(YIG)的 Pt 薄膜上做磁阻量測的趨勢相同。 此外在 Ni/Pt、Ni/Pd 和 CuNi/Pd 的多層膜中還看到了一個特殊的現象，就是磁場 與膜面垂直的電阻(ρP)會大於磁場平行電流的電阻(ρL)，此現象與異向性磁阻 (AMR)的趨勢相反，而且在此方向上旋轉的磁阻量測還有出現類似異向能中單軸 異向性(uniaxial anisotropy)與雙軸異向性(bi-axial anisotropy)耦合的現象。最後本 實驗以 SQUID 量測樣品的磁滯曲線，並以 X 光繞射所產生的衛星峰(satellite peaks)校正膜後的誤差值後，找出飽和磁化量(Ms/cm3)和異向性場(anisotropy field, Hk)隨 bilayers 數目的關係，試著找出磁邊際效應(magnetic proximity effect)對飽和 磁化量(Ms/cm3)隨界面數目的影響，和觀察異向性場(anisotropy field)是否與異向 性界面磁阻(AIMR)有關聯。. 5.
(16) 第二章 磁性基本理論 2-1. 磁性物質簡介 對一物質施加一外加磁場 H 時，此物質的磁化強度 M(magnetization)會有所 變化，其關係為 M = χH. χ 為此物質的磁化率(magnetic susceptibility)，可代表此物質的磁化特性，依 據物質磁化的特性可以分為抗磁性 (Diamagnetism)、順磁性 (Paramagnetism)、 鐵磁性. (Ferromagnetism) 、 反 鐵 磁 性. (Antiferromagnetism) 、 亞 鐵 磁 性. (Ferrimagnetism)。. A.抗磁性 (Diamagnetism) 抗磁性就是對一物質施加一外加磁場 H，會出現與 H 反向的磁化量 M，亦 即擁有負的磁化率，所有物質都具有抗磁性，只是數量級很小，容易被其他磁性 所掩蓋。. B.順磁性 (Paramagnetism) 施加一外磁場 H 時，會出現與 H 同方向的磁化量 M，磁化率為正值。順磁 性物質的分子有一固定磁矩，因熱運動的影響而呈隨機方向的排列，只有受到外 加磁場作用時才會沿著外加磁場的方向產生淨磁矩。順磁性材料的磁化率 χ 與溫 度 T，遵守居禮定律(Curie’s Law)： 𝐶. χ=𝑇. C 為居禮常數，T 為絕對溫度. 6.
(17) 圖 2-1-1. 順磁性物質磁矩排列示意圖 (摘自維基百科). C.鐵磁性 (Ferromagnetism) 鐵磁性材料也有正的磁化率，但是 M 和 H 的關係如下圖，並非線性，會有 磁 滯 的 現 象 ， 原 因 為 鐵 磁 性 材 料 的 磁 矩 間 有 很 強 的 交 換 作 用 力 (exchange interaction)，使得鄰近的磁矩會指向同一方向，所以在沒有外加磁場的情況下也 能保有磁性。只有當溫度超過居禮溫度 (Curie temperature) Tc 時，鐵磁性會轉變 為順磁性。. 7.
(18) 圖 2-1-2. 鐵磁性材料的磁滯曲線. D.反鐵磁性 (Antiferromagnetism) 反鐵磁性物質相鄰的原子磁矩反向排列，磁矩完全抵消，外加磁場後淨磁矩 依然為零，然而當溫度超過尼爾溫度(Néel temperature)TN 時，行為會與順磁性一 樣，這種物質比較不常見。. 圖 2-1-3. 反鐵磁性物質磁矩排列示意圖 (摘自維基百科). 8.
(19) E.亞鐵磁性 (Ferrimagnetism) 此類物質巨觀特性與鐵磁性物質相似，只是磁化率較低，微觀特性與反鐵磁 性物質相似，只是相鄰的原子磁矩大小不同，沒有完全抵消。. 圖 2-1-4. 亞鐵磁性物質磁矩排列示意圖 (摘自維基百科). 9.
(20) 2-2. 磁異向性 磁異向性(magnetic anisotropy)是指同一材料在不同方向上的磁化難易程度 不同，以下將介紹與本實驗相關的幾種磁異向性： A.磁晶格異向性(Magnetocrystalline anisotropy) 一般認為磁晶格異向性的來源是自旋-軌道耦合( spin-orbit coupling )，在結 晶格中的原子，其電子運動受到結晶場侷限，導致所產生的磁矩容易指向某些特 定結晶方向，是為易軸(easy axis)；難軸(hard axis)則與之相反，為不易磁化的方 向，常見的磁晶格異向性有以下四種： a.單軸異向性(uni-axial anisotropy) 易軸為單軸，包含正和負兩個方向，異向能為 E=Ksin2θ 異向能表示要將磁化量 M 拉離易軸所需的能量，θ為磁化方向與易軸之間 的角度，在θ=0 o=180 o 會有最低的能量。 b.單向異向性(uni-direction anisotropy) 易軸為單一方向 E=Kcosθ 在θ=0 o 時有最小值，為易軸；在θ=180 o 有最大值，為難軸。 c.雙軸異向性(bi-axial anisotropy) 大多數雙軸異向性的易軸為兩個互相垂直的軸，亦即有四個方向 E= Ksin2 2θ 當θ=0 o =90 o =180 o =270 o 能量最低。 d.立方晶體異向性(cubic anisotropy) 立方晶體異向性為三軸互相垂直 2. 2. 2. 2. 2. 2. E = K (cos φ1cos φ2 + cos φ2cos φ3 + cos φ3cos φ1) + 高階項 φi =磁化方向與 i 軸間的角度. 10.
(21) 當 K>0 時呈現三個易軸，當 K<0 時呈現三個難軸. B.形狀異向性(Shape anisotropy) 若材料形狀為橢圓形，則此材料在長軸方向將比短軸方向更容易磁化，因為 短軸方向之退磁場(demagnetizing field)較長軸方向大，故磁矩沿著長軸的方向排 列能量比較低，此為形狀所造成的異向性稱之為形狀異向性。對於薄膜材料而言， 膜厚為奈米等級，膜面長寬為釐米等級，依形狀異向性，磁矩皆會在平行膜面的 方 向 上 ， 因 此 薄 膜 的 形 狀 異 向 性 也 稱 做 水 平 異 向 性 (in-plane magnetic anisotropy)。. C.垂直磁異向性(Perpendicular magnetic anisotropy) 垂直磁異向性是指薄膜材料的易軸不在薄膜的平面上，而在薄膜的垂直方向 上。垂直異向性材料為近年來的熱門題目，利用多層膜結構形成垂直異向性也已 被研究了十幾年[10-14]，目前認為造成垂直異向性的主因為，多層膜表面和界面 的對稱性低於塊材內部所致。1985 年 Carsia 首先在 Co/Pd 的多層膜中發現垂直 異向性，隨後在 Co/Pt 的多層膜中也看到了垂直異向性，之後 Co 與其他金屬(Au、 Ir、Ru 等)搭配的多層膜也都被發現具有垂直異向性。 為了探討界面對在垂直異向性上的貢獻程度，以現象學的方式描述垂直異向 能 Keff 的方式如下： 𝐾𝑒𝑒𝑒 = 𝐾𝑉 +. 2𝐾𝑆 𝑡. Keff (J‧m-3)為垂直異向能、KV (J‧m-3) 為體積異向能、KS (J‧m-2) 為介面異向 能、t 為磁性層厚度，在實驗結果的表達上，通常將上式乘上 t 𝐾𝑒𝑒𝑒 ‧𝑡 = 𝐾𝑉 ‧𝑡 + 2𝐾𝑆. 將 Keff‧t 對 t 做圖可得到一斜直線. 11.
(22) 圖 2-2-1. 垂直異向能與磁性層厚度關係圖 薄膜中體積異向能通常為負值，代表體積異向能造成水平異向性，當磁性層的厚 度 t 小於某臨界厚度 tC 時，界面附近的原子對稱性被破壞，導致介面異向能的效 應將大於體積異向能，使得 Keff>0，造成垂直異向性。. 12.
(23) 2-3. 磁阻(magnetoresistance, MR) 磁阻是指材料的電阻會因外加磁場而改變的現象，磁阻現象有很多種，例如： 常 磁 阻 (ordinary magnetoresistance, OMR) 、 異 向 性 磁 阻 (anisotropic magnetoresistance, AMR)、巨磁阻(Giant Magnetoresistance，GMR)等，以下將針 對與本實驗相關的磁阻現象做介紹。. A.常磁阻(ordinary magnetoresistance, OMR) 所有金屬導體都有常磁阻現象，常磁阻現象的成因為自由電子在磁場中運動 時因受到羅倫茲力，增長電子在傳輸時的運動軌跡，增加電子與晶格碰撞散射的 機率，造成電阻上升。一般而言，常磁阻的電阻變化百分比大約在千分之一(~0.1%) 的等級(order)。. B.異向性磁阻(anisotropic magnetoresistance, AMR) 在磁性導體材料中，電阻的大小會隨著電流和磁矩之間的夾角(θ)而改變， 在飽和的磁場下，電流平行於磁矩所量測的電阻率(ρ∥)會大於電流垂直於磁矩 所量測的的電阻率(ρ⊥)，以現象學描述其電阻率和θ的關係為： ρ = ρ + (ρ − ρ ) cos2 𝜃 ⊥. ∥. 13. ⊥.
(24) 圖 2-3-1.. AMR 電阻率ρ和θ的關係圖. 對一個非單晶或粉末的樣品量測時，其平均電阻率為： ρ 異向性磁阻的比值定義為：. 𝑎𝑎. 𝛥ρ. ρ. 𝑎𝑎. = =. 1 2 ρ + ρ 3 ∥ 3 ⊥ ρ −ρ ∥. ⊥. 1 2 ρ + 3 ∥ 3 ρ⊥. 異向性磁阻的電阻變化百分比大約在百分之一(~1%)的等級。 在薄膜材料中，材料的電阻率(ρ)會隨著薄膜的厚度減少而增加，而其電阻 𝛥ρ. 率的變化量(Δρ)幾乎不隨膜厚而改變，因此異向性磁阻的比值(. ρ. )會隨著薄厚. 減少而下降。 一般是認為異向性磁阻的成因是磁矩藉由自旋-軌道交互作用（spin-orbit interaction）造成 3d 軌道的對稱性破壞導致，電子受晶格和雜質的庫倫電場作用 而被散射，當有不同方向的外加磁場作用於磁性金屬時，晶格的原子軌道磁矩也. 14.
(25) 會因此改變，使得導電電子的自旋磁矩會和晶格的原子軌道磁矩有不同的耦合， 導致在不同方向的外加磁場的作用下會有不同的庫倫電位，而不同的庫倫電場造 成電子不同的散射率。. C.幾何尺寸效應(geometrical size effect, GSE) 在磁阻的量測中，與電流垂直的方向為一個平面，對塊材(bulk)而言，磁矩 在這個平面上的任意方向，所量測的電阻值都是相同的；但是對於薄膜材料而言， 磁矩與電流垂直的平面，可分為平行膜面 (in plane, transverse)和垂直膜面 (perpendicular)兩個方向，在磁性單層膜(Co, Ni, Py, Fe)中，磁矩平行膜面的電阻 (ρT)會大於磁矩垂直膜面的電阻(ρP)，此為幾何尺寸效應。此效應造成的磁阻 變化比值與 AMR 相近[5]。. 圖 2-3-2. 薄膜磁阻量測磁矩方向示意圖. 15.
(26) 第三章 文獻回顧 本實驗主要在探討的現象為異向性磁阻(anisotropic magnetoresistance, AMR)， 在量測鐵磁性導體塊材(bulk)的磁阻時，我們可以在磁場與電流平行和垂直的兩 個方向上看到異向性磁阻(AMR)的現象，其中電流與磁場平行的電阻(ρ∥，如下 圖(a))會大於電流與磁場垂直的電阻(ρ⊥，如下圖(b))，而在磁場與電流垂直的 平面上旋轉時所量測的磁阻為定值。. 圖 3-1. AMR 示意圖 當所量測鐵磁性導體塊材改為薄膜材料(thin film)時，我們一樣可以在磁場 與電流平行和垂直的兩個方向上看到異向性磁阻(AMR)的現象，其中電流與磁場 平行的電阻(ρL)一樣會大於電流與磁場垂直的電阻(ρT, ρP)；但是在磁場與電 流垂直的平面上旋轉所量測的磁阻中，磁阻不再為一定值，其中磁場平行膜面的 電阻(ρT，如下圖(a))會大於磁場垂直膜面的電阻(ρP，如下圖(b))，此現象稱為 幾何尺寸效應(geometrical size effect, GSE)[5,15]，Woosik 等人以 Potter 的理論[16] 為基礎，考慮在薄膜結構中少數自旋(minority spin)電子的 sd 散射(sd-scattering)， 計算磁場在不同方向上的電阻率解釋幾何尺寸效應(GSE) [5]。. 16.
(27) 圖 3-2. GSE 示意圖 2011 年 Oepen 團隊在 Pt/Co/Pt 的三明治薄膜結構發現，此結構在磁場與電 流垂直的平面上旋轉所量測的磁阻中，會看到磁場平行膜面的電阻(ρT)小於磁場 垂直膜面的電阻(ρP)的現象[6]，此現象與單層鐵磁性薄膜的幾何尺寸效應(GSE) 趨勢相反(如下圖)。. 圖 3-3. AIMR 示意圖 (摘自[6]) 他們改變了 Pt/Co/Pt 三明治薄膜結構中 Co 的厚度(tCo)，發現當 Co 的厚度小 𝛥𝜌𝑜𝑝. 於 7 nm 時，此現象的磁阻大小變化的百分比( 𝛥𝜌𝑖𝑝. 與異向性磁阻(AMR)的磁阻變化的百分比(. 17. 𝜌. 𝜌. )會隨著 tCo 變厚而增加，而且. )變化趨勢接近，然而當 Co 的厚度.
(28) 大於 7 nm 時，. 𝛥𝜌𝑜𝑝 𝜌. 1. 會以正比於𝑑 的趨勢遞減，他們認為這表示此特殊的磁阻現 𝐶𝑜. 象與 Co 層的內部無關，所以代表這個現象是由 Co/Pt 的界面所造成的，並將此 現象命名為異向性界面磁阻(anisotropic interface magnetoresistance, AIMR)。. 圖 3-4. AIMR 趨勢圖 (修改自[6]) 2012 年，美國 Johns Hopkins 大學錢嘉陵(C. L. Chien)教授的團隊在成長於 釔鐵石榴石(YIG)的 Pt 薄膜上做磁阻的量測，並且在磁場平行電流和磁場垂直電 流且平行膜面這兩個方向上量測到磁阻的現象，觀察到 Pt 的磁阻變化百分比隨 著 Pt 的膜厚變薄而增加，與一般鐵磁性材料的 AMR 趨勢相反，他們同時也在 釔鐵石榴石(YIG)上成長 Py 薄膜，量測其磁阻變化百分比隨膜厚的變化做比較(如 下圖)。. 18.
(29) 圖 3-5. Pt/YIG 和 Py/YIG 的 AMR 百分比隨膜厚的變化 (摘自[7]) 但是 Pt 為非磁性材料，而 YIG 為鐵磁絕緣體，照理說在 Pt 上做量測不應該 看到磁阻的現象，於是他們提出因為 Pt 十分接近鐵磁性發生的 Stoner 準則，所 以會被磁性層 YIG 誘發出磁性，並將此效應稱為磁性材料對非磁性金屬的磁邊 際效應(magnetic proximity effect)[7]。後來此團隊又於 2013 年以 x 光磁圓偏振二 向性(XMCD)的方法，在成長於 YIG 上 1.5 nm 的 Pt 薄膜量測到 300 K 下平均每 個 Pt 原子的磁矩為 0.054 μB；在 20 K 的時候為 0.076 μB，證明 Pt 在 YIG 上確實 會藉由磁邊際效應(magnetic proximity effect)誘發出磁性[8]。 日本的 E. Saitoh 團隊於 2013 年以自旋霍爾磁阻(spin Hall magnetoresistance) 的理論解釋了成長於釔鐵石榴石(YIG)的 Pt 薄膜在各個角度旋轉所量測的磁阻現 象[9]，自旋霍爾磁阻的理論為當磁場加於平行膜面且垂直電流的方向時(如下圖 (a))，Pt 層中傳輸電流因自旋霍爾效應(spin Hall effect, SHE)產生的自旋流(spin current)大部分會受到磁性層(YIG)的反射，因為電子自旋方向與磁矩平行，而這 反射的自旋流又會因反轉自旋霍爾效應(inverse spin Hall effect, ISHE)在傳輸電 流的方向產生感應電流，造成電流上升，電阻下降；當磁場加於平行電流或垂直. 19.
(30) 膜面這兩個方向時(如下圖(b))，Pt 層中傳輸電流因自旋霍爾效應(spin Hall effect, SHE)產生的自旋流(spin current)只有部分會被磁性層(YIG)反射，大部分會被吸收， 因為電子自旋方向與磁矩垂直，測得的電阻相對較高。. 圖 3-6. 自旋霍爾磁阻理論示意圖 (摘自[9]) 此團隊的量測解果如下圖，當磁場加在α=0o(+x 方向)和β=0o(+z 方向)時， 電子的自旋方向和磁矩垂直，會量測到較大的電阻值，當磁場加在α=90o(+y 方 向)和β=90o(-y 方向)時，電子的自旋方向和磁矩平行，會量測到較小的電阻值； 當磁場從γ=0o ~90o (+z 方向到+x 方向)時，過程中電子的自旋方向和磁矩都是保 持互相垂直的，所以在此方向上沒有量測到磁阻的變化。. 20.
(31) 圖 3-7. 自旋霍爾磁阻量測結果 (修改自[9]). 21.
(32) 第四章 實驗儀器與實驗原理 4-1. 濺鍍系統(Sputter) 濺鍍系統是屬於物理氣象沉積的一種，主要原理是讓具有高動能的游離氣體 分子撞擊靶材(target)，將動能轉換給靶材表面上的原子，使靶材表面的原子飛濺 出來，碰到基板(wafer)時就會沉積在基板上而形成薄膜。 濺鍍的過程是將真空腔內的氣體壓力抽至背景壓力，然後通入工作氣體至工 作壓力，由於靶材接在陰極，陽極接地，所以在兩極間加一偏壓可使工作氣體游 離成陽離子與電子的電漿態，接著帶正電的陽離子會受到靶材陰極的吸引而開始 加速撞擊靶材，使靶材表面的原子飛濺至基板上沉積。. 圖 4-1-1. 濺鍍系統原理示意圖 通入的工作氣體必須要特別選擇，首先工作氣體的活性必須非常小，不可與 基板、靶材甚至腔壁發生化學反應，否則將會影響薄膜的品質；其次，游離後的 工作氣體必須能有效地將動能轉換給靶材表面上的原子，所以工作氣體的質量不. 22.
(33) 能太小；再加上安全與經濟等考量，一般濺鍍所選擇的工作氣體為氬氣。 在兩極之間加的電壓一般為直流偏壓，這種模式稱為直流濺鍍(DC sputter)， 在直流濺鍍的過程中，靶材必須為金屬導體，帶正電的氬離子才可以從靶材中獲 得自由電子恢復電中性，回到工作區域；如果靶材為絕緣體，氬離子在撞擊靶材 後會因無法獲得自由電子而累積在陰極靶材上，造成靶材原子飛向基板的屏障， 因此需要使用交流偏壓，這種模式稱為射頻濺鍍(RF sputter)，靶材上的極性在陰 極和陽極之間不斷交換，當靶材呈現陰極時，吸引陽離子撞擊靶材，當靶材呈現 陽極時，將累積於靶材上的陽離子排斥開，讓電荷不會累積在陰極靶材上。 本實驗的多層膜皆是由濺鍍系統製成，真空腔透過渦輪分子幫浦(turbo molecular pump)抽氣，後端再由機械幫浦(mechanic pump)串接抽氣至大氣，可將 真 空 腔 的 背 景 壓 力 抽 到 7 × 10-7torr ， 而 鍍 膜 過 程 的 工 作 壓 力 則 是 控 制 在. 1.2×10-3torr。. 23.
(34) 4-2. 四點量測法 在電阻量測上採用四點量測法，四點量測的好處是量測結果比較不受接點電 阻的影響，本實驗樣品的電阻很小，大多在個位數的歐姆等級。. 圖 4-2-1. 四點量測示意圖 四點量測的導線黏接方式如圖，在樣品兩側提供(I+、I-)一穩定電流，伏特計 則接於樣品實際測量範圍的兩旁(V+、V-)，因伏特計的內部阻抗極大，只有極小 的電流會流過導線及伏特計，所以 V+、V-端的電阻貢獻極小；而伏特計所量測 的電壓為 V+和 V-端的壓差，並非 I+和 I-端，所以 I+、I-端的接點電阻並不會被計 算到。 一般金屬的電阻有兩種來源，一為電子受到雜質和缺陷(defeat)的散射造成 的電阻(ρdefect)，另一為聲子(phonon)造成電子散射所產生的電阻(ρphonon)，而聲 子為熱能導致晶格原子在其平衡位置附近震動造成，在低溫時可忽略，所以在低 溫時樣品的電阻皆來自於樣品雜質和缺陷，因此一般金屬的電阻率都隨著溫度降 低而線性遞減，且在低於某個溫度後會趨近於一個極限值，稱為剩餘電阻。 我們可以透過剩餘電阻比值(RRR : residual resistance ratio)來判定樣品的品 質，剩餘電阻比值的定義為. 24.
(35) 𝑅𝑅𝑅 =. 𝜌𝑝ℎ𝑜𝑜𝑜𝑜 𝜌300𝐾 𝜌𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑 + 𝜌𝑝ℎ𝑜𝑜𝑜𝑜 = =1+ 𝜌10𝐾 𝜌𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑 𝜌𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑𝑑. RRR 越大就代表ρdefect 較ρphonon 來的小，樣品的雜質和缺陷造成的影響越不重 要，表示樣品的品質越好。. 25.
(36) 4-3. 物理性質量測系統(Physical Properties Measurement System) 此為美國 Quantum Design 公司所設計的一套低溫電性量測系統，可以做控 溫、控磁場和旋轉角度的電性量測，溫度範圍可由 1.8K 至 400K，磁場可達到 9 Tesla。. 圖 4-3-1. PPMS 的架設示意圖 PPMS 的架設裝置如圖，樣品放置於樣品座上，樣品座位於樣品腔內，可抽 真空做熱隔絕，樣品腔至於裝有液氦的杜瓦瓶內，以毛細管與液態氦連接。杜瓦 瓶內還有超導線圈提供磁場，外層再用真空夾層與液態氮隔熱。量測時，為了能 夠有效地控溫，會先將樣品層用機械幫浦以 purge 的形式抽至低真空(~10torr)， 溫度控制藉由一個小型加熱線圈升溫；降溫則是利用機械幫浦將液氦抽進低真空 的樣品層，使液氦快速汽化，吸收環境的熱量使樣品層的溫度降低，這樣的降溫 方式可使系統溫度降至液氦的沸點(4.2K)以下。 樣品座外有超導線圈來產生外加磁場，超導線圈必須完全浸泡在液態氦裡面 以確保維持在超導狀態，然而要將電流導入超導線圈內一般是透過特殊的開關. 26.
(37) (persistent switch)設計，開關設計如圖：. 圖 4-3-2. switch 開關設計圖：(a)初始狀態(b)將外部電流加至與超導線圈相同(c) 打開加熱器使超導線圈恢復成正常態(d)調整電流大小(e)關閉加熱線圈使超導線 圈回到成超導態(f)將外部電流降為零 中間的小電路為加熱器，加熱器關閉時左半邊的超導線圈為超導狀態，電流 可永遠維持在超導線圈內以提供固定的磁場。要改變超導線圈內的電流必須將右 邊電路的電流加到與左邊超導線圈的電流一致，再打開加熱器，使超導線圈加熱 至正常態，此時就可利用右邊的電路調整超導線圈的電流，等到電流達到需求的 值後，將加熱器關掉，使超導線圈冷卻至超導態。 要事先將右邊電路的電流大小控制到與超導線圈的電流相同的原因是避免 𝑑𝑑. 短時間內有太大的電流改變，由於V = −L × 𝑑𝑑，若短時間內電流的變化量過大，. 再乘上超導線圈本身極大的電感值，會在超導線圈兩端產生一個極大的電壓差， 若此電壓差造成的電流超過超導線圈的臨界電流，超導線圈會回復成正常態，就 會產生大量熱量，造成液態氦不必要的浪費以及損傷設備。. 27.
(38) 4-4. 磁性量測系統(Magnetic Properties Measurement System) 此為 Quantum Design 公司所設計的一套低溫磁性量測系統，可以做控溫、 控磁場的磁性量測，溫度範圍可由 1.8K 至 400K，磁場可達到 7 Tesla，控溫與控 磁 場 的 方 式 與 PPMS 相 同 ， 其 量 測 的 主 要 核 心 為 超 導 量 子 干 涉 元 件 (Superconducting QUantum Interference Device, SQUID)，因在超導量子干涉元件 內部微小磁通量的變化會造成元件電壓的振盪，將電壓值讀出後換算成磁通量即 可得到其磁場的變化。. 圖 4-4-1. MPMS 架設示意圖 超導量子干涉元件(SQUID)由兩個約瑟芬結(Josephson junction)並聯所組成， 約瑟芬結為[超導/絕緣層/超導]的三層結構，當絕緣層夠薄時，超導體中的庫柏 電子對有一定的機率可以穿過絕緣層的位能障礙，由於約瑟芬結的面積很小，只 能測出 0.01 Gauss 的磁場變化，所以將兩個約瑟芬結並聯以提高靈敏度，其磁場 分辨率可達到 10-7~10-9 Gauss。 磁場會改變 SQUID 的超導臨界電流，當外加於 SQUID 的偏壓電流 IB 大於. 28.
(39) 其臨界電流時，SQUID 會出現電壓 V，下圖左半邊為 SQUID 在外加磁通量為 nΦo 和(n+1/2)Φo (Φo 為磁通量子， Φo = 2.07×10-7 Wb)的 I-V 圖，而 SQUID 之 V-Φ 曲 線呈現週期性的變化，如下圖右半邊。在做小磁場物理量測量時，我們是將 SQUID 的工作點選在 V-Φ 曲線斜率最大的位置，當 SQUID 測量磁場時，工作 點會受外來磁場的影響而偏離原位置，利用負回饋電路使 SQUID 內的磁通量維 持不變，而回饋的磁通量就是待量測的磁通量值。. 圖 4-4-2. SQUID 的 I-V curve 和 V-Φ curve. 29.
(40) 4-5. X 光繞射原理 一般的 X 光是利用高速電子撞擊金屬靶材，激發出金屬靶材的內殼層電子， 使得外殼層的電子有機率掉至較低的能階，伴隨放出特徵 X 光(characteristic spectrum)，若撞掉的 K 層電子由 L 層的電子遞補而放出的 X 光稱為 Kα；若是由 M 層電子遞補則稱 Kβ。然而根據電磁學理論，帶電粒子有加速度便會放出電磁 波，所以當高速的電子撞擊金屬靶材後，電子會因為產生極大的負向加速度而放 出連續 X 光(continuous spectrum)，本實驗所採用的 X 光為銅的 Kα1，其波長為 1.5406Å。. 圖 4-5-1. X 光產生之波長與強度分布圖 以 X 光照射晶格結構時，因為晶格排列的空間與 X 光的波長相近，會產生 布拉格(Bragg)繞射，其公式為2d sin 𝜃 = 𝑛𝜆，可藉由 d 求出晶格常數 a。. 30.
(41) 圖 4-5-2. 布拉格繞射. 31.
(42) 4-6. 震動樣品磁量儀(Vibrating Sample Magnetometer). 圖 4-6-1. VSM 結構示意圖 本實驗所使用的震動樣品磁量儀(VSM)系統為美國 Lake Shore 公司所生產， 其型號為 7407，磁場可到達 2 Tesla。VSM 的主要功能為量測樣品的磁化強度 M(magnetization)在特定方向上的分量，工作原理為用電磁鐵在 x 方向施加一個 外加磁場，使樣品在 z 軸上做震動，且將樣品置於電磁鐵前端的感應線圈(pickup coils)中，震動時由於透過樣品的磁通量的變化，感應線圈中便會感應出電動勢， 此電動勢的量值和震動頻率與樣品的磁化強度相關，因此固定震動頻率後，可藉 由感應電動勢求得樣品的磁化強度。. 32.
(43) 第五章 實驗結果與數據分析 5-1. 樣品參數 本實驗製作了鐵磁性材料 Co、Ni、Fe 和 CuNi 合金與 Pt、Pd 搭配的多層膜， 分別為 Co/Pt、Ni/Pt、Fe/Pt、CuNi/Pt、Co/Pd、Ni/Pd、Fe/Pd 和 CuNi/Pd，共 8 個系列，每個系列分別製作了 8 個樣品，每個樣品的成長參數如下表，樣品的總 厚度均固定為 200 nm，磁性層和非磁性層各 100 nm，最上層與最下層皆為非磁 性層，磁性層夾在非磁性層中間，相互交錯，透過改變雙層(bilayers)的數目來改 變樣品中界面的數量，以(NMa nm/FMb nm)xN/NMa nm 表示，NM 代表 Pt、Pd，FM 代表 Co、Ni、Fe 和 CuNi 合金， a 為非磁性層的厚度(nm)，b 為磁性層的厚度(nm)， N 為 bilayers 的數量，例如：(Pt20nm/Co25nm)x4/Pt20nm 代表此樣品擁有 4 個 bilayers、 8 個 Co/Pt 交界面、5 層 20 nm 的 Pt 和 4 層 25 nm 的 Co，本實驗的 N 由 4 到 80， 依序為 4、8、12、16、20、40、60 和 80。這些樣品都是利用濺渡系統(sputter) 成長於表面上長了 200 nm 氧化層的(1 0 0)矽基板上。. 表 5-1-1. 多層膜樣品成長參數. bilayers. (NMa nm/FMb nm)xN/NMa nm. 4. (NM20/FM25)x4/NM20. 8. (NM11.1/FM12.5)x8/NM11.1. 12. (NM7.7/FM8.3)x12/NM7.7. 16. (NM5.9/FM6.3)x16/NM5.9. 20. (NM4.8/FM5)x20/NM4.8. 40. (NM2.4/FM2.5)x40/NM2.4. 60. (NM1.64/FM1.67)x60/NM1.64. 80. (NM1.23/FM1.25)x80/NM1.23 33.
(44) 5-2. XRD 量測分析與校正. fcc-Pt(111). 3 2. fcc-Co(111). 1 0 36 8 7 6 5 4 3 2 1 0. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=12 0 1. -1. -1 0 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=20 2.0 0 1.5. 1. -1. -1 0. 1.0 0.5 0.0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=60 2. fcc-Pt/Co(111) -1. 1. 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 46. 48. 50. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). N=4 4. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). (Pt/Co)xN/Pt 6. N=8 0. 5 4. 1. -1. 3 2 1 0 36. 38. 40. 42. 1 36. 38. 40. 42. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. fcc-Pt(111) fcc-Pt/Co(111). 2. -1. fcc-Co(111). 1. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=80. fcc-Pt/Co(111). 1.0. -1 0.5. 0.0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 圖 5-2-1. Co/Pt 多層膜 XRD 量測結果. 34. 44. 2θ(degree). N=40. 3. 1.5. 50. -1 0. 1. 0. 48. -1. 2. 4. 46. 0. 3. 0. 44. 2θ(degree). N=16.
(45) N=4 6. fcc-Pt(111). 5 4. fcc-Ni(111). 3 2 1 0. 36. 38. 40. 7. 1. 36. 44. 46. 48. 50. 0. -1. 6 5 4 3 2 1 0. 42. 2θ (drgree). N=12 8. 38. -1 0. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ (drgree). N=20 6 5. 0. 4. 1. -1. 3 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ (drgree). N=60 6 5 4. fcc-Pt/Ni(111). -1. 3 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ (drgree). intensity (countsx1000) intensity (countsx1000) intensity (countsx1000) intensity (countsx1000). intensity (countsx1000) intensity (countsx1000) intensity (countsx1000) intensity (countsx1000). (Pt/Ni)xN/Pt N=8 0. 6 5. -1. 4. 1. 3. fcc-Ni(111). 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 2θ (drgree). N=16 0. 6. 1. 5. -1. 4 3 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ (drgree). N=40 6. fcc-Pt(111) fcc-Pt/Ni(111) 1. 5 4. -1. 3 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ (drgree). N=80 5 4 3. 0. -1. 2 1 0. 34. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ (drgree). 圖 5-2-2. Ni/Pt 多層膜 XRD 量測結果. 3. N=4 fcc-Pt(111). 2. 1. 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=12 3 0 2. 1. 1. 0. 3. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=20. fcc-FePt(111). -1. 2. 1. 0. 3. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=60. 0 2. -1. 1. 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). (Pt/Fe)xN/Pt N=8 3 0 1. 2. 1. 0. 36. 38. 40. 42. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 48. 50. 0 fcc-FePt(111). -1. 2. 1. 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=40 3. 0 -1. 2. 1. 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=80 4. 0. 3. 1. 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 圖 5-2-3. Fe/Pt 多層膜 XRD 量測結果. 35. 44. 2θ(degree). N=16 3. 46.
(46) 5. N=4. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). (Pt/CuNi)xN/Pt fcc-Pt(111). 4 3. fcc-CuNi(111). 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=12 10 0. 8. -1. 6. 1. 4. -1. 0. 2 0. 36. 38. 40. 42. 44. 48. 50. 0. 6. 1. -1. 4. 0 1. 2 0. 46. 2θ(degree). N=20 8. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=60 10. fcc-CuNiPd(111). 8 6. -1. 4 2 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). 7. N=8 -1 0. 6 5 4. 0. 3 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=16 0. 8. 1. 6. -1. 4. -1. 0. 2 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=40 8 fcc-Pt(111). fcc-CuNiPd(111). 6. -1. 4. fcc-CuNi(111). 2 0. 7. 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=80. fcc-CuNiPd(111). 6 5 4. -1. 3 2 1 0. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 圖 5-2-4. CuNi/Pt 多層膜 XRD 量測結果. N=4 fcc-Pd(111) 2. fcc-Co(111) 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=12 -1. 2. 0. 1 36. 38. 40. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=20 4 3. 42. fcc-CoPd(111) fcc-Pd(111) fcc-Co(111). 2. 1 36 10. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=60. fcc-CoPd(111). 8 6. -1. 4 2 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 46. 48. 50. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). (Pd/Co)xN/Pd 3. N=8 0. 1. 2. 0 1 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=16 3 0 2. 1. -1. -1 0. 1 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=40 4. fcc-CoPd(111). fcc-Pd(111). 3. -1. 2. fcc-Co(111). 1 36 10. 38. 40. 42. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 0. 8 6. -1. 4 2 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 圖 5-2-5. Co/Pd 多層膜 XRD 量測結果. 36. 44. 2θ(degree). N=80.
(47) fcc-Pd(111). 2. fcc-Ni(111) 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=12 0. 3. 1. -1. -1 0. 2. 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=20. 1. 3. 0 0. 2. 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=60. fcc-NiPd(111). 8 6. fcc-Pd(111). 4 2. -1. fcc-Ni(111). 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). N=4. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). (Pd/Ni)xN/Pd N=8 0. 3. -1 0. 2. 1 36 4. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 46. 48. 50. 48. 50. 2θ(degree). N=16 0. 1. 3. -1. 2. -1 0. 1 36 5. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=40. fcc-NiPd(111). fcc-Pd(111). 4 3. -1. 2. fcc-Ni(111). 1 36 4. 38. 40. 42. 46. fcc-NiPd(111). 3. 2. 44. 2θ(degree). N=80. -1. 1 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 圖 5-2-6. Ni/Pd 多層膜 XRD 量測結果. N=4 fcc-Pd(111). 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=12 2 -1. fcc-FePd(111). 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=20 2 -1. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). 2. 0. 1 36 3. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=60. 0 2. -1 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). (Pd/Fe)xN/Pd 2. N=8 0 -1. 1 36. 38. 40. 42. -1 fcc-FePd(111) 1 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=40 3. 0 2. -1. 1 36 2. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=80. 0 1 1 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 圖 5-2-7. Fe/Pd 多層膜 XRD 量測結果. 37. 44. 2θ(degree). N=16 2. 46.
(48) fcc-Pd(111). 2. fcc-CuNi(111) 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=12 0. 3. -1 2. 1. -1 0. 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 2θ(degree). N=20 1. 3. fcc-Pd(111). fcc-CuNiPd(111) fcc-CuNi(111). 2. -1 1 36 8. 38. 40. 42. 46. 48. 50. fcc-CuNiPd(111). 6. fcc-Pd(111). 4 2. 44. 2θ(degree). N=60. -1 36. fcc-CuNi(111) 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 46. 48. 50. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). N=4. intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). intensity(countsx1000) intensity(countsx1000). (Pd/CuNi)xN/Pd N=8 -1. 0. 2. 01. 1 36. 38. 40. 42. 44. 3. 48. 50. 46. 48. 50. 0 1 -1. 2. -1 0. 1 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). N=40 4. fcc-CuNiPd(111) fcc-Pd(111). 3. -1. 2. fcc-CuNi(111). 1 36. 38. 40. 42. 44. 46. 48. 50. 48. 50. 2θ(degree). N=80. fcc-CuNiPd(111). 4. -1. 2. 36. 38. 40. 42. 44. 2θ(degree). 圖 5-2-8. CuNi/Pd 多層膜 XRD 量測結果. 38. 46. 2θ(degree). N=16. 46.
(49) 從 XRD 的數據中，可以發現當 bilayers 數增加時，所有樣品都是從明顯地 兩種材料各自的繞射峰值，慢慢形成單一個超晶格(superlattice)的繞射峰值，超 晶格為兩種或多種材料形成的週期性交替層狀結構，當每一層的厚度在幾個奈米 的數量級時會出現。 在多層膜 bilayers 數大於 8 層的多層膜，我們則可以開始觀察到出現多層膜 的衛星峰(satellite peaks)，衛星峰為多層膜中週期性結構產生的干涉條紋，藉由 這些衛星峰的之間的角度差，我們可以利用下式求出多層膜的週期Λ，也就是 bilayer 的厚度[14]： Λ=. λ(n − m) 2(sin θn − sin θm ). 式中λ為 X 光的波長，本實驗使用的 X 光為 Cu 原子的 Kα1 波段，其波長為 1.5406 Å，n 與 m 分別表示第幾個衛星峰，θn 與 θm 為其衛星峰對應的角度，對 上式做線性擬合(linear fitting)可以求出 bilayer 的厚度，且線性擬合的標準差皆小 於 1%，我們將所有樣品由上式做線性擬合所求得的 bilayer 厚度和成長參數做比 較，見下頁圖。若衛星峰的角度誤差為 0.1o，所求出的膜厚誤差大約 3%。 由 XRD 所求得的實際 bilayer 厚度均比成長參數薄，CuNi 合金的樣品誤差 在 10%之內， Co 和 Ni 的樣品的 bilayer 厚度少了大約 20%，Fe 的樣品則大約 少了 40%。以下所需使用到的膜厚均是使用 XRD 校正過後的數據，而 4 層 bilayers 的樣品由於週期性結構不夠多層以及鑑別度太低，導致看不到衛星峰，無法求得 其精確的膜厚，故使用 8 層 bilayers 樣品的膜厚降低百分比做修正。. 39.
(50) (Pt/Co)xN/Pt 40 30 20 10 0 0. 10. 20. 30. 40. 50. 60. 70. 80. 40 30 20 10 0. 90. 0. 10. number of bilayers. bilayer thickness (nm). bilayer thickness (nm). 30 20 10 0 30. 40. 50. 60. 70. 40. 50. 60. 70. 80. 90. 80. theoretical XRD. 50. 40. 20. 30. (Pt/CuNi)xN/Pt. theoretical XRD. 50. 10. 20. number of bilayers. (Pt/Fe)xN/Pt. 0. theoretical XRD. 50. bilayer thickness (nm). bilayer thickness (nm). (Pt/Ni)xN/Pt. theoretical XRD. 50. 40 30 20 10 0. 90. 0. 10. number of bilayers. 20. 30. 40. 50. 60. 70. 80. 90. number of bilayers. 圖 5-2-9. Pt 系列樣品由 XRD 求得的 bilayer 厚度和成長參數比較圖. (Pd/Co)xN/Pd 40 30 20 10 0 0. 10. 20. 30. 40. 50. 60. 70. 80. 40 30 20 10 0 0. 90. 10. number of bilayers. bilayer thickness (nm). bilayer thickness (nm). 30 20 10 0 30. 40. 50. 60. 70. 40. 50. 60. 70. 80. 90. 80. theoretical XRD. 50. 40. 20. 30. (Pd/CuNi)xN/Pd. theoretical XRD. 50. 10. 20. number of bilayers. (Pd/Fe)xN/Pd. 0. theoretical XRD. 50. bilayer thickness (nm). bilayer thickness (nm). (Pd/Ni)xN/Pd. theoretical XRD. 50. 90. 40 30 20 10 0 0. number of bilayers. 10. 20. 30. 40. 50. 60. 70. 80. 90. number of bilayers. 圖 5-2-10. Pd 系列樣品由 XRD 求得的 bilayer 厚度和成長參數比較圖. 40.
(51) 5-3. 多層膜的磁阻量測 本實驗的磁阻量測分為兩個角度，一為磁場在垂直於電流的平面上旋轉的角 度，亦即磁場從垂直電流且平行膜面的方向(transverse)轉到垂直膜面的方向 (perpendicular)，如下圖(a)；另一為磁場從平行於電流的方向(longitudinal)轉到垂 直膜面的方向(perpendicular)，如下圖(b)。. 圖 5-3-1. 磁場旋轉方向示意圖. 41.
(52) 所有樣品磁阻的量測都是使用 PPMS 的樣品旋轉座在飽和磁場 5 Tesla 下量 測，環境溫度為室溫 300 K 和低溫 10 K，由於室溫時磁矩容易受到熱擾動的影 響，造成不同的現象，所以後面的數據討論以 10 K 為主，低溫時磁矩較為穩定。 黑線代表 transverse 到 perpendicular 方向的量測，紅線代表 longitudinal 到 perpendicular 方向的量測。由於這兩個角度的量測過程需要重新接線以及重新放 至量測系統，導致這兩個旋轉的角度在同為 perpendicular 方向的電阻值有一些微 小的差距，這個微小的差距雖然小於磁阻的變化，但是大致上在同一個數量級 (order)，為了方便觀察趨勢，所以以下數據為對磁場加於 perpendicular 方向的電 阻做歸一化之後的數據，原始數據放在附錄中。. 42.
(53) (Pt/Co)xN/Pt 5T 10K normalization 1.004 1.000 0.996 -100. -50. 0. 50. 150. 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.995 0.990 -100. -50. 0. 50. N=20. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.995 0.990 0.985 -100. -50. 0. 50. N=60. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0.995 0.990 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 0.990 -100. 200. 250. 300. -50. 0. 50. N=16. 150. 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 0.995 0.990 0.985 -100. -50. 0. 50. N=40. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.995 0.990 0.985 -50. 0. 50. N=80. 350. 100. θ, φ (deg.). 1.000. -100. Resistance (%). 1.000. -50. 0.995. TP-angle LP-anple. 1.005. -100. 1.000. 1.005. 350. TP-angle LP-anple. 1.005. 1.005. Resistance (%). Resistance (%). 100. θ, φ (deg.). Resistance (%). Resistance (%). N=12 1.005. Resistance (%). N=8. TP-angle LP-anple. Resistance (%). Resistance (%). N=4 1.008. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.005 1.000 0.995 0.990 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 圖 5-3-2. Co/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 (Pt/Co)xN/Pt 5T 300K normalization N=4. 1.008 1.006 1.004 1.002 1.000 0.998 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 350. 1.002 1.000 0.998 0.996 0.994 -50. 0. 50. N=20. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0.996 0.994 0.992 0. 50. N=60. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.998 0.996 0.994 0.992 0.990 -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 0.998 0.996. 200. 250. 300. -50. 0. 50. 350. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 300. 350. TP-angle LP-anple. 0.995. 0.990 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.995 0.990 0.985 -100. -50. 0. 50. N=80. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.995 0.990 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 圖 5-3-3. Co/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據. 43. 250. 1.000. 1.005. Resistance (%). 1.002. 0.988 -100. 1.000. N=40 Resistance (%). 0.998. -50. 1.002. N=16 1.005. 350. 1.000. 0.990 -100. 1.004. TP-angle LP-anple. 1.002. TP-angle LP-anple. 1.006. -100. TP-angle LP-anple. 1.004. -100. Resistance (%). 300. Resistance (%). Resistance (%). N=12. Resistance (%). N=8. TP-angle LP-anple. Resistance (%). Resistance (%). 1.010. 250. 300. 350.
(54) (Pt/Ni)xN/Pt 5T 10K normalization N=4. Resistance (%). 1.000. N=12. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 1.000 0.998 0.996. 1.002. 0. 50. N=20. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 0.996. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 0.9995 0.9990 0.9985 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.002 1.000 0.998 0.996 -50. 0. 50. N=40. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.999 0.998 0.997 -100. 1.0002. Resistance (%). 1.0000. 0.998. 1.001. 0.998. N=60. 1.000. -100. TP-angle LP-anple. 1.000. 0.994 -100. 1.002. N=16. TP-angle LP-anple. -50. 1.004. -100. 350. 1.002. -100. Resistance (%). 50. Resistance (%). Resistance (%). 1.004. 0. Resistance (%). Resistance (%). 1.004. -50. TP-angle LP-anple. 1.006. 1.008. -100. Resistance (%). N=8. TP-angle LP-anple. 1.012. -50. 0. 50. N=80. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.0000 0.9998 0.9996 0.9994 0.9992. 350. -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 圖 5-3-4. Ni/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 (Pt/Ni)xN/Pt 5T 300K normalization N=4. TP-angle LP-anple. 1.010 1.008 1.006 1.004 1.002 1.000 -100. -50. 0. 50. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 1.002 1.000 -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 1.000. 0.998 -50. 0. 50. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. TP-angle LP-anple. 1.0000. 0.9995. 0.9990 -100. 350. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 1.002 1.000. 200. 250. 300. -50. 0. 50. 350. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.002 1.000 0.998 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.999 0.998 -100. -50. 0. 50. N=80. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.0001 1.0000 0.9999 0.9998 0.9997 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 圖 5-3-5. Ni/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據. 44. 250. 1.004. 1.0002. Resistance (%). N=60. 100. 1.004. N=40 1.001. TP-angle LP-anple. 1.002. -100. 1.006. -100. Resistance (%). N=20. TP-angle LP-anple. N=16. 1.004. -100. N=8. 1.008. TP-angle LP-anple. 1.006. 1.004. Resistance (%). 100. Resistance (%). Resistance (%). N=12. Resistance (%). 1.010. Resistance (%). Resistance (%). 1.012. 250. 300. 350.
(55) (Pt/Fe)xN/Pt 5T 10K normalization N=4. TP-angle LP-anple. 1.000. 0.998. 0.996 -100. -50. 0. 50. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. TP-angle LP-anple. 0.995. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 1.000 0.995 0.990 0.985 -100. -50. 0. 50. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 1.000 0.995 0.990 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. -50. 0. 50. N=16. 350. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.995 0.990 -50. 0. 50. N=40. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.010 1.005 1.000 0.995 0.990 0.985 -100. -50. 0. 50. N=80. TP-angle LP-anple. 1.005. 0.994. -100. 350. 1.010. 0.996. 1.015. Resistance (%). N=60 1.015. 100. TP-angle LP-anple. 0.998. 1.005. TP-angle LP-anple. 1.005. N=8. 1.000. -100. 350. Resistance (%). Resistance (%). 150. 1.000. N=20. Resistance (%). 100. Resistance (%). Resistance (%). N=12. 0.990 -100. 1.002. Resistance (%). Resistance (%). 1.002. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.010 1.005 1.000 0.995 0.990 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 圖 5-3-6. Fe/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 (Pt/Fe)xN/Pt 5T 300K normalization N=4. TP-angle LP-anple. 1.000 0.999 0.998 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 350. 0.998. 0.996 -50. 0. 50. N=20. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 0.998 0.996 0.994 -100. -50. 0. 50. N=60. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0.996. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 0.996 -100. 200. 250. 300. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 0.996 0.994 -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.004. 1.000. 0.996. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.002 1.000 0.998 0.996 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 圖 5-3-7. Fe/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據. 45. 350. TP-angle LP-anple. 0.998. N=80. 350. 300. 1.000. -100. Resistance (%). 0.998. 0. 0.997. N=40. 350. 1.000. -50. 0.998. TP-angle LP-anple. 1.002. 0.994 -100. 0.999. -100. Resistance (%). 1.000. TP-angle LP-anple. 1.002. TP-angle LP-anple. 1.002. N=8. 1.000. N=16. TP-angle LP-anple. 1.000. -100. Resistance (%). 300. Resistance (%). Resistance (%). N=12. Resistance (%). 1.001. Resistance (%). Resistance (%). 1.001. 250. 300. 350.
(56) (Pt/CuNi)xN/Pt 5T 10K normalization Resistance (%). 1.00000. 1.00000. 0.99995. 0.99996. 0.99990. -50. 0. 50. N=12. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.00010 1.00005 1.00000 0.99995 0.99990 -100. -50. 0. 50. N=20. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. TP-angle LP-anple. 1.0001 1.0000 0.9999 -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0. 50. 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.0000. 0.9999 -100. 350. 150. 1.0001. 1.0002. -50. 0. 50. N=40. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.0001 1.0000 0.9999 -100. -50. 0. 50. N=80. TP-angle LP-anple. 100. θ, φ (deg.). 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.00004. Resistance (%). N=60. -50. N=16. 350. 1.0002. -100. -100. Resistance (%). Resistance (%). 1.00015. Resistance (%). TP-angle LP-anple. 1.00005. -100. Resistance (%). N=8. TP-angle LP-anple. Resistance (%). Resistance (%). N=4 1.00004. 1.00002. 1.00002. 1.00000. 1.00000. 0.99998. -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 0.99998 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 圖 5-3-8. CuNi/Pt 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 (Pt/CuNi)xN/Pt 5T 300K normalization N=4. Resistance (%). Resistance (%). 1.0001 1.0000 0.9999 0.9998 -100. -50. 0. 50. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.0002 1.0000 0.9998 0.9996 -100. -50. 0. 50. N=20. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 1.0001 1.0000 0.9999 0.9998 0.9997 -100. -50. 0. 50. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 1.0000. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0.9998 -100. -50. 0. 50. N=16. 350. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 350. TP-angle LP-anple. 0.9998. 0.9996 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.0001 1.0000 0.9999 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.0001. 1.0000. 0.9999 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 圖 5-3-9. CuNi/Pt 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據. 46. 300. 1.0000. N=80. TP-angle LP-anple. 1.0005. 0.9995 -100. 350. Resistance (%). N=60. 100. 1.0000. N=40 1.0002. TP-angle LP-anple. 1.0002. TP-angle LP-anple. 1.0002. 1.0002. Resistance (%). Resistance (%). 100. Resistance (%). Resistance (%). N=12. Resistance (%). N=8. TP-angle LP-anple. 1.0002. 300. 350.
(57) (Pd/Co)xN/Pd 5T 10K normalization. 1.004 1.000 -100. 0. 50. N=12. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0.990 -50. 0. 50. 150. 200. 250. 300. 1.000 0.995. 0.98 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0.98 0.97 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 0.985 -100 1.01. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.00 0.99 0.98. 1.02. 350. -50. N=40. 0.97 -100. 350. 0.99. 150. 0.990. TP-angle LP-anple. 1.00. 100. θ, φ (deg.). 0.995. Resistance (%). N=60 1.01. 50. 1.000. TP-angle LP-anple. 0.99. 0. 1.005. 350. 1.00. -50. N=16. Resistance (%). N=20. 100. θ, φ (deg.). 1.005. -100. TP-angle LP-anple. 0.995. TP-angle LP-anple. 1.010. 350. 1.000. 1.01. Resistance (%). 100. 1.005. -100. Resistance (%). -50. Resistance (%). Resistance (%). 1.010. N=8. TP-angle LP-anple. Resistance (%). Resistance (%). N=4 1.008. -50. 0. 50. N=80. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.00. 0.98. 0.96 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 圖 5-3-10. Co/Pd 多層膜在 10 K 的磁阻量測歸一化數據 (Pd/Co)xN/Pd 5T 300K normalization N=4. Resistance (%). 1.006 1.004 1.002 1.000 -100. 0. 50. N=12. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. 1.002 1.000 0.998 0.996 -100. -50. 0. 50. N=20. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.004 1.002 1.000 0.998 0.996 0.994 -50. 0. 50. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 1.004 1.002 1.000 0.998 -100. 0.990. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 0. 50. 150. 200. 250. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.998 0.996 0.994 -100. -50. 0. 50. N=40. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.000 0.995 0.990 -100. -50. 0. 50. N=80 1.01. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 300. 350. TP-angle LP-anple. 1.00. 0.99. 0.98 -100. -50. 0. 50. 100. 150. θ, φ (deg.). 200. 250. 圖 5-3-11. Co/Pd 多層膜在 300 K 的磁阻量測歸一化數據. 47. 300. 1.002. 1.005. 350. 100. θ, φ (deg.). 1.004. TP-angle LP-anple. 0.995. -50. 1.006. 350. 1.000. 0.985 -100. 1.006. Resistance (%). N=60 1.005. 100. TP-angle LP-anple. 1.008. N=16. TP-angle LP-anple. 1.004. -100. Resistance (%). 100. 1.006. 1.006. Resistance (%). -50. Resistance (%). Resistance (%). 1.008. N=8. TP-angle LP-anple. 1.008. Resistance (%). Resistance (%). 1.010. 300. 350.
數據
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![圖 3-4. AIMR 趨勢圖 (修改自[6])](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/9libinfo/8299462.174048/28.892.159.734.247.744/圖34AIMR趨勢圖修改自6.webp)
![圖 3-5. Pt/YIG 和 Py/YIG 的 AMR 百分比隨膜厚的變化 (摘自[7])](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/9libinfo/8299462.174048/29.892.183.730.110.534/圖35PtYIG和PyYIG的AMR百分比隨膜厚的變化摘自7.webp)
![圖 3-7. 自旋霍爾磁阻量測結果 (修改自[9])](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/9libinfo/8299462.174048/31.892.149.750.116.892/圖37自旋霍爾磁阻量測結果修改自9.webp)
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