實驗結果與討論

我總共分成三個主題去探討量子點以及量子環之間的差異：第一部分是載子 捕捉(Carrier Capture)進入量子點及量子環基態中的速率比較(Rising Time)，在此 我改變了不同的激發功率，並且觀察不同激發功率對於載子捕捉速率的影響；第 二部份是在不同溫度底下，量子點及量子環基態載子生命期(Lifetime)的比較；

第三部份則是針對同一製程條件下，量子點演變至量子環過程的幾種奈米結構，

探討其各個能階的生命期變化。

4-1 The Ground State Carrier Capture Rate in The Quantum Dots and The Quantum Rings

此部分使用的樣品為樣品二(lm4628)量子點及樣品七(lm4642)量子環，由於 兩樣品的大小相近，在此特地做個比較。樣品三(lm4630)量子點與樣品二是在同 一製程條件下所成長出來的樣品，差別在於樣品二成長了10 層的量子點結構，

因此放光強度上較為良好，並且在 Up-conversion 技術的量測上也較為便利，而 實驗中也發現樣品二及樣品三在光學性質上並沒有明顯的差異，所以主要選擇樣

鬆弛的速率。當兩能階的能量差與聲子能量差異太大時，此時便會有所謂的聲子 瓶頸(Phonon Bottleneck)現象發生^4.1-4.3，聲子瓶頸會加長載子在高能階上停留的 時間，而理論上更預測了量子點的鬆弛時間可能會達到奈秒級數或是更長。然而 從近幾年的時間解析光譜發現，載子的鬆弛時間約只有數十至數百皮秒，這個時 間 尺 度 比 原 本 的 預 測 還 要 短 許 多 ， 因 此 有 人 提 出 了 類 歐 傑 散 射(Auger-like Scatting)的機制^4.4-4.6來解釋鬆弛時間變快的原因。

圖4.1 載子鬆弛的過程

Auger-like scattering，如圖 4.2 所示，其機制是電子將能量傳給其他電子而 鬆弛到量子點中能量較低的能階，然而此效應是在高載子密度的情況下才比較明 顯。另外也有理論提出多聲子過程(Multi-Phonon Processes)的機制 ^4.7，如圖 4.3 所示，如果同時有LO 與 LA 聲子的參與，則可降低能量守衡的限制，因此加快 了載子鬆弛的速率，一般而言，多聲子過程在低載子密度的情況下會比較顯著。

圖4.2 Auger-like Scatting

圖4.3 Multi-Phonon Processes

實驗裡，我們發現量子環中連續能階的載子生命期明顯較長，與量子點相 比，載子生命期的時間相差了將近數倍。由於此明顯的差異，我們猜測量子環的 特殊幾何結構可能是造成載子生命期較長的原因，而此現象也有可能是聲子瓶頸 效應的表現。

4-1.2 Power-dependence Steady-State PL

量測激發功率相關的穩定態光譜時，我是使用 Ti：sapphire Laser 當作激發 光源，量測時將波長調控至750nm，並且在 Laser 打到樣品的路徑上加裝 ND Filter 來調整需要的激發能量。

圖4.4 與圖 4.5 分別是樣品二及樣品七在激發功率約3×10³

W

/ cm²的條件下

所得到的穩定態光譜，環境溫度為室溫約 300K。從圖 4.4 中我們可以看出樣品 二的GaAs 能障(Barrier)、濕潤層(Wetting Layer, WL)與量子點基態( )的放光 位置分別是880nm、946nm 與 1055nm；圖 4.5，樣品七的 GaAs 能障、濕潤層與 量子環基態的放光位置分別是878nm、930nm 與 991nm。

=1 n

圖4.4 樣品二的 SSPL Spectra

圖4.5 樣品七的 SSPL Spectra

圖4.6 是上述樣品在不同激發功率底下所量得的穩定態光譜，變化的功率從

一直到 。穩定態光譜的強度隨著激發功率的減少而

衰減；峰值的位置隨著激發功率的增加而有些微的紅位移(Red Shift)，這有可能 是因為高能量激發下，雷射在樣品上有局部加熱的現象(Laser Heating) ^4.8-4.9所造 成的。改變不同激發功率，除了穩定態光譜強度會隨之改變外，最重要的目的便

102

5 .

1 ×

W

/ cm² 3×10³

W

/ cm²

是取得量子點內激發態的能階位置。當激發的能量增加，光激發所產生的電子數 目也會變多，而這些電子在填滿基態的能階之後，多餘的電子便會填入激發態的 能階位置，因此光激發所產生的電子越多，激發態所放射出來的螢光強度將會越 明顯。

圖4.6 不同激發功率下的 SSPL Spectra，(a)量子點；(b)量子環

4-1.3 Power-dependence Time-resolved PL

根據穩定態光譜的結果，我們鎖定了GaAs 能障、濕潤層與基態幾個主要的 峰值，並且進行光譜的時間解析。圖4.7 是量子點與量子環結構中 GaAs 能障的 時間解析光譜，激發的波長調控至750nm，激發的功率為 。圖中 很明顯的發現量子環中GaAs 能障的螢光生命期比量子點長上許多，估計量子點 的生命期約100~200ps，然而量子環的生命期約長至 1ns 左右。

102

5 .

1 ×

W

/ cm²

圖4.7 量子點與量子環中，Barrier State 的 TRPL Spectra

圖4.8 是量子點與量子環結構中濕潤層的時間解析光譜，同樣的我們也觀察 到類似GaAs 能障的結果。而在改變不同的激發功率下，量子環幾乎都呈現出連 續能階擁有較長的載子生命期，如圖4.9、圖 4.10 所示，我們猜想這可能是聲子 瓶頸所造成的現象。以往在量子點結構聲子瓶頸的現象並沒有明顯的被觀察出 來，或許因為量子環的特殊幾何結構，使得這個現象較為顯著。

圖4.8 量子點與量子環中，Wetting Layer State 的 TRPL Spectra

(a) (b)

圖4.9 不同激發功率下，量子點的 TRPL Spectra，

(a)Barrier State；(b)Wetting Layer State

(a) (b)

圖4.10 不同激發功率下，量子環的 TRPL Spectra，

(a)Barrier State；(b)Wetting Layer State

由於量子環中高的連續能階擁有較長的載子生命期，我們也預測載子捕捉進 入量子環基態的速率應該會比量子點慢上許多。圖 4.11 為不同激發功率下量子 點基態的時間解析光譜，其中我們較有興趣的是在短時間尺度內的動力學行為。

如圖4.12 所示，在 20ps 之前，我們可以看到量子點基態放光的上升過程，並且 隨著激發功率加大，上升的速率也隨之變快。

圖4.11 不同激發功率下，量子點 Ground State 的 TRPL Spectra

圖4.12 20ps 之前，量子點 Ground State 的 TRPL Spectra

圖4.13 為不同激發功率下量子環基態的時間解析光譜，而圖 4.13 為 20ps 之 前的光譜，然而在圖 4.14 所呈現出來的上升速率並沒有像我們預期的比量子點

慢上許多。

圖4.13 不同激發功率下，量子環 Ground State 的 TRPL Spectra

圖4.14 20ps 之前，量子環 Ground State 的 TRPL Spectra

針 對 量 子 點 與 量 子 環 的 螢 光 上 升 過 程 ， 我 們 利 用 方 程 式

快。這是因為在高激發功率底下，載子會經由 Auger-like Scattering 的機制而快 速的捕捉進入侷限能階中。然而量子環的捕捉速率沒有預期的長，我們猜想可能 是由於量子環內存在著一些冷載子所造成的影響。

如圖 4.16 所示，我們在之後量子環基態生命期的研究中發現，量子環在室 溫時載子的生命期非常長，並且整個螢光幾乎要到40~50ns 才會完全消失。考慮 到我們使用雷射的脈衝重複頻率，相鄰兩發雷射脈衝之間的間隔約只有 13ns，

在此情況下將會造成前一發脈衝所激發的載子，在還沒完全衰減時，後一發雷射 脈衝又激發了樣品。殘存在量子環內的載子可能形成冷載子，並且在載子捕捉時 提供另一個散射機制，使得捕捉速率加快，最後則造成我們沒有看到預期的緩慢 捕捉過程。針對量子環基態的載子捕捉量測，可能在未來購置雷射降頻套件，才 能克服目前儀器上的限制。

圖4.16 室溫下，量子環 Ground State 的 TRPL Spectra

4-2 The Ground State Carrier Dynamics The Quantum Dots and The Quantum Rings

此部分使用的樣品為樣品三(lm4630)量子點及樣品七(lm4642)量子環，由於 TCSPC 技術對於光性強度的要求不像 Up-conversion 那麼高，因此便使用單層的 量子點來做分析比較。

4-2.1 Temperature-dependence Steady-State PL

溫度相關的穩定態光譜部分，我們使用波長635nm 的 Pulse Diode Laser 當 作激發光源，配合Close-cycled Helium 冷卻系統及溫度控制器，來控制量測時所 需要的溫度。

低溫下，由於少掉了熱效應(Thermal Effect)，表現出來的光學特性也會與常 溫有所不同，例如光譜Blue Shift 等。圖 4.17 與圖 4.18 分別是樣品三及樣品七在 溫度 15K 底下所量得的穩定態光譜，圖中可發現基態的峰值都移動至短波長的 地方，量子點與量子環基態的放光位置分別是1022nm 及 913nm。樣品七可能由 於量子環尺寸大小較不均勻，所以呈現出較不對稱的光譜。

圖4.17 15K 時，樣品三的 SSPL Spectra

圖4.18 15K 時，樣品七的 SSPL Spectra

圖 4.19 是溫度從 15K 一直到室溫 300K 的情況下，光譜紅位移的情形；並 且在量測時可以發現隨著溫度升高，放光的強度也隨之衰弱。而圖 4.20 中，我 也利用式2.3：

β α

− +

= T

E T T

E_{gap gap}

2

) 0 ( )

( ，去擬合出基態能隙與溫度之間的關係，

量子點與量子環在溫度高於75K 之後，幾乎都是呈現線性變化。

圖4.19 不同溫度下的 SSPL Spectra，(a)量子點；(b)量子環

圖4.20 Ground State

E

_gap與溫度之間的關係，

(a)量子點；(b)量子環

4-2.2 Temperature-dependence Time-resolved PL

圖4.21 與圖 4.22 分別是不同溫度下，量子點及量子環基態的時間解析光譜，

雷射激發的功率約控制在5 左右。圖中可以輕易發現低溫時兩者之間並沒 有太大的差異，然而隨著溫度升高，量子環的螢光生命期明顯的增長許多。

/ cm2

W

圖4.21 不同溫度下，量子點 Ground State 的 TRPL Spectra

圖4.22 不同溫度下，量子環 Ground State 的 TRPL Spectra

圖4.23 是在溫度為 15K 時，利用 MicroMath Scientist 這套商業軟體並且以 方程式

I

(

t

)=

I

₀⋅exp

(

−

t

/

τ )

去擬合量子點基態的螢光生命期所得到的結果，擬合 的Lifetime 約 1.126ns。圖 4.24 為量子點與量子環基態的生命期與溫度之間的關 係，量子點的生命期會隨著溫度升高先增長然後再快速衰減；然而量子環卻隨著 溫度上升，生命期也不斷的增長。

圖4.23 15K 時，量子點 Ground State Lifetime 的擬合結果，

(Black Dots) Laser Profile；(Blue Open Circles)實驗值；

(Red Line)擬合曲線；(Green Line)實驗值與擬合值的差異

圖4.24 Lifetime 與溫度的關係，(a)量子點；(b)量子環

當溫度升高時，量子點內的載子由於獲得少許動能而會在量子點間進行載子 轉移，接著重新分配到量子點內，因此使得生命期增長；高溫時載子將獲得足夠 的動能而脫離量子點的侷限能階並經由非輻射放射的方式釋放出能量，因此生命 期也快速的衰減^4.10-4.11。此部分我們也可以同時從圖4.25 中光譜的半高寬變化，

獲得相同的推論。由於重新分配後載子進入的量子點，相對的分布較集中，因此 可觀察到半高寬漸漸變窄，然後再變寬的趨勢。圖 4.26 同時加入了樣品二做量 子點和量子環之間的比較，其中樣品二量子點的生命期比樣品三量子點稍短一 些，在此猜測可能是由於樣品二的十層量子點累積較多的應力所致。圖中發現量 子點與量子環在低溫時，基態的生命期幾乎沒多大的變化，而當溫度約大於

獲得相同的推論。由於重新分配後載子進入的量子點，相對的分布較集中，因此 可觀察到半高寬漸漸變窄，然後再變寬的趨勢。圖 4.26 同時加入了樣品二做量 子點和量子環之間的比較，其中樣品二量子點的生命期比樣品三量子點稍短一 些，在此猜測可能是由於樣品二的十層量子點累積較多的應力所致。圖中發現量 子點與量子環在低溫時，基態的生命期幾乎沒多大的變化，而當溫度約大於

在文檔中 砷化銦/砷化鎵量子點與量子環的載子動力學 (頁 82-115)