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1-1 Introduction

奈米科技的蓬勃發展,帶領著人類進入一個新的微觀世界。在這世界中,許 多的現象已經顛覆了我們原本的認知,古典理論更面臨著嚴重的挑戰。1959 年,

諾貝爾物理獎得主Richard P. Feynman 提出劃時代的概念:「無疑地,當我們能 夠對細微尺度的事物加以操控的話,將會大大的增加我們可能獲得物性的範圍。」

為了能夠輕易的掌握這微觀世界,研究奈米結構材料來發展一套適用的理論,便 是目前急迫努力的方向,圖1.1。

奈米結構粗略而言,指的是結構的大小尺寸介於1~100 奈米(nanometer,10-9 meter);其中又以三維維度的不同而細分成二維的量子井(Quantum Well)、一維的 量子線(Quantum Wires)與零維的量子點(Quantum Dots)等,圖 1.2。奈米結構之所 以被廣泛的製作與研究,是由於材料的尺寸小到奈米尺寸時,材料的許多特性皆

等光電元件1.7-1.10

隨著製程技術的成熟,另一種新穎的奈米結構─量子環(Quantum Rings),已 經能成功的製作出來 1.11-1.14,圖 1.3。與量子點相似的是,量子環也同為零維奈 米結構,因此也存在著許多類似量子點的特性。另一方面,更引起研究興趣的是 量子環本身的幾何形狀。由於具有獨特的環狀對稱性,量子環表現出更多奇特的 物理性質,如發光特性1.15-1.16、Aharonov-Bohm 效應1.17-1.18等。

為了發展與優化上述的各項光電應用,對於半導體量子點本身的基本物理便 需有一翻深入的瞭解。而瞭解這些基本特性後,更能推測出製程條件的缺失而進 一步地去改善製程條件,以便製造出品質更好的結構出來。

圖1.1 Major Topics of “NANO”

圖1.2 各種維度的奈米結構,

(a) AlGaN/GaN 多層量子井的 TEM 截面圖;(b) Sb2Se3量子線的SEM 圖;

(c)InAs 量子點的 AFM 表面形貌;(d)各種維度結構下的能態密度示意圖,

並且從能階密度圖可以發現量子點呈現類似原子的分裂能階

圖1.3 以量子點為基礎,加入一些製程條件後所製作出來的量子環

1-2 Review

研究半導體奈米結構的基本性質,除了可以利用 X-Ray 繞射圖譜(X-Ray Diffraction Spectra)、電子顯微鏡(Electron Microscope)、原子力顯微鏡(Atomic Force Microscope)等方法來直接得到結構的組成與形貌外,光譜技術更是一項可

的改進,我們也更能觀察到極短時間尺度的動態訊息。 域。1961 年由 Hellwarth 所發展的 Q-switch 技術使得雷射脈衝縮短至奈秒 (nanosecond,10-9 second)的數量級;1966 年由 De Maria 及其研究群利用鎖模 (Mode-locking)技術使得雷射脈衝寬度達到皮秒(picosecond,10-12 second)的數量 級;經由 C. V. Shank 與 E. P.Ippen 的努力,雷射的脈衝寬度更進展至飛秒 (femtosecond,10-15 second)數量級,並且在 1987 年留下 6fs 雷射脈衝的紀錄1.23; 而現今我們也可以從 G. Sansone 及其研究群的實驗中看到了阿秒(attosecond,

10-18 second)數量級的雷射脈衝1.24

1991 年 由 W. Sibbett 及 其 研 究 群 所 研 發 出 來 的 固 態 掺 鈦 藍 寶 石 雷 射 (Ti:sapphire Laser)技術1.25,由於產生的雷射脈衝可達到飛秒數量級並且穩定性相 當高,而雷射本身亦具有相當寬的增益頻寬,因此固態掺鈦藍寶石雷射便廣為應 用在動力學的研究上。

上述的脈衝雷射就好比擁有了一把標示著時間刻度的尺,當脈衝寬度越短 時,那對於時間量測的解析度就越高。如果使用飛秒數量級的短脈衝雷射,我們

便有機會量測到飛秒時間範圍的載子動態或是化學反應等訊息。美國化學家A. H.

Zewail 是第一個將飛秒雷射應用在化學動力學上,並且研究化學反應的過渡狀態 (Transition State)。Zewail 的開創性研究也拓展了飛秒化學(Femtochemistry)的新

領域1.26-1.27,並且於1999 年獲得了諾貝爾化學獎。

除了短脈衝雷射的發展,各種相關的光學量測技術也一一的被發表出來。雷 射誘導螢光技術(Laser-induced Fluorescence)、多光子離子化技術(Multi-photon Ionization)、瞬態吸收技術(Transition Absorption)、Streak Camera Detection、激發 -探測技術(Pump-probe)、螢光上轉換技術(Fluorescence Up-conversion)1.28-1.33等技 術的配合,讓我們在探討載子動態的時間解析上有著方便且完善的方法,並且更 能清楚的了解其詳細的動力學機制。

1-2.2 量子點相關實驗回顧

量子點一直是熱門研究的重點,其中Ⅲ-Ⅴ族化合物半導體如砷化銦(InAs)、

磷化銦(InP)、氮化鎵(GaN)等大多應用在光學元件上;Ⅱ-Ⅵ族化合物半導體如硒 化鎘(CdSe)、硒化鋅(ZnSe)、銻化鋅(ZnTe)等則大多應用於生物科技方面1.34,在 此也特別介紹近年來對於研究量子點內載子動態所發表的成果。

1999 年,D. Morris 等人利用 Up-conversion 的量測技術進行 InAs/GaAs 量子 點的動態學研究 1.35。他們使用不同光子波長與不同激發功率的雷射源去激發量 子點,並且發現載子釋熱至量子點基態的速率與激發的能量密度呈現正相關性,

並且解釋為歐傑(Auger)現象,圖 1.4。2001 年,S. Marcinkevicius 等人利用了 Streak

Camera 的方法量測量子點中載子從量子點激發態鬆弛至基態的速率1.36。在極低 激發功率的條件下,他們解釋快速鬆弛的速率是由於聲子(Phonon)參與所造成的 影響。

2001 年,Thomas F. Boggess 等人利用 Up-conversion 技術分別量測兩種大小 不同的 InGaAs/GaAs 量子點,並且針對載子捕捉進入量子點、量子點內載子的 釋熱過程、以及載子再復合過程做一系列的探討1.37-1.38。一開始調控激發光子能 Scattering)來解釋這些差異,圖 1.7。

本實驗室也有針對這類型的量子點作過相關的研究1.42-1.43,我們在室溫下利 用Up-conversion 的技術量測不同密度的 InAs/GaAs 量子點,並且使用不同能量 功率去激發。實驗發現載子捕捉進入量子點的速率隨著激發能量功率的增加而加 快;我們也得到即使是單位面積裡一個量子點大約得到一個載子的情況下,載子 捕捉進入量子點基態的速率也高達1011s-1。我們認為在低激發能量功率下,載子 捕捉速率受到擴散作用的影響;而在高激發能量功率下,載子很快的因為歐傑散

射而進入量子點,並填滿量子點內的所有能階。

圖1.4 載子捕捉至量子點基態與激發光子波長以及能量功率的相關性

圖1.5 於低的激發功率與變溫的條件下,載子捕捉至量子點基態的速率,(a)尺 寸大的量子點;(b)尺寸小的量子點;(Inset)77K 下,改變激發功率

圖1.6 量子點基態的載子生命期,

(circles)尺寸大的量子點;(triangles)尺寸小的量子點

圖1.7 載子捕捉至量子點基態的速率,

(triangles) P-doped 量子點;(circles) N-doped 量子點;(squares) Un-doped 量子點

1-3 Motivation

人們對於量子點的研究已經投入了無數的人力、資源,許多相關的實驗也不 斷的被發表出來;雖然我們還沒辦法完全的了解量子點的所有機制,但對於我們 在量子點的應用上,總算有著充分的理論基礎。

量子環與量子點同樣是屬於零維的奈米結構,然而由於量子環是近年才被成 功製作出來結構,我們對於其特性的了解相對的就匱乏許多。目前量子環的研究 大多是處於製程階段,像是如何控制其大小、如何改善結構品質等;而對於其物 理性質的研究便僅有少量的論文發表出來 1.44-1.49。量子環不僅幾何形狀獨特有 趣,而且在這結構中可能含有極為豐富的特性值得我們去尋覓。

在這篇論文裡,我藉助了不同的時間解析技術來完整地探討量子環內的載子 動態過程。量測的時間範圍涵蓋了長時間尺度(ns)與超快時間尺度(fs),並且實驗 中也利用了變溫系統以及調控不同激發能量功率,來做一系列不同條件的比較。

此外,也期望藉由實驗數值的分析與理論模型的架構,我們可以更進一步地了解

『量子環的世界』。

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