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熱還原氧化石墨烯之能態密度

第五章 結果與討論

5.3 熱還原氧化石墨烯之能態密度

由於無法藉由二維變程式跳躍傳輸理論的擬合參數T0去推論得到費米能階附近的 能態密度跟樣品電阻率的相關程度。接下來依照第四章的製程步驟,利用熱蒸鍍系統鍍

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上 10 nm 之氧化鋁(Al2O3)當作氧化層,再分別鍍上金電極於氧化層及石墨烯薄膜,電極 間距皆為3 μm,製作一金屬-氧化層-rGO 的穿隧結(tunneling junction)結構元件,如 圖 5.9 所示。接在 rGO 兩端之電極(E1、E2)主要量測其電子傳輸特性,而分別接在氧化 層及 rGO 之電極(E2、T1)主要量測 rGO 與電極之間的穿隧電流,如此一來可以同時獲 得熱還原氧化石墨烯薄膜的電阻率以及能態密度(density of state)。

圖 5.9 以場發式電子顯微鏡拍攝之熱還原氧化石墨烯穿隧結元件俯視圖。

我們將樣品 rGO5-1 置於室溫真空環境中(~3×10-2 torr),採用背部外加閘極偏壓的方 式量測其閘極效應,氧化層之電極(T1)作為源極(source),rGO 之電極(E2)作為汲極 (drain),矽基板背面當作閘極(gate),如圖 5.10 所示。首先不施加閘極偏壓(Vg =0 V),隨 外加偏壓的改變觀察電流之變化,把量測得之電流數據作處理成微分電導 dI

dV

 

 

 的型 式,並對外加偏壓(Vds)作圖,如圖 5.11 所示。從第三章理論(式 3.20)可知,微分電導代 表熱還原氧化石墨烯本身之能態密度,而微分電導最小值對應到的外加偏壓為迪拉克點 (dirac point)的所在位置,這是石墨烯材料特有的物理特性,因此證實此量測方式可量測 石墨烯材料的本質特性。

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圖 5.10 量測熱還原氧化石墨烯穿隧結元件之閘極效應示意圖。

圖 5.11 未施加閘極偏壓下之微分電導對電壓關係。

接著施加不同的閘極偏壓(Vg = -20~15 V)及不同大小的外加偏壓(V),量測取得不同 閘極偏壓下之電流變化,並處理成微分電導 dI

dV

 

 

 的型式,對外加偏壓(Vds)作圖,如圖 5.12 所示,圖 5.12 中箭頭所指之處表示微分電導最小值,其對應到的外加偏壓 VD為迪 拉克點(dirac point)的所在位置。由圖 5.12 可觀察到在零閘極偏壓(Vg = 0)時,迪拉克點 位於零外加偏壓,也是費米能階(Fermi level)的位置,能態密度曲線對稱於費米能階。在 Vg > 0 時,迪拉克點的位置會遠離費米能階,VD往負外加偏壓地方位移,由能帶圖來看 是費米能階高於迪拉克點的位置,位在導帶,使樣品呈現 n 型(n-type)半導體行為。而在 Vg < 0 時,迪拉克點的位置一樣會遠離費米能階,相反的是 VD會往正外加偏壓地方位 移,由能帶圖來看是費米能階低於迪拉克點的位置,位在價帶,使得樣品呈現 p 型(p-type) 半導體行為。

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圖 5.12 對樣品 rGO5-1 施加不同閘極偏壓的微分電導對外加偏壓之關係圖。

藉由量測熱還原氧化石墨烯穿隧結結構的閘極效應,得到迪拉克點的位置隨著閘極 電壓而有所改變,而我們發現也有團隊利用類似結構研究出相同的結果[2],與先前其他 團隊利用 STM 量測石墨烯薄膜之電性量測以求得其能態密度變化[3],以不同方法量測 也獲得相同的結果,而不同的是,文獻都探討小電壓之下的結果,而我們研究大電壓之 下能態密度變化,可觀察到能態密度曲線會隨著閘極電壓不同而改變。以先前文獻證明 我們的量測方式是可行,接下來我們就利用穿隧結元件去觀察不同缺陷程度熱還原氧化 石墨烯的能態密度。

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