第五章 結果與討論
5.4 熱還原氧化石墨烯隨氧化及無序程度之能態密度變化
接下來我們利用上節製備的穿隧結結構元件，同時量測 rGO 本身的電流－電壓特性 以及金屬－氧化層－rGO 之間的穿隧電流－電壓關係，進而求得 rGO 於費米能階附近 的能態密度。由第三章實驗原理得知微分電導與能態密度之關係為
electrode F r GO F
dI E E
dV
(式 5.3)其中electrode
EF 及r GO
EF 分別為電極與 r-GO 在費米能階附近的能態密度。我們知道40
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圖 5.12 不同電阻率之熱還原氧化石墨烯穿隧結元件，(a)、(c)、(e)為量測 E1－E2 的電流對電壓關係圖，
(b)、(d)、(f)為量測 T1－E2 的微分電導對電壓關係圖。
將上述三組微分電導對電壓關係之數據作比較，以圖 5.13 表示，可發現電阻率大的 樣品其能隙寬度也較大，表 5.2 為所有樣品的能隙寬度與電阻率之數據。因此將所有樣 品數據做標準差處理，能隙寬度對其電阻率做關係圖，如圖 5.14 所示，電阻率與能隙寬 度呈現一正比關係。
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圖 5.13 不同電阻率的微分電導對電壓關係之比較。
表 5.2 不同樣品之能隙寬度與電阻率的數據。
圖 5.14 作標準差處理的能隙對電阻率關係圖。
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依據本實驗的數據分析與討論，我們大致上可推論出以下結果，由於熱還原氧化石 墨烯的結構缺陷，表面皺摺及破碎程度不一，容易造成無序結構，使得電子於無序結構 中的侷域態間進行變程式跳躍傳輸，因此電性傳輸以二維變程式跳躍傳輸模型理論主 導。而藉由製備穿隧結結構的熱還原氧化石墨烯元件能夠得知不同樣品之間，會因為 rGO 本身結構缺陷造成費米能階附近的電子能態密度有所差異。當費米能階附近之能態 密度數目較多時，其電子能夠占據的狀態數目越多，使得樣品有較好的導電率，而隨著 費米能階附近之電子能態密度逐漸減少，會導致樣品之導電率下降且電阻率上升。而當 費米能階處產生一能隙時，樣品之電阻率更大，此時能隙內沒有能態密度能使電子占據 且電子沒有足夠能量可跳過能隙，因此需靠外加偏壓給予電子能量，使得電子能夠從價 帶跳過能隙，躍遷至導帶。這時可獲得一趨勢是當能隙越大表示能態密度越小，會造成 電阻率上升，其趨勢與先前 2D VRH 的擬合參數T0相同，藉由電阻率對能隙及擬合參數 T0的正比關係，可證明當能態密度越小時會造成擬合參數T0的上升。
參考文獻
[1] A. Buchsteiner, A. Lerf, J. Pieper, Water Dynamics in Graphite Oxide Investigated with Neutron Scattering, J. Phys. Chem. 110, 22328, (2006).
[2] C. Zeng, M. Wang, Y. Zhou, Tunneling Spectroscopy of Metal-Oxide-Graphene Structure.
Appl. Phys. Lett. 97, 032104, (2010).
[3] Y. Zhang, V. W. Brar, F. Wang, Giant Phonon-induced Conductance in Scanning Tunnelling Spectroscopy of Gate-tunable Graphene, Nature Phy. 4, 627, (2008).
[4] A. Nourbakhsh, M. Cantoro, T. Vosch, Bandgap Opening in Oxygen Plasma-treated Graphene, Nanotechnol. 21, 435203, (2010).
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