研究流程

綜合前述文獻研究結果可知，未來如擬探討找出可在低溫下同步處理 NOx 與 PCDD/PCDFs 或其前驅物如 2-氯酚之最佳觸媒，則觸媒擔體、活性 金屬與製備條件本身都是重要考量因子，因此我們參考文獻方法，再予精 進之，所製備的觸媒類型分為商用擔體金屬氧化物系列之觸媒與自製中孔 洞材系列之觸媒。以下為商用擔體金屬氧化物系列之觸媒：

1. TiO2擔體應為最佳之觸媒擔體，其提供良好之觸媒分散性，且 TiO2表面 之 Lewis 酸提供吸附主要位置，也因此加強了含氯揮發性有機化合物在 催化氧化時之中間產物可進一步生成 CO 或 CO2終產物。此外考量高比 表面積與經濟性，因此本研究同時探討比較以 TiO2、沸石 ZSM-5、褐煤 為擔體之可能性。

2. 在同步處理轉化 NOx 與含氯揮發性有機化合物之最佳活性觸媒至少應包 含 Mn 金屬氧化物，此外亦可考慮加入 Fe、Ce、V 為次要之金屬氧化物。

3. 在觸媒之製備上，考量實際可行性與觸媒之高活性，以共沉澱法為主要 製備方法，並與 sol gel 法比較之。

本研究之研究流程如圖 3-1 所示，本研究將所選擇之金屬氧化物擔載於 商用擔體上，並同步進行 NOx 與 2-氯酚反應物之反應器架設工作，將製備 好之觸媒進行 NOx 與 2-氯酚催化效率測試，並依測試結果逐步調整觸媒配 方，配合觸媒物理化學特性分析。如此反覆進行觸媒活性測試工作，直到 找到最佳之觸媒配方為止，並進行長效性觸媒催化測試。

此外，由文獻中可知中孔洞矽材具有大的比表面積及規則的孔洞排列，

可提高金屬的分散度，經由金屬改質後，亦可提高其催化能力，但中孔洞 矽 材 的 製 程 繁 瑣 且 耗 時 。 故 本 研 究 以 簡 易 省 時 的 揮 發 誘 導 自 我 組 裝

(Evaporation Induced Self-Assembly, EISA)製程，以噴霧乾燥器為主要設 備，製備中孔洞矽材(Mesoporous Silica Particle, MSP)，再以一步合成的方 式將金屬擔持在中孔洞材擔體上，自製中孔洞材系列之觸媒其研究流程如 圖 3-1 所示:

1. 探討噴霧乾燥器在不同的操作參數下，包括不同反應溫度及不同載流氣 體風速，對中孔洞矽材比表面積及孔洞規則性的影響。

2. 以一步合成的方式，將金屬錳(Mn)與鈰(Ce)前驅物與中孔洞材前驅物溶 液同時配製，將金屬植入中孔洞矽材擔體之結構中，提高中孔洞材的催 化活性，並加入不同的金屬含量，探討其中孔洞觸媒材料之物化特性及 催化活性的變化。

完成上述的觸媒製備與催化效率測試後，各挑選一最適之觸媒進行長效 性催化效率測試，並探討其觸媒之物化特性，以 X 光粉末繞射分析儀(X-ray, XRD)鑑定觸媒擔體與金屬的晶體結構；BET 探討其比表面積與結構規則 性；以程式溫控分析儀(Temperature Program Analysis, TPA)及紫外光-可見光 光譜儀(UV-visible spectrometer)探討觸媒擔體上的金屬價態與配位方式；感 應 耦 合 電 漿 質 譜 分 析 儀 (Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer, ICP-MS) 分 析 金 屬 實 際 含 量 ； 穿 透 式 電 子 顯 微 鏡 (Transmission Electron Microscopy, TEM)及掃描式電子顯微鏡(Scanning Electron Microscopy, SEM) 探討其觸媒表面形態及孔洞結構。

圖 3-1 研究流程圖

3.2 實驗藥品、材料及儀器設備